發(fā)布時(shí)間：2017-07-20 03:14

  本文關(guān)鍵詞：負(fù)載型DUSY催化劑的制備及其催化正庚烷異構(gòu)化的性能研究

  更多相關(guān)文章： DUSY 檸檬酸 Mo_2C 異構(gòu)化

【摘要】：近年來(lái),國(guó)民的生產(chǎn)和生活對(duì)汽油、柴油及其副產(chǎn)品的需求逐年增加,石油的開發(fā)與利用也越來(lái)越重要,這會(huì)促進(jìn)其下游產(chǎn)品鏈的開發(fā)與研究,即分子篩催化劑。而分子篩催化劑的發(fā)展也從傳統(tǒng)到新型過(guò)渡。分子篩種類不同,其體現(xiàn)的物化性質(zhì)和催化性能差異也較大,這也是分子篩催化劑引起人們廣泛關(guān)注的重要原因。超穩(wěn)Y分子篩(USY)以其良好的物化性能可作為催化劑的酸性組分或載體,應(yīng)用在催化加氫裂化、加氫處理等生產(chǎn)工藝中。而脫鋁改性制備的DUSY分子篩的物化性能較USY分子篩更為出色,逐漸受到學(xué)者和生產(chǎn)廠家的青睞。本文以USY分子篩為載體進(jìn)行脫鋁改性,得到中孔(二次孔)更加豐富和適宜異構(gòu)化酸性的改性分子篩,并在該載體上負(fù)載金屬碳化鉬,考察制備的負(fù)載型催化劑在正庚烷加氫異構(gòu)化反應(yīng)中的催化性能。首先對(duì)USY分子篩進(jìn)行脫鋁研究,選取檸檬酸和草酸為脫鋁劑,分別考察兩種體系的脫鋁改性條件:酸濃度、改性溫度、有無(wú)緩沖體系,而通過(guò)對(duì)改性的DUSY分子篩進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征和催化性能評(píng)價(jià),分別選出兩種脫鋁劑的最佳改性條件,并對(duì)其進(jìn)行比較,選出最適合脫鋁改性的脫鋁劑及其相對(duì)應(yīng)的改性條件。并考察雜多酸對(duì)改性分子篩酸性的影響,研究表明:分別負(fù)載10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))雜多酸制備的催化劑的結(jié)構(gòu)晶型均遭到嚴(yán)重破壞,說(shuō)明雜多酸的負(fù)載是無(wú)必要的。不同酸改性的分子篩發(fā)現(xiàn)檸檬酸改性結(jié)果好于草酸改性結(jié)果,檸檬酸改性的0.20DUSY-90催化劑對(duì)正庚烷異構(gòu)化的選擇性達(dá)到78.6%,轉(zhuǎn)化率為64.4%。通過(guò)多方面比較最終選定檸檬酸改性的分子篩為載體,負(fù)載金屬碳化鉬制備催化劑,給改性分子篩增加金屬活性位,并考察Mo的浸漬量,Mo的焙燒溫度,碳化條件、催化劑的反應(yīng)條件對(duì)正庚烷異構(gòu)化反應(yīng)的催化影響,檸檬酸改性制備的Mo_2C/0.20DUSY-90催化劑其轉(zhuǎn)化率為74%,選擇性達(dá)到80.1%。
【關(guān)鍵詞】：DUSY 檸檬酸 Mo_2C 異構(gòu)化
【學(xué)位授予單位】：東北石油大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-6
• 創(chuàng)新點(diǎn)摘要6-10
• 前言10-11
• 第一章 綜述11-21
• 1.1 USY分子篩的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)11
• 1.1.1 USY分子篩的骨架結(jié)構(gòu)11
• 1.1.2 USY分子篩性質(zhì)11
• 1.2 USY分子篩的合成方法11-13
• 1.2.1 高溫水熱法12
• 1.2.2 有機(jī)配位法12
• 1.2.3 高溫氣相法12
• 1.2.4 氟硅酸銨反應(yīng)法12-13
• 1.2.5 小結(jié)13
• 1.3 改性USY分子篩的合成方法13-18
• 1.3.1 脫鋁改性法13-17
• 1.3.2 陽(yáng)離子或氧化物改性17
• 1.3.3 分子篩復(fù)配改性17-18
• 1.4 雜多酸18
• 1.5 碳化鉬18-19
• 1.5.1 碳化鉬催化機(jī)理18
• 1.5.2 碳化鉬的制備方法18-19
• 1.5.3 碳化鉬的應(yīng)用19
• 1.6 本論文主要研究?jī)?nèi)容19-21
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分21-24
• 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及儀器21
• 2.2 催化劑的制備21-22
• 2.2.1 DUSY催化劑的制備21-22
• 2.2.2 HPW/DUSY催化劑的制備22
• 2.2.3 Mo_2C/DUSY催化劑的制備22
• 2.3 正庚烷異構(gòu)化催化性能的評(píng)價(jià)22
• 2.4 催化劑的表征22-23
• 2.5 實(shí)驗(yàn)裝置23
• 2.6 活性和選擇性的計(jì)算23-24
• 第三章 草酸改性條件對(duì)DUSY催化劑的影響24-32
• 3.1 草酸改性的DUSY分子篩的結(jié)構(gòu)表征24-28
• 3.1.1 草酸濃度對(duì)DUSY分子篩結(jié)構(gòu)的影響24-25
• 3.1.2 改性溫度對(duì)DUSY分子篩的結(jié)構(gòu)影響25
• 3.1.3 催化劑的中孔分布25-26
• 3.1.4 DUSY分子篩的晶型形貌26-27
• 3.1.5 磷鎢酸對(duì)DUSY分子篩結(jié)構(gòu)和酸性的影響27-28
• 3.2 草酸改性的DUSY催化劑的催化性能評(píng)價(jià)28-31
• 3.2.1 草酸濃度對(duì)轉(zhuǎn)化率選擇性的影響29
• 3.2.2 改性溫度對(duì)轉(zhuǎn)化率選擇性的影響29-30
• 3.2.3 緩沖體系對(duì)轉(zhuǎn)化率選擇性的影響30-31
• 3.3 本章小結(jié)31-32
• 第四章 檸檬酸改性條件對(duì)DUSY催化劑的影響32-41
• 4.1 檸檬酸改性的DUSY分子篩的結(jié)構(gòu)表征32-37
• 4.1.1 檸檬酸濃度對(duì)DUSY分子篩的結(jié)構(gòu)影響32-33
• 4.1.2 改性溫度對(duì)DUSY分子篩的結(jié)構(gòu)影響33-35
• 4.1.3 催化劑的中孔分布35-36
• 4.1.4 DUSY分子篩的晶型形貌36
• 4.1.5 磷鎢酸對(duì)DUSY分子篩的影響36-37
• 4.2 檸檬酸改性的DUSY催化劑的催化性能評(píng)價(jià)37-39
• 4.2.1 檸檬酸濃度對(duì)轉(zhuǎn)化率選擇性的影響38
• 4.2.2 改性溫度對(duì)轉(zhuǎn)化率選擇性的影響38-39
• 4.2.3 緩沖體系對(duì)轉(zhuǎn)化率選擇性的影響39
• 4.3 本章小結(jié)39-41
• 第五章 Mo_2C/DUSY催化劑的研究41-47
• 5.1 催化劑表征結(jié)果41-42
• 5.1.1 XRD表征41
• 5.1.2 BET表征41-42
• 5.2 Mo_2C/DUSY催化劑的制備條件對(duì)異構(gòu)化性能的影響42-44
• 5.2.1 鉬酸銨負(fù)載量的影響42-43
• 5.2.2 鉬酸銨焙燒溫度的影響43
• 5.2.3 碳化終溫的影響43-44
• 5.3 Mo_2C/DUSY催化劑的反應(yīng)條件對(duì)異構(gòu)化性能的影響44-46
• 5.3.1 反應(yīng)溫度的影響44-45
• 5.3.2 反應(yīng)時(shí)間的影響45-46
• 5.4 本章小結(jié)46-47
• 結(jié)論47-48
• 參考文獻(xiàn)48-53
• 文章發(fā)表目錄53-54
• 致謝54-55

