ZSM-5是一種具有獨(dú)特且規(guī)整三維連通孔道結(jié)構(gòu)的分子篩,其硅鋁比可在10-3000范圍內(nèi)進(jìn)行有效調(diào)控。其中,高硅ZSM-5分子篩在具有良好水熱穩(wěn)定性及適宜酸性的情況下,由于骨架鋁原子的缺失,可以表現(xiàn)出更加優(yōu)異的疏水親油性及吸附分離特性。在環(huán)境催化領(lǐng)域如NH₃-SCR脫硝反應(yīng)中,以該分子篩為載體有利于促進(jìn)活性組分的良好分散以及抑制因骨架脫鋁而導(dǎo)致催化劑結(jié)構(gòu)坍塌的失活現(xiàn)象。同時(shí),利用該分子篩孔道結(jié)構(gòu)的封裝及限域效應(yīng)又可以緩解H₂O和SO₂對(duì)催化劑活性中心的毒化作用,延長(zhǎng)催化劑使用壽命,因此可作為一種理想的催化劑載體。然而,高硅分子篩的SiO₄四面體骨架由于缺少較多的負(fù)電性,在成核及晶化過程中其骨架結(jié)構(gòu)與溶液中的水合陽離子及模板劑陽離子的結(jié)合能力較弱,通常需要更為苛刻的合成條件。基于此,本論文首先考察了硅源、鋁源、晶化時(shí)間、晶化溫度、水含量及模板劑種類等合成參數(shù)對(duì)所獲ZSM-5分子篩結(jié)晶度及表面形貌的影響規(guī)律。同時(shí)增加原料中的硅鋁比制備出結(jié)晶度高,穩(wěn)定性好、疏水能力較優(yōu)的橢球型ZSM-5高硅分子篩。進(jìn)一步...

【文章頁(yè)數(shù)】：116 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 沸石分子篩的概述
    1.2 ZSM-5 沸石分子篩的概述
        1.2.1 ZSM-5 分子篩的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)
        1.2.2 ZSM-5 分子篩的物化性質(zhì)
    1.3 沸石分子篩的合成方法及影響因素
        1.3.1 沸石分子篩的合成方法
        1.3.2 沸石分子篩的晶化機(jī)理
        1.3.3 影響沸石分子篩的合成因素
    1.4 分子篩在環(huán)保領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀
        1.4.1 氮氧化物的污染現(xiàn)狀及治理研究
        1.4.2 脫硝催化劑的研究現(xiàn)狀
    1.5 本論文選題的依據(jù)、意義及主要研究?jī)?nèi)容
        1.5.1 選題依據(jù)及意義
        1.5.2 主要研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 主要試劑和儀器
        2.1.1 主要試劑
        2.1.2 主要儀器
    2.2 ZSM-5 分子篩的制備
        2.2.1 大晶粒ZSM-5 分子篩的合成
        2.2.2 高硅鋁比ZSM-5 分子篩的合成
        2.2.3 Cu/ZSM-5 催化劑制備
    2.3 ZSM-5 分子篩動(dòng)態(tài)吸附水測(cè)試
    2.4 CU/ZSM-5-PAD催化劑的性能評(píng)價(jià)
    2.5 表征方法和測(cè)試手段
        2.5.1 X射線粉末衍射分析(XRD)
        2.5.2 掃描電子顯微鏡(SEM)及能量色散X射線光譜分析(EDX)
        2.5.3 高倍透射電子顯微鏡分析(HR-TEM)
        2.5.4 N2 吸脫附曲線(N2-adsorption)
        2.5.5 傅里葉變換紅外光譜分析(FT-IR)
        2.5.6 拉曼光譜分析(Raman)
        2.5.7 X光電子能譜分析(XPS)
        2.5.8 氫氣程序升溫表面還原測(cè)試(H₂-TPR)
        2.5.9 氨氣程序升溫表面脫附測(cè)試(NH₃-TPD)
        2.5.10 NH₃+NO程序升溫表面應(yīng)測(cè)試(NH₃+NO-TPSR)
        2.5.11 熱重質(zhì)譜聯(lián)用分析(TG-MS)
        2.5.12 電感耦合等離子體發(fā)射光譜分析(ICP-OES)
第三章 大晶粒ZSM-5 分子篩的合成
    3.1 引言
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 硅源對(duì)合成ZSM-5 分子篩的影響
        3.2.2 鋁源對(duì)于合成ZSM-5 分子篩的影響
        3.2.3 晶化時(shí)間對(duì)ZSM-5 分子篩的影響
        3.2.4 堿度對(duì)合成ZSM-5 分子篩的影響
        3.2.5 水含量對(duì)ZSM-5 分子篩的影響
        3.2.6 模板劑含量對(duì)ZSM-5 分子篩的影響
    3.3 小結(jié)
第四章 高硅鋁比ZSM-5 分子篩的合成
    4.1 引言
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 硅源對(duì)合成ZSM-5 分子篩的影響
        4.2.2 晶化溫度對(duì)ZSM-5 分子篩的影響
        4.2.3 晶化時(shí)間對(duì)ZSM-5 分子篩的影響
        4.2.4 堿度對(duì)合成ZSM-5 分子篩的影響
        4.2.5 水含量對(duì)合成ZSM-5 分子篩的影響
        4.2.6 模板劑含量對(duì)ZSM-5 分子篩的影響
    4.3 小結(jié)
第五章 ZSM-5 分子篩脫硝性能評(píng)價(jià)
    5.1 引言
    5.2 硅鋁比對(duì)ZSM-5 分子篩吸水性的影響
        5.2.1 ZSM-5 分子篩的XRD和 SEM
        5.2.2 吸水性能測(cè)試
    5.3 催化劑的表面結(jié)構(gòu)分析
        5.3.1 FTIR分析
        5.3.2 TG-MS分析
        5.3.3 XRD分析
        5.3.4 Raman分析
        5.3.5 N₂ 吸脫附分析
        5.3.6 SEM和 TEM分析
    5.4 NH₃-SCR脫硝性能測(cè)試
    5.5 表觀動(dòng)力學(xué)計(jì)算
    5.6 催化劑的表面化學(xué)性質(zhì)
        5.6.1 XPS表征分析
        5.6.2 NH₃-TPD及 H₂-TPR分析
        5.6.3 NH₃-NO-TPSR分析
    5.7 催化劑穩(wěn)定性及抗SO₂& H₂O性能測(cè)試
        5.7.1 催化劑水熱穩(wěn)定性測(cè)試
        5.7.2 催化劑抗水抗硫性能測(cè)試
    5.8 本章小結(jié)
第六章 全文總結(jié)與建議
    6.1 全文總結(jié)
    6.2 全文建議與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)況及聯(lián)系方式



本文編號(hào)：3864705