1—己烯燃燒的實(shí)驗(yàn)與動(dòng)力學(xué)模型研究
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【摘要】：單烯烴(alkene)是輸運(yùn)燃料的重要組成成分,相比含有相同碳原子數(shù)的正構(gòu)烷烴(n-alkane),單烯烴具有較高的辛烷值,因此能很好地用于改善汽油的抗爆震性能,并用做汽油替代組分。同時(shí),單烯烴還是大分子長(zhǎng)鏈烷烴、環(huán)烷烴及醇類燃料熱解和燃燒過(guò)程中的重要中間產(chǎn)物,因此單烯烴子機(jī)理是長(zhǎng)鏈烷烴、環(huán)烷烴及醇類燃料燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理的重要組成部分。此外,單烯烴的研究還有助于了解生物柴油重要組分不飽和脂肪酸酯類的燃燒反應(yīng)機(jī)理。相比于烷烴和C4及以下小分子烯烴的研究,目前對(duì)長(zhǎng)鏈單烯烴的燃燒研究相對(duì)較少,其基礎(chǔ)燃燒實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)尚不完善,現(xiàn)存可供動(dòng)力學(xué)模型驗(yàn)證的燃燒實(shí)驗(yàn)工況范圍也較為有限。本論文針對(duì)典型的長(zhǎng)鏈大分子單烯烴1-己烯(C6H12)的變壓力流動(dòng)反應(yīng)器熱解和層流火焰?zhèn)鞑ニ俣乳_(kāi)展了實(shí)驗(yàn)研究。在流動(dòng)反應(yīng)器熱解實(shí)驗(yàn)中,采用了兩種分析診斷方法。一種方法是利用SVUV-PIMS診斷技術(shù)研究了1-己烯在低壓條件下(0.04 atm.)的熱解實(shí)驗(yàn),測(cè)量了光電離效率譜(PIE)以鑒別熱解物種,并測(cè)量了熱解物種摩爾濃度隨溫度變化的關(guān)系曲線。在同步輻射實(shí)驗(yàn)中檢測(cè)到近20種熱解物種,包括反應(yīng)物(1-己烯)、活潑自由基(炔丙基、烯丙基等)、穩(wěn)定產(chǎn)物及中間體等(氫氣、甲烷、乙炔、乙烯、丙二烯、丙炔、丙烯、1,3-丁二烯、1-丁烯、2-丁烯、1-戊烯、2-戊烯、苯等)。另一種方法是利用GC/GC-MS技術(shù)研究了1-己烯(C6H12)的變壓力(0.04、0.2、1 atm)熱解實(shí)驗(yàn)。在定量分析中,將GC與FID連接,測(cè)得熱解物種隨溫度變化的摩爾濃度信息；在定性分析中,利用GC-MS方法鑒別了熱解物種。此外,本論文還利用本課題組自行研制的用于測(cè)定高沸點(diǎn)燃料寬壓力范圍火焰?zhèn)鞑ニ俣鹊膯吻惑w定容燃燒彈實(shí)驗(yàn)裝置,測(cè)定了1-己烯／空氣混合物(Φ=0.7-1.5)在1-10 atm下的層流火焰?zhèn)鞑ニ俣取Ｍㄟ^(guò)吸收前人對(duì)1-己烯分解路徑理論計(jì)算、實(shí)驗(yàn)和動(dòng)力學(xué)模型研究的成果,基于本課題組所發(fā)展的烷烴及丁醇動(dòng)力學(xué)模型,本工作構(gòu)建了一個(gè)包含122個(gè)物種和919個(gè)反應(yīng)的1-己烯燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。運(yùn)用本工作的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(流動(dòng)反應(yīng)器熱解物種濃度和層流火焰?zhèn)鞑ニ俣?和文獻(xiàn)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(射流攪拌反應(yīng)器氧化、層流預(yù)混火焰、著火延遲時(shí)間)對(duì)1-己烯燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行了較寬壓力、溫度和當(dāng)量比范圍工況下的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,整體上本模型能夠較好地預(yù)測(cè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果。