本文關(guān)鍵詞：由含氮有機(jī)多陽(yáng)離子模板構(gòu)筑的超分子化合物的合成、結(jié)構(gòu)及其光催化性能的探究

  更多相關(guān)文章： 超分子化合物 有機(jī)陽(yáng)離子模板 鹵素/擬鹵素 光催化

【摘要】：在過(guò)去的幾十年里,無(wú)機(jī)-有機(jī)雜化晶體材料得到相當(dāng)廣泛的關(guān)注。無(wú)機(jī)-有機(jī)雜化材料不僅具有豐富的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),并且其在主客體識(shí)別,光催化等領(lǐng)域有著潛在的應(yīng)用價(jià)值。本論文合成了一系列二價(jià),三價(jià)的有機(jī)陽(yáng)離子模板,在室溫的條件下,通過(guò)采用溶劑揮發(fā)法,在陽(yáng)離子模板的誘導(dǎo)下,與金屬的鹵化物/擬鹵化物自組裝,從而得到了10個(gè)結(jié)構(gòu)新穎的鹵素簇超分子化合物。除了對(duì)化合物進(jìn)行紅外、紫外、熱重、元素分析等基本的表征外,我們還對(duì)化合物的光學(xué)帶隙進(jìn)行了計(jì)算,并探究了其光催化性能。首先,我們合成了三個(gè)二價(jià)陽(yáng)離子,分別是1,2-二[(4-氨基吡啶基)-N-亞甲基]苯二溴鹽(O-AP·2Br)、1,3-二[(4-氨基吡啶基)-N-亞甲基]苯二溴鹽(M-AP·2Br)、1,4-二[(4-氨基吡啶基)-N-亞甲基]苯二溴鹽(P-AP·2Br),以三個(gè)二價(jià)陽(yáng)離子為模板,分別與Ag/Cu的鹵化物/擬鹵化物自組裝得到化合物1-6,{[O-AP][Ag(SCN)3]}n(1),{[M-AP][Ag2Br3(SCN)]}n(2),{[M-AP][CuBr3]}n(3),{[M-AP]2[Cu4I8]}n(4),{[M-AP]2[Ag4I8]}n(5),{[P-AP]0.5[Cu(SCN)2]}n(6)。結(jié)構(gòu)分析表明,化合物1和3是單核結(jié)構(gòu),化合物2,4和5均為四核的立方烷結(jié)構(gòu),化合物6是二維結(jié)構(gòu)。我們對(duì)化合物1-6進(jìn)行了紅外、紫外、熱重、元素分析等基本的表征,此外,通過(guò)測(cè)定化合物1-6的光學(xué)帶隙我們推測(cè)其具有作為光催化劑的作用,因此探究了化合物1-6在模擬日光的照射下,對(duì)亞甲基藍(lán)、甲基橙和羅丹明B溶液的降解作用。結(jié)果表明,在模擬日光照射下,化合物1-6對(duì)亞甲基藍(lán)染料均有較強(qiáng)的降解作用,僅有化合物3和4對(duì)甲基橙染料有一定的降解作用,而化合物1-6對(duì)于羅丹明B的降解作用均較弱。其次,我們合成了三個(gè)三價(jià)陽(yáng)離子1,3,5-三[(異喹啉)-N-亞甲基]苯三溴鹽(Tbiq·3Br)、1,3,5-三[(異喹啉)-N-亞甲基]-2,4,6-三甲基苯三溴鹽(Tbmiq·3Br)和1,3,5-三[(喹啉)-N-亞甲基]-2,4,6-三甲基苯三溴鹽(Tbmqu·3Br),以三個(gè)陽(yáng)離子為模板,分別與Ag/Cu的鹵化物/擬鹵化物自組裝得到化合物7-10,{[Tbiq][Cu(SCN)4]}n(7),{[Tbmiq][Cu2(SCN)4N3]}n(8),{[Tbiq]2[CuBr7]}n(9)和{[Tbmqu]2[Ag2.5Br6.5(SCN)2]}n(10)。結(jié)構(gòu)分析表明,化合物7-10均為單核或多核的金屬簇的結(jié)構(gòu)。除了對(duì)化合物7-10進(jìn)行了紅外、紫外、熱重、元素分析等基本的表征外,我們對(duì)陽(yáng)離子和化合物7-10進(jìn)行了熒光性質(zhì)的分析,結(jié)果顯示,有機(jī)模板Tbiq·3Br和Tbmqu·3Br均表現(xiàn)出一定的熒光性,但化合物7-10的固體熒光測(cè)定均未發(fā)現(xiàn)有效的熒光現(xiàn)象,故推測(cè)金屬離子對(duì)有機(jī)模板具有熒光猝滅效應(yīng)。此外,通過(guò)測(cè)定化合物7-10的光學(xué)帶隙我們推測(cè)其具有作為光催化劑的作用,我們探究了化合物7-10在模擬日光的照射下對(duì)亞甲基藍(lán)溶液的降解作用,結(jié)果表明,化合物7-10對(duì)亞甲基藍(lán)染料的降解作用均較弱。因此,設(shè)計(jì)合成在可見(jiàn)光下即可作用的高效的配位聚合物光催化劑仍然是一項(xiàng)重大的挑戰(zhàn)。
