本文關(guān)鍵詞：錳基氧化物催化CO氧化反應(yīng)的研究

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【摘要】：錳氧化物是傳統(tǒng)的功能無(wú)機(jī)材料,具有廉價(jià)、來(lái)源豐富、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),廣泛應(yīng)用于磁性材料、能量轉(zhuǎn)換、催化、電池材料等多個(gè)領(lǐng)域。本論文以錳基氧化物為研究對(duì)象,對(duì)其CO氧化的催化性能進(jìn)行了初步研究。由于大部分的CO來(lái)自于汽車?yán)鋯?dòng)時(shí)的尾氣排放,因此發(fā)展新型高效催化劑,確保CO在常溫環(huán)境中完全氧化為CO_2在環(huán)境保護(hù)方面有著重要的意義。本論文采用摻雜、復(fù)合等手段,對(duì)錳氧化物的催化活性進(jìn)行調(diào)控。本論文的研究?jī)?nèi)容包括以下三個(gè)部分：第一部分采用水熱法在溫和條件下合成Mn_3O_4及一系列摻雜過(guò)渡金屬離子的Mn_3O_4,考察了摻雜離子種類及摻雜量對(duì)其CO催化氧化性能的影響。利用XRD、SEM、 BET、XPS、H_2-TPR等一系列方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)Mn_3O_4摻雜5%過(guò)渡金屬離子(Cu、Co、Ni、Zn)后,由于催化劑表面晶格氧活潑性的提高及金屬之間的協(xié)同作用,其CO催化氧化活性都得到了顯著的提高,其中摻Cu和Ni的樣品活性更佳。進(jìn)一步探索Ni和Cu的負(fù)載量對(duì)Mn_3O_4的影響,發(fā)現(xiàn)Cu的摻雜量為10%時(shí)性能最佳,T100=140℃。而Ni隨著摻雜量的增大,其活性逐漸下降。第二部分以乙醇為溶劑,尿素為沉淀劑,制備了一系列錳基復(fù)合氧化物及Co_3O_4,利用TG、XRD、SEM、BET、H_2-TPR等一系列方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,并對(duì)其CO性能進(jìn)行探究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,CuMnO_x 的性能優(yōu)于CO_3O_4、COMn_2O_4、ZnMn_2O_4、CuMnO_x 隨煅燒溫度變化,其成分發(fā)生變化,由Mn_3O_4向Mn_5O_8轉(zhuǎn)化,通過(guò)添加外來(lái)金屬離子實(shí)現(xiàn)了Mn_5O_8的合成。進(jìn)一步探索煅燒溫度對(duì)CuMnO_x 的CO催化性能的影響,發(fā)現(xiàn)350℃下煅燒得到的CuMnO_x 性能最優(yōu),其CO完全轉(zhuǎn)化溫度為100℃。良好的催化活性首先得益于Cu和Mn離子的電子交換所形成Cu-O-Mn橋鍵。此外,更大的比表面積,以及Cu物種無(wú)定型顆粒豐富的表面活性位點(diǎn)也對(duì)催化活性的提升有明顯幫助。第三部分采用沉淀-沉積法(DP法),制備了一系列不同Au負(fù)載量的CuMnO_x ,利用XRD、SEM、BET、XPS、H_2-TPR等一系列方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,并對(duì)其CO催化氧化性能進(jìn)行探究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著Au負(fù)載量的增多,催化劑的活性顯著增強(qiáng)。以5wt%Au/CuMnO_x 為催化劑時(shí),在44℃就能達(dá)到CO的完全轉(zhuǎn)化。
【關(guān)鍵詞】：錳氧化物 摻雜 CO催化氧化 混合氧化物 Au負(fù)載
【學(xué)位授予單位】：廣西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.3
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-20
• 1.1 錳氧化物的結(jié)構(gòu)和應(yīng)用10-12
• 1.1.1 錳氧化物的應(yīng)用前景10
• 1.1.2 常見(jiàn)錳氧化物的結(jié)構(gòu)10-12
• 1.2 錳氧化物的應(yīng)用12-16
• 1.2.1 醇氧化反應(yīng)12-13
• 1.2.2 烯烴的環(huán)氧化13-14
• 1.2.3 有機(jī)硫化物的氧化14
• 1.2.4 超級(jí)電容器14-15
• 1.2.5 電化學(xué)催化劑15-16
• 1.3 CO氧化的研究背景及機(jī)理16-18
• 1.3.1 CO催化氧化的背景及意義16-18
• 1.3.2 CO催化氧化的反應(yīng)機(jī)理18
• 1.4 選題的研究意義與目的18-20
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分20-25
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料與儀器20-21
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料20-21
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器21
• 2.2 催化劑的制備21-23
• 2.2.1 Mn_3O_4的制備21
• 2.2.2 Mn_3O_4摻雜(Cu~(2+)、Co~(2+)、Zn~(2+)、Ni~(2+))的制備21-22
• 2.2.3 CuMnO_x、CoMnO_x、ZnMnO_x的制備22
• 2.2.4 Co_3O_4的制備22
• 2.2.5 Au/CuMnO_x的制備22-23
• 2.3 催化劑的表征23-24
• 2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)23
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)23
• 2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)23
• 2.3.4 X射線光電子能譜(XPS)23
• 2.3.5 熱重分析(TGA)23
• 2.3.6 比表面積(BET)和孔徑分布23
• 2.3.7 H_2-程序升溫還原(H_2-TPR)23-24
• 2.3.8 O_2-程序升溫脫附(O_2-TPD)24
• 2.4 催化劑的CO氧化消除性能測(cè)試24-25
• 第三章 過(guò)渡金屬離子摻雜對(duì)Mn_3O_4的CO催化氧化性能影響的研究25-44
• 3.1 引言25
• 3.2 結(jié)果與討論25-42
• 3.2.1 不同摻雜離子對(duì)于Mn_3O_4的CO催化氧化活性的影響26-34
• 3.2.2 Cu,Ni摻雜比例對(duì)于Mn_3O_4的CO催化氧化活性的影響34-42
• 3.3 本章小結(jié)42-44
• 第四章 錳復(fù)合氧化物的CO催化氧化性能研究44-59
• 4.1 引言44
• 4.2 結(jié)果與討論44-58
• 4.2.1 錳基復(fù)合氧化物的表征及其CO催化氧化活性45-52
• 4.2.2 不同煅燒溫度下的CuMnO_x的表征及其CO催化氧化活性52-58
• 4.3 本章小結(jié)58-59
• 第五章 Au負(fù)載CuMnO_x的CO催化氧化性能的研究59-67
• 5.1 引言59-60
• 5.2 結(jié)果與討論60-66
• 5.2.1 XRD60-61
• 5.2.2 催化劑樣品的SEM表征61-62
• 5.2.3 樣品的BET分析62
• 5.2.4 元素XPS分析62-64
• 5.2.5 H_2-TPR64-65
• 5.2.6 不同Au負(fù)載量CuMnO_x的CO催化氧化活性65-66
• 5.2.7 催化劑的穩(wěn)定性測(cè)試66
• 5.3 本章小結(jié)66-67
• 第六章 結(jié)論與展望67-69
• 6.1 結(jié)論67-68
• 6.2 不足與展望68-69
• 參考文獻(xiàn)69-78
• 致謝78-79
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄79

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