本文關(guān)鍵詞：氧化石墨烯增強(qiáng)鋱離子發(fā)光檢測(cè)多巴胺

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【摘要】：多巴胺(DA),是一種重要的兒茶酚胺類神經(jīng)遞質(zhì),具有控制肌肉運(yùn)動(dòng)、影響人的情緒和記憶的作用,其在人體內(nèi)含量發(fā)生異常多與如帕金森病、注意缺陷多動(dòng)障礙、精神分裂癥等神經(jīng)系統(tǒng)疾病有關(guān)。因此,建立簡(jiǎn)單、快速、靈敏、準(zhǔn)確的DA的分析新方法并將其用于實(shí)際樣品分析,對(duì)DA相關(guān)疾病的臨床診斷具有重要意義。本文基于氧化石墨烯(GO)對(duì)稀土鋱離子(Tb3+)-DA體系的熒光增強(qiáng)作用,并通過(guò)引入稀土共發(fā)光離子和協(xié)配體等協(xié)同增強(qiáng)Tb3+熒光作用,建立了靈敏、準(zhǔn)確檢測(cè)DA的熒光分析新方法,探討了體系的熒光增強(qiáng)機(jī)理。本論文共分為四個(gè)部分。論文的第一部分,綜述分析了GO在DA分析中的應(yīng)用、熒光分析法檢測(cè)DA的研究進(jìn)展以及稀土離子熒光分析應(yīng)用的研究進(jìn)展。論文的第二部分,基于GO增強(qiáng)Tb3+熒光和反Stokes熒光,建立了雙模式檢測(cè)DA的熒光分析新方法。研究發(fā)現(xiàn)：在pH為7.0的條件下,Tb3+熒光的增強(qiáng)程度與DA的濃度在一定范圍內(nèi)具有良好的線性關(guān)系,線性范圍是9.0 nM-180 nM,其檢出限(S/N=3)為2.7 nM,相關(guān)系數(shù)為0.990。在相同實(shí)驗(yàn)條件下,體系的反Stokes熒光強(qiáng)度增加程度與DA的濃度在3.0 nM-1000 nM范圍內(nèi)具有良好的線性關(guān)系,檢出限(S/N=3)為2.6 nM,相關(guān)系數(shù)為0.998。將這兩種方法應(yīng)用于實(shí)際血清樣品中DA的測(cè)定,均得到滿意的結(jié)果。相比之下,反Stokes熒光檢測(cè)DA的分析方法線性范圍較寬,檢出限較低,抗干擾能力較強(qiáng),更適用于低倍稀釋實(shí)際樣品中DA的測(cè)定。機(jī)理研究表明：GO對(duì)DA具有富集作用,能夠有效促進(jìn)Tb3+-DA體系的分子內(nèi)能量轉(zhuǎn)移；GO與Tb3+-DA配合物的結(jié)合作用,增加了其剛性、配合物周圍配位場(chǎng)的不對(duì)稱性以及電偶極躍遷幾裂增大了其有效吸光截面,限制了配合物的自由運(yùn)動(dòng),延長(zhǎng)了Tb3+-DA體系的熒光壽命,進(jìn)而使Tb3+熒光獲得了極大的增強(qiáng)。論文的第三部分,通過(guò)引入稀土共發(fā)光釔離子(Y3+)和協(xié)配體乙酸根(Ac-)來(lái)進(jìn)一步提高了DA分析測(cè)定方法的靈敏度。研究發(fā)現(xiàn)：最佳實(shí)驗(yàn)條件下,Tb3’的熒光強(qiáng)度增加程度與DA的濃度在一定范圍內(nèi)具有良好的線性關(guān)系,線性范圍為5.0 nM-50 nM,檢出限(S/N=3)為1.8 nM,本方法成功地應(yīng)用于實(shí)際血清樣品中DA的測(cè)定,得到了滿意的結(jié)果。與其它DA分析方法比較,本方法具有較高的靈敏度。機(jī)理研究表明：Ac-的引入降低了Y3+-Tb3+-GO體系中稀土離子周圍配位場(chǎng)的不對(duì)稱性和電偶極躍遷的幾率,減弱了Tb3+在547 nm處的特征熒光,降低了背景信號(hào)。Ac-以雙齒配位的方式與稀土離子結(jié)合,有效減少了激發(fā)復(fù)合物的能量損失；而GO的富集和配位作用又進(jìn)一步拉近Tb3+配合物和Y3+配合物的距離,促進(jìn)了分子間的能量轉(zhuǎn)移,協(xié)同促進(jìn)稀土共發(fā)光效應(yīng)的產(chǎn)生,進(jìn)而增強(qiáng)了Y3+-Tb3+-GO-DA-NaAc體系的熒光強(qiáng)度,提高了DA的分析測(cè)定靈敏度。論文的第四部分,對(duì)以上的研究工作做了總結(jié)與展望。本論文的主要特點(diǎn)：1.研究了GO對(duì)Tb3+-DA體系的熒光增強(qiáng)作用,建立了基于Tb3+熒光和反Stokes熒光雙模式檢測(cè)DA的分析新方法。研究發(fā)現(xiàn)：反Stokes熒光檢測(cè)DA的分析方法較Tb13+熒光分析方法具有更寬的線性范圍和較高的靈敏度,抗干擾能力更強(qiáng)、適用于較低稀釋倍數(shù)的實(shí)際樣品中DA的測(cè)定。2.利用Ac-協(xié)配、共發(fā)光Y3+離子摻雜和GO的富集和配位作用等的協(xié)同作用,進(jìn)一步提高了DA的分析檢測(cè)靈敏度。
【關(guān)鍵詞】：氧化石墨烯 多巴胺 Tb(Ⅲ) 稀土共發(fā)光 熒光增強(qiáng)
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O657.3
【目錄】：

