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多級孔類沸石咪唑酯骨架材料的設計合成及其催化性能研究

發(fā)布時間:2024-03-29 21:15
  類沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)是近年來倍受學術界關注的一種類沸石結構的新型納米多孔材料,這類材料具有巨大的比表面積和超高孔隙率、高的熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性以及結構和功能多樣性等優(yōu)良特性。ZIFs材料已在催化、氣體吸附、分離、光電等領域展現(xiàn)出廣闊的應用前景。與只具有單一微孔結構的傳統(tǒng)ZIFs材料相比,多級孔ZIFs材料具有更大的孔容,其多級孔道結構能有效地改善ZIFs材料的傳質性能、拓寬其在復雜氣體的吸附分離、大分子氣體的傳遞與輸送、大分子催化反應等方面的應用性,在實際應用中顯示出巨大的優(yōu)勢。通過在傳統(tǒng)微孔ZIFs中引入介孔或大孔,形成具有相互貫通的多級孔道結構,結合介孔材料孔道尺寸上的優(yōu)勢和微孔材料高比表面積、高穩(wěn)定性的特點,制備出兼具ZIFs的優(yōu)良特性及可有效降低傳質阻力的多級孔ZIFs材料逐步成為ZIFs合成和應用領域的研究熱點。本文在前人工作的基礎上,分別通過結構設計與調控和酸堿改性的方法對ZIFs材料進行合理的設計合成,并結合實驗表征技術和計算機模擬等手段對所合成的材料進行了研究。同時也系統(tǒng)研究并分析了各種多級孔ZIFs催化劑在CO2與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應...

【文章頁數】:159 頁

【學位級別】:博士

【部分圖文】:

圖1-1(a)ZIFs中的金屬-咪唑T–Im鍵角和(b)沸石中的Si–O鍵角[9]

圖1-1(a)ZIFs中的金屬-咪唑T–Im鍵角和(b)沸石中的Si–O鍵角[9]

第一章緒論1第一章緒論1.1引言長期以來,多孔材料由于其固有的特性(例如高比表面積,大孔體積和可調整的孔徑)而一直是基礎研究和實際應用中的研究重點[1]。相對于傳統(tǒng)多孔材料來說,金屬有機骨架(MOFs)材料具有大分子骨架和超高比表面積,在吸附和催化等領域具有潛在的應用前景,引起了....


圖1-2用于合成ZIFs的咪唑配體[10]

圖1-2用于合成ZIFs的咪唑配體[10]

華南理工大學博士學位論文2同的拓撲結構的類沸石結構,如sod、rho、gme、lta和ana,混合使用兩種或多種不同的咪唑基配體還可以得到沸石中未見報道的結構[10]。目前已合成出了大量的具有不同化學組成或結構的ZIFs材料,大多數ZIFs是具有均勻微孔和通過小孔道連接的大空腔的....


圖1-3ZIFs材料的典型結構[11]

圖1-3ZIFs材料的典型結構[11]

第一章緒論3圖1-3ZIFs材料的典型結構[11]Figure1-3RepresentativeZIFsstructures[11]1.1.2多級孔類沸石咪唑酯骨架材料具有多級孔結構的類沸石咪唑酯骨架材料,簡稱多級孔ZIFs材料,與傳統(tǒng)ZIFs的組成成分一樣,但傳統(tǒng)ZIFs只具有....


圖1-4多級孔ZIFs的結構示意圖[12]

圖1-4多級孔ZIFs的結構示意圖[12]

華南理工大學博士學位論文4體分子的擴散路徑,增強了它們在微孔通道中的擴散,提高了傳質效率,因此,多級孔分子篩在大分子的催化反應中具有高的催化效率和良好的使用壽命[14]。與多級孔分子篩類似,多級孔ZIFs材料的微孔為材料提供高的比表面積和高孔隙率,同時,其介孔和大孔結構可為客體物....



本文編號:3941312

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