天然氣是一種高效、清潔、廉價(jià)的清潔能源,天然氣資源的開發(fā)和有效利用代表著當(dāng)代能源結(jié)構(gòu)的發(fā)展方向,也是可持續(xù)發(fā)展的保證和能源綠色化的重要途徑�？紤]到天然氣主要成分CH₄具有極高熱力學(xué)穩(wěn)定性,對(duì)甲烷C-H鍵的低溫活化一直以來是化學(xué)領(lǐng)域的圣杯。開發(fā)高效催化劑進(jìn)行甲烷低溫化學(xué)轉(zhuǎn)化具有重要意義。貴金屬基催化劑雖具有出色的C-H鍵活化能力,但也受到其高成本、儲(chǔ)量少等因素的限制。本文旨在通過對(duì)非貴金屬催化劑的缺陷構(gòu)建,實(shí)現(xiàn)非貴金屬高效催化甲烷氧化。所涉及的主要為MnO_x基與Co₃O₄基材料,通過詳盡的表征闡釋了催化劑結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系。采用球磨和選擇性原子去除相結(jié)合的方法由LaMnO₃制備了高缺陷的γ-MnO₂。研究發(fā)現(xiàn),球磨處理可以降低催化劑的顆粒尺寸并產(chǎn)生表面缺陷,而晶格缺陷則源于La原子的去除。La原子的缺失產(chǎn)生了一系列的有益影響:更高比表面積和Mn⁴⁺/Mn³⁺比例、更多的表面活性氧以及更高的低溫氧化還原性能。該催化劑在...

【文章頁數(shù)】：107 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1.1世界和中國(guó)能源結(jié)構(gòu)分布圖

青島大學(xué)碩士學(xué)位論文2第一章甲烷催化燃燒綜述1.1甲烷利用現(xiàn)狀能源在人類歷史發(fā)展過程中一直處于不可或缺的位置，但隨著科技的日益發(fā)展，對(duì)能源的需求也與日俱增。世界各地的礦產(chǎn)資源的不均勻分布導(dǎo)致不同的國(guó)家以不同的能源為主導(dǎo)。在全球的初級(jí)能源需求方面，煤炭占據(jù)約30%，而對(duì)于中國(guó)來說，....

圖1.2甲烷催化燃燒速率與溫度的關(guān)系[18]

青島大學(xué)碩士學(xué)位論文4圖1.2甲烷催化燃燒速率與溫度的關(guān)系[18]Fig.1.2.Relationshipbetweenthemethanecatalyticcombustionrateandthereactiontemperature甲烷的催化燃燒與傳統(tǒng)燃燒反應(yīng)的主要區(qū)別在于：....

圖1.3貴金屬基催化劑上的甲烷催化燃燒機(jī)理[21]

青島大學(xué)碩士學(xué)位論文4圖1.2甲烷催化燃燒速率與溫度的關(guān)系[18]Fig.1.2.Relationshipbetweenthemethanecatalyticcombustionrateandthereactiontemperature甲烷的催化燃燒與傳統(tǒng)燃燒反應(yīng)的主要區(qū)別在于：....

圖1.4遵循MvK機(jī)理的AB2O4尖晶石上甲烷催化燃燒路徑[22]

青島大學(xué)碩士學(xué)位論文5甲烷分子中第一個(gè)C-H鍵的斷裂是最困難的一步，也是催化燃燒反應(yīng)中最困難的一步，而當(dāng)?shù)谝粋�(gè)C-H鍵斷裂后，后續(xù)反應(yīng)會(huì)更加容易進(jìn)行。對(duì)于甲烷在非貴金屬基上的催化燃燒反應(yīng)，高溫區(qū)間（>650oC）可以用Mars-van-Krevelen（MvK）機(jī)理進(jìn)行闡述[22....

本文編號(hào)：3950008