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1 龔惠娟,陳澤智;車用尾氣催化劑催化特性的模擬[J];計(jì)算機(jī)與應(yīng)用化學(xué);2000年05期

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3 王嵩;毛東森;吳貴升;郭曉明;盧冠忠;;銅/氧化鋯催化劑的制備及應(yīng)用研究進(jìn)展[J];化工進(jìn)展;2008年06期

4 趙海;張德祥;高晉生;;稀土摻雜鐵錳脫硝催化劑的制備及其性能研究[J];煤炭轉(zhuǎn)化;2011年04期

5 ;輕油制氫燒結(jié)型催化劑降低煅燒溫度和催化劑中鎳含量初步研究[J];勝利石油化工;1976年03期

6 秦永寧;烴類水蒸汽轉(zhuǎn)化制氫催化劑初步設(shè)計(jì)[J];天津大學(xué)學(xué)報(bào);1978年02期

7 南化公司研究院二室釩催化劑組;美國(guó)進(jìn)口硫酸釩催化劑剖析報(bào)告[J];硫酸工業(yè);1979年02期

8 劉金香;高秀英;;熱重法用于天然氣蒸汽轉(zhuǎn)化催化劑的篩選和還原條件的考察[J];石油化工;1980年07期

9 楊孔章;劉傳樸;;氫氣脈沖色譜法測(cè)定催化劑中鎳表面積[J];石油化工;1980年10期

10 李樹本;;多組份鉬酸鹽催化劑丙烯氨氧化性能的研究[J];石油化工;1981年07期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 李文鵬;徐顯明;郁向民;李方偉;裴皓天;李影輝;;天然氣二段蒸汽轉(zhuǎn)化催化劑的分析表征[A];第四屆全國(guó)工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會(huì)論文集[C];2007年

