本文關(guān)鍵詞：半導(dǎo)體光催化劑的改性修飾及性能研究

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【摘要】：進(jìn)入21世紀(jì)以來,隨著工業(yè)的迅猛發(fā)展和人口的快速增長,人類面臨著能源短缺和環(huán)境污染兩大重要問題。因此,發(fā)展可用于環(huán)境治理和能源再生的高效綠色技術(shù)迫在眉睫。半導(dǎo)體光催化技術(shù)可以將取之不盡用之不竭的太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能,并為人們所利用,滿足人們對環(huán)境和能源問題的需求,因而被譽(yù)為是未來最具發(fā)展前景的一項(xiàng)技術(shù)。二氧化鈦和二氧化錫是常見的光催化半導(dǎo)體,因它們具有相對優(yōu)秀的光催化效率、較好的穩(wěn)定性、豐富的來源和無毒環(huán)保性能,一直以來被視作是極具前景的光催化劑并被人們廣泛的研究。然而它們較大的禁帶寬度(TiO2約為3.2 eV, SnO2約為3.6 eV),致使它們只能吸收紫外光,而這部分光僅占到達(dá)地球表面的太陽光總能量的4%左右,嚴(yán)重降低了對太陽能的利用率；此外,光生電子和空穴在遷移到半導(dǎo)體表面的過程中極易發(fā)生復(fù)合,并將吸收的能量以光和熱的形式損耗掉,這也是光催化技術(shù)在實(shí)際應(yīng)用中效率較低的一個重要原因。本文首先綜述了合理設(shè)計(jì)制備先進(jìn)光催化材料的國內(nèi)外研究進(jìn)展,如構(gòu)建異質(zhì)結(jié)、元素?fù)诫s及納米化等方法。然后針對二氧化錫和二氧化鈦禁帶寬度大及光生電子空穴對易復(fù)合的缺點(diǎn),分別利用構(gòu)建界面結(jié)構(gòu)、摻雜和納米化的方法,拓寬了其光吸收范圍并提高了光生載流子分離效率,從而有效的增強(qiáng)了它們的光催化性能。主要工作如下：1.氧空位修飾的SnO2/石墨烯量子點(diǎn)復(fù)合物我們采用兩步法制備了石墨烯量子點(diǎn)修飾的SnO2納米棒,并通過高溫煅燒使部分石墨烯量子點(diǎn)與SnO2發(fā)生還原反應(yīng),在SnO2晶體表面形成了氧空位,從而制備得到氧空位修飾的SnO2/GQDs異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。由于氧空位摻雜和石墨烯量子點(diǎn)修飾的協(xié)同作用,使其光吸收性能和光催化性能得到了明顯改善,在氙燈照射下光催化降解亞甲基藍(lán)溶液的結(jié)果表明,其降解速率比未經(jīng)修飾的純SnO2快了近8倍。另外,通過調(diào)節(jié)退火溫度,我們還可以制備得到不同石墨烯量子點(diǎn)負(fù)載量和氧空位摻雜濃度的SnO2納米棒,并最終確定了制備光催化性能最佳的SnO2納米棒的最佳溫度。2.氮摻雜TiO2納米晶我們通過微波輔助加熱三氯化鈦和過量氨水的混合溶液,迅速冷凍干燥并煅燒的方法,制備了氮摻雜的TiO2納米晶(N-TiO2)。研究結(jié)果表明：本實(shí)驗(yàn)中制備的N-TiO2納米晶,平均尺寸約為10 nm,氮摻雜濃度約為4.6%,比表面積約為172.3 m2/g。在氙燈全譜和可見光照射下,N-TiO2納米晶比純TiO2納米晶和商用P25具有更好的光催化降解羅丹明B溶液的性能。這主要是由氮摻雜和超小的晶體粒徑引起的：氮元素的摻雜有效提高了其可見光吸收性能,超小的晶粒尺寸縮短了光生電子空穴到半導(dǎo)體表面的遷移路徑,降低了其復(fù)合機(jī)率從而提高了光生載流子的分離效率,較大的比表面積則可以增加反應(yīng)的活性位點(diǎn),顯著提高其光催化性能。通過調(diào)節(jié)煅燒溫度,我們還可以制備得到不同氮摻雜量和比表面積的TiO2納米晶樣品。
【關(guān)鍵詞】：光催化 氮摻雜 異質(zhì)結(jié) 納米晶
【學(xué)位授予單位】：中國工程物理研究院
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 1 緒論10-24
• 1.1 光催化簡介10-12
• 1.2 光催化存在的問題和解決思路12-22
• 1.2.1 能帶調(diào)整13-16
• 1.2.2 界面結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)16-21
• 1.2.3 納米化21-22
• 1.3 本課題研究目的及意義22
• 1.4 本文主要工作22-24
• 2 實(shí)驗(yàn)試劑及表征方法24-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料24-25
• 2.1.1 主要實(shí)驗(yàn)試劑24
• 2.1.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器24-25
• 2.2 光催化材料的表征方法25-28
• 2.2.1 物相與形貌分析25-26
• 2.2.2 光學(xué)性能表征26-27
• 2.2.3 光催化性能測試27-28
• 3 SnO_2/石墨烯量子點(diǎn)異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建及其光催化性能28-38
• 3.1 前言28-29
• 3.2 實(shí)驗(yàn)過程29-30
• 3.2.1 樣品制備29
• 3.2.2 樣品表征29-30
• 3.2.3 光催化性能測試30
• 3.3 結(jié)果與討論30-37
• 3.3.1 形貌和結(jié)構(gòu)30-33
• 3.3.2 光吸收性能33-34
• 3.3.3 光催化性能34-37
• 3.4 小結(jié)37-38
• 4 摻氮TiO_2納米晶的制備及其光催化性能的研究38-50
• 4.1 前言38
• 4.2 實(shí)驗(yàn)過程38-39
• 4.2.1 樣品制備38-39
• 4.2.2 樣品表征39
• 4.2.3 光催化性能測試39
• 4.3 結(jié)果與討論39-49
• 4.3.1 形貌和結(jié)構(gòu)39-43
• 4.3.2 光學(xué)性能研究43-44
• 4.3.3 光催化性能44-46
• 4.3.4 溫度對比表面積和摻氮量的影響46-48
• 4.3.5 冷凍干燥對樣品光催化性能的影響48-49
• 4.4 小結(jié)49-50
• 5 總結(jié)與展望50-52
• 5.1 結(jié)論50-51
• 5.2 展望51-52
• 致謝52-53
• 參考文獻(xiàn)53-62
• 附錄62

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本文編號：565427