將光化學輔酶再生與氧化還原酶的催化過程相偶聯,構建生物催化的人工光合作體系,合成人類所需的燃料或化學品,對于解決環(huán)境和能源問題具體有重要意義。其中,制備和應用高效的可見光活性催化劑是實現這一過程的關鍵。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一種具有可見光響應活性的聚合物半導體材料,可以作為光催化劑應用于輔酶再生及其他領域。但是存在光生電子-空穴易復合、量子產率較低等問題。為了解決上述問題,本文采用超聲輔助水熱法將WS2負載在g-C3N4上,制備一種WS2/g-C3N4復合催化劑,并通過與甲酸脫氫酶、甲醛脫氫酶和乙醇脫氫酶三種酶催化的級聯反應相偶聯,構建人工光合體系,實現CO2到甲醇的轉化。主要研究內容和結果如下:1)通過超聲輔助水熱法制備了一系列含不同比例WS2的WS2/g-C3N4復合材料,并通過不同的光催化實驗檢測了它們的光催化性能。實驗結果表明,5 wt%WS2/g-C3N4的光催化性能最高,4小時內催化輔酶再生產率可以達到35%左右,大約是單獨的g-C3N4的3-4倍。通過與甲酸脫氫酶、甲醛脫氫酶和乙醇脫氫酶三種酶催化的級聯反應相偶聯,10小時內甲醇產率為372.1 μmolh-1gc...

【文章頁數】：85 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 引言
    1.1 光催化的基本概念
        1.1.1. 光催化劑和光催化反應
        1.1.2 固體能帶結構
        1.1.3 光生電子、光生空穴和復合中心
    1.2 光催化的應用領域
        1.2.1 環(huán)境污染凈化
        1.2.2 微生物凈化
        1.2.3 表面自清潔凈化
        1.2.4 能源催化
    1.3 人工光合作用
    1.4 g-C₃N₄的研究進展
        1.4.1 g-C₃N₄的結構與性質
        1.4.2 g-C₃N₄的合成方法
        1.4.3 g-C₃N₄的修飾改性策略
    1.5 WS₂的性質與應用
    1.6 本文選題意義與研究內容
第2章 g-C₃N₄的制備與光催化反應條件探索
    2.1 引言
    2.2 實驗材料與儀器
        2.2.1 實驗材料
        2.2.2 實驗儀器
    2.3 g-C₃N₄的制備方法的探索
        2.3.1 熱縮聚法制備g-C₃N4

        2.3.2 熱氧化蝕刻法制備g-C₃N₄

        2.3.3 熔融鹽共聚法制備g-C₃N₄

        2.3.4 原位摻雜B的g-C₃N₄制備
    2.4 不同制備工藝下的g-C₃N₄的基本表征
        2.4.1 X射線衍射(XRD)
        2.4.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
    2.5 光催化性能考察
        2.5.1 光催化輔酶再生
        2.5.2 光催化降解羅丹明
    2.6 實驗結果與討論
        2.6.1 不同方法制備g-C₃N₄的表征
        2.6.2 光催化輔酶再生過程反應條件的優(yōu)化
        2.6.3 不同條件制備的催化劑的光催化輔酶再生性能
    2.7 本章小結
第3章 WS₂/g-C₃N₄復合光催化劑的制備與應用
    3.1 引言
    3.2 實驗材料與儀器
        3.2.1 實驗材料
        3.2.2 實驗儀器
    3.3 WS₂/g-C₃N₄復合光催化劑的制備
    3.4 催化材料的表征
    3.5 光催化性能測試
        3.5.1 光催化輔酶再生實驗
        3.5.2 光催化CO₂還原制甲醇實驗
        3.5.3 光催化Rh B降解實驗
        3.5.4 自由基種類檢測實驗
    3.6 實驗結果與討論
        3.6.1 WS₂/g-C₃N₄復合光催化劑的表征
        3.6.2 光催化輔酶再生性能研究
        3.6.3 光催化CO₂制甲醇性能研究
        3.6.4 光催化降解羅丹明性能
        3.6.5 光催化機理研究
    3.7 本章小結
第4章 論文總結
    4.1 總結
    4.2 展望
參考文獻
致謝
作者簡歷及攻讀學位期間發(fā)表的學術論文與研究成果



本文編號：3941557

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