本文關鍵詞：鈀基催化材料對甲酸、乙醇氧化及氧還原電催化研究

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【摘要】：燃料電池由于具有能量效率高、能量轉化率高以及污染性低等優(yōu)點引起了人們廣泛的興趣和關注。為了拓展燃料電池使用范圍,使燃料電池性能更加優(yōu)越,人們對提高電池性能的電催化劑進行了大量研究。電催化劑的催化性能主要和催化材料的組成元素、結構特征以及載體結構與性能有關。本文主要從篩選合適元素比例的鈀基合金催化劑和改進催化劑的制備方法這兩個方面來提高燃料電池性能的。采用硼氫化鈉還原的方法制得具有不同原子比例的PdCu O/C納米催化劑、PdWO/C納米催化劑以及通過刻蝕法制得Pd修飾的Cu/C催化劑,分別對乙醇氧化反應過程中催化乙醇氧化反應進行的性能,堿性條件下氧還原反應中催化氧氣還原的性能以及酸性溶液中催化甲酸氧化反應進行的性能進行了研究。使用X射線衍射(XRD),X射線光電子能譜(XPS),透射電子顯微鏡(TEM),掃描電鏡能譜儀(EDS)以及電感耦合等離子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)等表征方法對催化劑的物理性質進行表征。采用循環(huán)伏安法(CV)、線性掃描伏安法(LSV)、計時電流法(CA)等電化學測試方法對催化劑的電化學性能、氧化還原反應的催化活性和穩(wěn)定性進行檢測。本論文的主要研究結果如下:1.采用硼氫化鈉還原的方法制得的具有不同原子比例的PdCu O/C納米催化劑中,富含氧化物的Pd0.9Cu0.1/C(Pd/Cu=9:1,前驅體原子比率)催化劑對堿性溶液中乙醇氧化反應具有最好的催化活性。它對乙醇氧化的起始電位值相比于Pd/C催化劑負移了150 mV,峰電流密度是Pd/C催化劑峰電流密度的兩倍。而且該富含氧化物的Pd0.9Cu0.1/C催化劑對乙醇氧化過程表現出極好的穩(wěn)定性和對CO活性中間體的極強耐受性。這表明富含氧化物的Pd0.9Cu0.1/C催化劑是直接乙醇燃料電池的一個具有潛在應用價值的陽極催化劑。2.采用硼氫化鈉還原的方法制得的具有不同原子比例的PdWO/C納米催化劑中,富含氧化物的Pd0.8W0.2/C(Pd/W=8:2,前驅體原子比率)催化劑對堿性條件下氧還原反應擁有最佳的催化活性。在堿性條件下它對氧還原反應的起始電位(0.092V vs Hg/HgO)比Pd/C(-0.065V vs Hg/HgO)正移了157 mV;氧還原反應的電流密度是Pd/C催化劑的兩倍多。而且富含氧化物的Pd0.8W0.2/C催化劑對堿性條件下的氧還原反應具有極好的穩(wěn)定性和甲醇耐受性。這表明富含氧化物的Pd0.8W0.2/C催化劑是氧還原反應陰極電催化劑的良好替代品。3.采用刻蝕Cu模板的方法,制得了一系列不同組分的Pd修飾的Cu/C催化劑,研究了不同刻蝕時間制備的Pd修飾的Cu/C催化劑對甲酸電氧化反應的催化效果。結果表明,在0.2 M的PdCl2溶液中浸泡刻蝕3小時的Pd修飾的Cu/C催化劑對甲酸電氧化反應的催化效果最好。
【關鍵詞】：燃料電池 鈀基催化劑 乙醇氧化反應 氧還原反應 甲酸氧化反應
【學位授予單位】：齊魯工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 符號說明8-9
• 摘要9-10
• ABSTRACT10-12
• 第1章 緒論12-28
• 1.1 燃料電池的概述12-15
• 1.1.1 燃料電池的特點12-13
• 1.1.2 燃料電池的分類13-14
• 1.1.3 燃料電池的結構和工作原理14-15
• 1.2 直接乙醇燃料電池15-20
• 1.2.1 直接乙醇燃料電池的發(fā)展15-17
• 1.2.2 直接乙醇燃料電池的結構和工作原理17-19
• 1.2.3 直接乙醇燃料電池陽極催化劑的研究19-20
• 1.3 氧還原反應20-21
• 1.3.1 氧還原反應的研究20
• 1.3.2 氧還原反應研究的必要性20
• 1.3.3 氧還原反應催化劑的研究20-21
• 1.4 直接甲酸燃料電池21-24
• 1.4.1 直接甲酸燃料電池研發(fā)的必要性21-22
• 1.4.2 直接甲酸燃料電池的結構和工作原理22-23
• 1.4.3 直接甲酸燃料電池陽極催化劑的研究23-24
• 1.5 鉑、鈀基催化劑的研究24-26
• 1.5.1 鉑、鈀基催化劑制備方法24-25
• 1.5.2 鉑、鈀基合金催化劑的研究25
• 1.5.3 鉑、鈀基催化劑不同載體的研究25-26
• 1.6 本文主要研究方向和內容26-28
• 第2章 PdCu O/C電催化劑對乙醇電氧化研究28-42
• 2.1 引言28-30
• 2.2 實驗部分30-33
• 2.2.1 實驗裝置30
• 2.2.2 材料、試劑及溶液配制30-31
• 2.2.3 催化劑的制備31-32
• 2.2.4 工作電極的制備32
• 2.2.5 催化劑的表征32-33
• 2.3 結果與討論33-41
• 2.3.1 物理性質表征33-37
• 2.3.2 電化學性能37-41
• 2.4 結論41-42
• 第3章 含WO_3的PdW/C電催化劑對堿性條件下氧還原反應電催化研究42-54
• 3.1 引言42-43
• 3.2 實驗部分43-45
• 3.2.1 實驗裝置43
• 3.2.2 材料、試劑及溶液配制43-44
• 3.2.3 催化劑的制備44-45
• 3.2.4 工作電極的制備45
• 3.2.5 物理性質表征45
• 3.2.6 電化學測試45
• 3.3 結果討論45-52
• 3.3.1 物理性質表征45-49
• 3.3.2 電化學性能49-52
• 3.4 結論52-54
• 第4章 刻蝕法制備的Pd修飾的Cu/C電催化劑用于甲酸電氧化研究54-64
• 4.1 引言54-55
• 4.2 實驗部分55-58
• 4.2.1 實驗裝置55-56
• 4.2.2 材料、試劑及溶液配制56-57
• 4.2.3 催化劑的制備57
• 4.2.4 工作電極的制備57
• 4.2.5 物理性質表征57-58
• 4.2.6 電化學測試58
• 4.3 結果與討論58-63
• 4.3.1 物理性質表征58-60
• 4.3.2 電化學性能60-63
• 4.4 結論63-64
• 第5章 結論64-66
• 參考文獻66-80
• 致謝80-82
• 在學期間主要科研成果82

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本文編號：616157