2 汪國(guó)軍;吳糧華;陳欣;謝在庫(kù);;丙烯腈新型催化劑研制[A];第十三屆全國(guó)催化學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

3 鄭俊嫻;王遠(yuǎn)洋;;相催化劑微粒聚集分維特征的模擬研究[A];第七屆全國(guó)催化劑制備科學(xué)與技術(shù)研討會(huì)論文集[C];2009年

4 周曉奇;李速延;;變換催化劑的現(xiàn)狀及其發(fā)展趨勢(shì)[A];第2屆全國(guó)工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會(huì)論文集[C];2005年

5 張鴻喜;吳君璧;宋美婷;李海濤;亢麗娜;趙永祥;;水熱條件下Ni/La_2O_3-SiO_2-Al_2O_3催化劑結(jié)構(gòu)演變[A];第十屆全國(guó)工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會(huì)論文集[C];2013年

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7 劉智;黃海兵;張新莉;甄洪鵬;義建軍;黃啟谷;楊萬(wàn)泰;張明革;高克京;李紅明;;高活性TiCl_4/SiO_2/AlEt_3催化劑淤漿聚合制備寬峰分布聚乙烯[A];2011年全國(guó)高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會(huì)論文摘要集[C];2011年

8 楊述芳;陶若虹;徐樹元;任宏俊;;催化劑的壁厚設(shè)計(jì)與壽命管理[A];2012中國(guó)環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)學(xué)術(shù)年會(huì)論文集（第三卷）[C];2012年

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中國(guó)重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前3條

1 覃澤文;催化劑助氫氣輕松儲(chǔ)存[N];中國(guó)能源報(bào);2009年

2 仇國(guó)賢;原位晶化催化劑降物耗能耗[N];中國(guó)化工報(bào);2009年

3 特約記者 張曉君　蕭兵;科技創(chuàng)新降低能耗提高效率[N];中國(guó)石油報(bào);2011年

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1 周功兵;液相苯部分加氫制環(huán)己烯新型釕催化劑的研究[D];復(fù)旦大學(xué);2014年

2 劉洋;基于POC和SCR技術(shù)降低車用柴油機(jī)顆粒物和氮氧化物排放的研究[D];山東大學(xué);2015年

3 伍士國(guó);基于CTAB輔助制備的FeMnTiO_x催化劑NH_3-SCR脫硝的性能研究[D];南京大學(xué);2015年

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5 王芬芬;纖維素催化轉(zhuǎn)化制備乳酸[D];陜西師范大學(xué);2015年

6 王秋麟;鈦基催化劑催化降解氯苯和二VA英的基礎(chǔ)研究[D];浙江大學(xué);2015年

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8 湯常金;固相法制備金屬氧化物催化材料及其消除CO、NO性能研究[D];南京大學(xué);2011年

9 孫傳智;TiO_2基催化劑的制備、表征及其在環(huán)境催化中應(yīng)用的基礎(chǔ)研究[D];南京大學(xué);2011年

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中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 馬茹瑰;CO_2加氫合成甲醇Cu-ZnO-ZrO_2催化劑的制備與性能研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

2 何貞泉;Cu/γ-Al_2O_3催化劑對(duì)HCN的催化水解性能研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

3 陳新怡;超臨界甲醇中纖維素半纖維素催化轉(zhuǎn)移加氫液化研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

4 翟琳;以β-環(huán)糊精為基礎(chǔ)的催化體系構(gòu)建[D];河北工業(yè)大學(xué);2015年

5 曹熙若;FCC汽油選擇性加氫脫硫催化劑制備工藝研究[D];中國(guó)石油大學(xué)(華東);2014年

6 殷雪梅;有機(jī)改性蒙脫土負(fù)載鎳催化劑的制備及其乙醇水蒸氣重整制氫催化性能的研究[D];太原理工大學(xué);2016年

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8 陳月仙;介孔CuO/γ-Al_2O_3催化劑的制備及其在合成氣一步法制二甲醚中的應(yīng)用[D];太原理工大學(xué);2015年

9 萬(wàn)宇;用于甲醇水蒸氣重整制氫的CuO/ZnO/Al_2O_3催化劑的制備、結(jié)構(gòu)—性能關(guān)系及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究[D];華東理工大學(xué);2016年

10 趙靜;低溫煤焦油加氫催化劑的制備及催化性能研究[D];華東理工大學(xué);2016年

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