通過(guò)生成速率分析及敏感性分析,討論了流動(dòng)反應(yīng)器熱解、層流預(yù)混火焰中1-己烯的主要反應(yīng)路徑及初級(jí)產(chǎn)物的后續(xù)反應(yīng)路徑,給出了1-己烯重要的消耗路徑和C2-C5烯烴及苯的主要生成與消耗路徑,分析了射流攪拌反應(yīng)器氧化中1-己烯的主要反應(yīng)路徑,發(fā)現(xiàn)在熱解條件下烯丙基位碳碳鍵斷裂的反應(yīng)是1-己烯消耗的最主要反應(yīng)路徑,在氧化條件下,氫提取反應(yīng)和烯丙基位碳碳鍵斷裂的反應(yīng)是1-己烯消耗的主要反應(yīng)；此外還分析了對(duì)宏觀燃燒參數(shù)(層流火焰?zhèn)鞑ニ俣�、著火延遲時(shí)間)比較敏感的基元反應(yīng)及其動(dòng)力學(xué)影響因素,發(fā)現(xiàn)碳碳雙鍵的存在促進(jìn)共軛穩(wěn)定自由基(烯丙基)和不飽和烯烴中間產(chǎn)物(1,3-丁二烯)的生成,這些自由基和中間產(chǎn)物的相關(guān)反應(yīng)對(duì)火焰?zhèn)鞑ビ幸欢ㄓ绊�。這些結(jié)果與分析共同突顯了發(fā)生在烯丙基位(碳碳鍵、碳?xì)滏I)的反應(yīng)在1-己烯燃燒過(guò)程中的重要作用�？傮w來(lái)說(shuō),本論文豐富了1-己烯基礎(chǔ)燃燒實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù),并構(gòu)建了一個(gè)預(yù)測(cè)能力涵蓋從低壓到高壓、從中溫到高溫、從熱解到氧化等各類實(shí)驗(yàn)寬工況條件的1-己烯燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,并對(duì)1-己烯燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特性進(jìn)行了分析與探討。該模型可用于汽油替代燃料以及長(zhǎng)鏈烷烴、烯烴、醇類、酯類等燃料的燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型發(fā)展構(gòu)建工作。
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【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.21
【目錄】：
- 摘要5-7
- Abstract7-12
- 第1章 緒論12-20
- 1.1 研究背景12
- 1.2 1-己烯燃燒研究現(xiàn)狀12-16
- 1.3 研究目標(biāo)及章節(jié)設(shè)置16-17
- 參考文獻(xiàn)17-20
- 第2章 實(shí)驗(yàn)研究方法20-28
- 2.1 流動(dòng)反應(yīng)器熱解實(shí)驗(yàn)20-23
- 2.2 層流火焰?zhèn)鞑ニ俣鹊臏y(cè)定實(shí)驗(yàn)23-25
- 參考文獻(xiàn)25-28
- 第3章 模型研究方法及模型的構(gòu)建28-40
- 3.1 動(dòng)力學(xué)模型研究方法28-29
- 3.2 動(dòng)力學(xué)模型的構(gòu)建29-37
- 3.2.1 1-己烯的反應(yīng)30-34
- 3.2.2 烯烴自由基的反應(yīng)34-36
- 3.2.3 烯烴的反應(yīng)36-37
- 參考文獻(xiàn)37-40
- 第4章 1-己烯燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型驗(yàn)證結(jié)果與討論40-64
- 4.1 流動(dòng)反應(yīng)器熱解40-48
- 4.1.1 1-己烯的消耗45-47
- 4.1.2 熱解產(chǎn)物的形成與消耗47-48
- 4.2 層流火焰?zhèn)鞑ニ俣?/span>48-53
- 4.3 文獻(xiàn)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)證結(jié)果與討論53-61
- 4.3.1 射流攪拌反應(yīng)器氧化53-55
- 4.3.2 層流預(yù)混火焰55-58
- 4.3.3 著火延遲時(shí)間58-61
- 參考文獻(xiàn)61-64
- 第5章 結(jié)論與展望64-68
- 致謝68-70
- 在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果70
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，本文編號(hào)：530495
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