【關(guān)鍵詞】：超分子化合物 有機(jī)陽(yáng)離子模板 鹵素/擬鹵素 光催化
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O641.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 1 前言11-21
• 1.1 超分子化學(xué)與自組裝11-12
• 1.2 超分子化學(xué)的研究現(xiàn)狀12-14
• 1.3 模板效應(yīng)14-15
• 1.4 超分子化合物的光催化效應(yīng)15-17
• 1.4.1 光催化反應(yīng)原理15-16
• 1.4.2 無(wú)機(jī)-有機(jī)雜化晶體材料的光催化作用16-17
• 1.5 超分子化學(xué)在其他領(lǐng)域的應(yīng)用17-18
• 1.6 選題意義與研究?jī)?nèi)容18-21
• 2 二價(jià)陽(yáng)離子導(dǎo)向的鹵素簇超分子化合物的制備，表征及其光催化性質(zhì)的探究21-42
• 2.1 引言21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分21-26
• 2.2.1 主要試劑與測(cè)試儀器21-23
• 2.2.2 有機(jī)陽(yáng)離子的合成23-24
• 2.2.3 單晶化合物的合成24-26
• 2.3 結(jié)果與討論26-40
• 2.3.1 合成小結(jié)26
• 2.3.2 單晶結(jié)構(gòu)描述26-32
• 2.3.3 化合物 1-6 的固體紫外-可見(jiàn)吸收光譜32-33
• 2.3.4 化合物 1-6 光催化降解有機(jī)染料33-40
• 2.3.5 化合物 1-6 的熱穩(wěn)定性分析40
• 2.4 小結(jié)40-42
• 3 三價(jià)陽(yáng)離子模板誘導(dǎo)超分子化合物的合成，表征，熒光猝滅效應(yīng)及光催化性質(zhì)的探究42-55
• 3.1 引言42
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分42-46
• 3.2.1 主要試劑與測(cè)試儀器42
• 3.2.2 有機(jī)陽(yáng)離子的合成42-44
• 3.2.3 單晶化合物的合成44-46
• 3.3 結(jié)果與討論46-54
• 3.3.1 合成小結(jié)46
• 3.3.2 單晶結(jié)構(gòu)描述46-50
• 3.3.3 化合物 7-10 的固體紫外-可見(jiàn)吸收光譜分析50
• 3.3.4 化合物 7-10 的光催化降解有機(jī)染料分析50-52
• 3.3.5 化合物 7-10 的熒光猝滅分析52-53
• 3.3.6 化合物 7-10 的熱穩(wěn)定性分析53-54
• 3.4 小結(jié)54-55
• 總結(jié)與展望55-56
• 參考文獻(xiàn)56-61
• 附錄1 化合物的晶體結(jié)構(gòu)參數(shù)61-64
• 附錄2 化合物的主要鍵長(zhǎng)鍵角64-72
• 附錄3 化合物的PXRD圖譜72-76
• 附錄4 化合物的紅外光譜76-80
• 個(gè)人簡(jiǎn)歷及研究成果80-81
• 致謝81

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