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富氮類多孔有機(jī)材料的合成及性質(zhì)研究

發(fā)布時(shí)間:2017-08-12 08:12

  本文關(guān)鍵詞:富氮類多孔有機(jī)材料的合成及性質(zhì)研究


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【摘要】:近年來,多孔有機(jī)聚合物(POFs)由于具有永久開放的孔道結(jié)構(gòu)、高的比表面積及孔隙率、低的骨架密度、穩(wěn)定的物理化學(xué)性質(zhì)和多樣化的合成策略等特點(diǎn),已經(jīng)引起了人們的廣泛關(guān)注。將含氮官能團(tuán)引入聚合物分子骨架中,可賦予材料更多的功能性。本論文中我們將偶氮、三嗪環(huán)、以及咔唑環(huán)等富氮活性功能基團(tuán)引入到多孔有機(jī)骨架中,將多孔性與含氮雜環(huán)的功能性巧妙結(jié)合起來,制備出具有多功能和協(xié)同效果的材料,并進(jìn)一步開發(fā)其在二氧化碳吸附與分離、異相催化及離子傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用,主要分為五個(gè)章節(jié):一、簡(jiǎn)要介紹了富氮類多孔有機(jī)聚合物的合成方法、應(yīng)用及研究現(xiàn)狀。其中,重點(diǎn)介紹了在二氧化碳的捕獲和分離、異相催化等性能的研究進(jìn)展,最后對(duì)論文的選題依據(jù)及實(shí)驗(yàn)結(jié)果做出闡述。二、選用三蝶烯為構(gòu)筑單元,在堿性環(huán)境下用Zn粉還原偶聯(lián)合成了聚合物Azo-Trip。該材料為無定型多孔有機(jī)聚合物,BET表面積達(dá)510.4 m2 g-1,表現(xiàn)出良好的CO_2吸附性能,在1 bar 273K下吸附量達(dá)到119.6 mg/g,且CO_2/N_2吸附選擇性系數(shù)為38.6,在CO_2吸附分離方面有良好的應(yīng)用前景。同時(shí)Azo-Trip聚合物在放射性碘吸附方面也表現(xiàn)出優(yōu)異的吸附性能,吸附固體碘的量達(dá)238 wt%,且能多次重復(fù)利用;在碘的環(huán)己烷溶液中也表現(xiàn)出優(yōu)異的吸附性能,吸附碘效率為83.3%。三、選用1,2-二(4-腈基苯基)乙炔作為單體,利用ZnCl_2的離子熱法合成了兩個(gè)三嗪基多孔有機(jī)材料:CTF-DCPE-1和CTF-DCPE-2。兩個(gè)聚合物都是無定型多孔材料,在氣體吸附方面有潛在應(yīng)用,尤其是CTF-DCPE-1,BET表面積為2107.034 cm2g-1,在273K 1 bar下CO_2吸附量達(dá)到179 mg/g,且CO_2/N_2吸附選擇性系數(shù)為:55.0,并且77 K,1 bar時(shí)氫氣吸附量達(dá)1.41 wt%。聚合物CTF-DCPE-1負(fù)載Ag后形成穩(wěn)定的異相催化劑,能實(shí)現(xiàn)CO_2捕集并原位轉(zhuǎn)化,高效催化芳香乙炔化合物與1 bar CO_2發(fā)生羧酸化反應(yīng),底物擴(kuò)展豐富,且催化劑能多次循環(huán)使用。四、通過TPTCz和BCB這兩種咔唑基單體在三氯化鐵催化下應(yīng)合成了兩種樹枝狀聚咔唑聚合物TPM-Cz和BCB-Cz。四面體單體TPTCz構(gòu)筑的TPM-Cz材料具有較好的孔性能,BET表面積為713.158 m2g-1,在273K 1 bar下CO_2吸附量達(dá)到96.3 mg/g,77 K,1 bar時(shí)氫氣吸附量達(dá)1.34 wt%。TPM-Cz將多孔性與咔唑的良好發(fā)光性能相結(jié)合,且具有多重識(shí)別位點(diǎn),能對(duì)I-離子和爆炸性芳香硝基化合物進(jìn)行快速檢測(cè)。五、對(duì)本論文的工作進(jìn)行總結(jié),并展望該課題的研究前景。
【關(guān)鍵詞】:多孔有機(jī)聚合物 富氮 氣體吸附
【學(xué)位授予單位】:山西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TB383.4;O631
【目錄】:
  • 摘要3-5
  • Abstract5-10
  • 1 前言10-28
  • 1.1 多孔有機(jī)聚合物簡(jiǎn)介10-17
  • 1.2 富氮類多孔有機(jī)材料17-25
  • 1.3 本課題的選題意義及本研究所取得的進(jìn)展25-28
  • 2 偶氮多孔聚合物的合成、結(jié)構(gòu)、氣體吸附及捕獲碘性能研究28-46
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)部分29-31
  • 2.2 結(jié)果與討論31-45
  • 2.3 本章小結(jié)45-46
  • 3 三嗪類多孔有機(jī)聚合物的合成、結(jié)構(gòu)、氣體吸附及異相催化性能研究46-74
  • 3.1 實(shí)驗(yàn)部分46-50
  • 3.2 結(jié)果與討論50-67
  • 3.3 本章小結(jié)67-74
  • 4 樹枝狀咔唑多孔聚合物的合成、結(jié)構(gòu)、氣體吸附及熒光探針性質(zhì)研究74-96
  • 4.1 實(shí)驗(yàn)部分74-78
  • 4.2 結(jié)果與討論78-92
  • 4.3 本章小結(jié)92-96
  • 5 結(jié)論96-98
  • 致謝98-100
  • 參考文獻(xiàn)100-110
  • 附錄110

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本文編號(hào):660581

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