• 摘要8-10
• ABSTRACT10-13
• 符號(hào)說(shuō)明13-14
• 第一章 緒論14-32
• 1.1 引言14
• 1.2 氧化石墨烯在多巴胺的分析檢測(cè)中的應(yīng)用14-17
• 1.2.1 分離化學(xué)分析法14-15
• 1.2.2 電化學(xué)分析方法15-16
• 1.2.3 光化學(xué)分析法16-17
• 1.3 熒光分析法檢測(cè)多巴胺的研究進(jìn)展17-19
• 1.3.1 反Stokes熒光分析法17
• 1.3.2 Stokes熒光分析法17-19
• 1.4 基于稀土離子發(fā)光分析應(yīng)用的研究進(jìn)展19-20
• 1.5 本論文的研究目的和研究?jī)?nèi)容20-21
• 1.5.1 研究目的20-21
• 1.5.2 研究?jī)?nèi)容21
• 參考文獻(xiàn)21-32
• 第二章 氧化石墨烯增強(qiáng)Tb(Ⅲ)-DA體系熒光雙模式檢測(cè)多巴胺32-58
• 2.1 引言32
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分32-34
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器32-33
• 2.2.2 試劑33
• 2.2.3 實(shí)驗(yàn)方法33-34
• 2.2.4 血清樣品處理34
• 2.3 結(jié)果與討論34-44
• 2.3.1 熒光光譜34-37
• 2.3.2 溶液pH和緩沖溶液及用量的影響37
• 2.3.3 Tb~(3+)濃度的影響37-38
• 2.3.4 GO濃度的影響38-39
• 2.3.5 加入順序的影響和信號(hào)穩(wěn)定性39-40
• 2.3.6 干擾物質(zhì)的影響40-42
• 2.3.7 DA的選擇性響應(yīng)42-43
• 2.3.8 標(biāo)準(zhǔn)曲線和檢出限43
• 2.3.9 樣品分析43-44
• 2.4 機(jī)理探討44-51
• 2.4.1 GO的基本表征44-46
• 2.4.2 Tb~(3+)發(fā)光機(jī)理探討46-51
• 2.5 結(jié)論51
• 參考文獻(xiàn)51-58
• 第三章 乙酸協(xié)同增強(qiáng)Tb(Ⅲ)-Y(Ⅲ)-GO-DA體系共發(fā)光效應(yīng)檢測(cè)多巴胺58-76
• 3.1 引言58
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分58-60
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器58
• 3.2.2 試劑58-60
• 3.2.3 實(shí)驗(yàn)方法60
• 3.2.4 血清樣品處理60
• 3.3 結(jié)果與討論60-69
• 3.3.1 熒光光譜60-61
• 3.3.2 溶液pH與緩沖溶液及用量的影響61-62
• 3.3.3 Y~(3+)濃度的影響62-63
• 3.3.4 NaAc濃度的影響63-64
• 3.3.5 GO濃度的影響64
• 3.3.6 Tb~(3+)濃度的影響64-65
• 3.3.7 加入順序的影響和信號(hào)穩(wěn)定性65-66
• 3.3.8 干擾物質(zhì)的影響66-67
• 3.3.9 標(biāo)準(zhǔn)曲線和檢出限67-69
• 3.3.10 樣品分析69
• 3.4 機(jī)理探討69-72
• 3.5 結(jié)論72
• 參考文獻(xiàn)72-76
• 第四章 總結(jié)與展望76-78
• 致謝78-80
• 攻讀學(xué)位期間所發(fā)表的主要論文目錄80-81
• 附件81

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