碳酸二苯酯(DPC)是熱塑性工程塑料聚碳酸酯(PC)制備過程中的重要中間體。工業(yè)制備主要采用光氣法和酯交換法合成碳酸二苯酯,但是光氣法由于使用劇毒的光氣原料,不符合綠色化學(xué)和低碳經(jīng)濟(jì)發(fā)展模式的需求;酯交換法也存在工藝路線長(zhǎng)、產(chǎn)物分離困難問題,故需要開發(fā)研究新的綠色合成工藝。苯酚氧化羰基化法具有工藝簡(jiǎn)單,原料成本低廉,綠色無污染等特點(diǎn),已經(jīng)成為國(guó)內(nèi)外研究開發(fā)的主要方向,其核心是催化劑活性組分及其載體的選擇。本工作采用葡萄糖等有機(jī)碳源,改性制備錳氧化物-碳微球載體,進(jìn)而制備負(fù)載型鈀/錳氧化物-碳微球催化劑,以催化苯酚氧化羰基化一步合成碳酸二苯酯反應(yīng)為研究對(duì)象,考察不同催化劑的催化性能,具體研究?jī)?nèi)容包括:1.以不同有機(jī)碳源為前驅(qū)體用水熱法合成碳微球。2.采用浸漬法對(duì)碳微球進(jìn)行初步錳負(fù)載后,再用高錳酸鉀溶液對(duì)碳微球進(jìn)行二次錳負(fù)載和表面控制,制備錳氧化物-碳微球載體。3.制備不同碳源合成的錳氧化物-碳微球載體得到的載鈀催化劑,對(duì)其催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯的催化性能進(jìn)行對(duì)比分析。4.對(duì)錳氧化物-碳微球載鈀催化劑催化合成碳酸二苯酯反應(yīng)的工藝條件及催化劑穩(wěn)定性進(jìn)行了考察。相關(guān)研究結(jié)論如下:1....

【文章頁(yè)數(shù)】：81 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 碳酸二苯酯綜述
        1.1.1 碳酸二苯酯的性質(zhì)以及應(yīng)用
        1.1.2 合成DPC的方法
    1.2 苯酚氧化羰基化法合成碳酸二苯酯
        1.2.1 苯酚氧化羰基化法合成碳酸二苯酯的研究進(jìn)展
        1.2.2 均相催化體系
        1.2.3 負(fù)載型多相催化劑
        1.2.4 氧化羰基化法合成DPC反應(yīng)機(jī)理
    1.3 球型碳材料研究進(jìn)展
        1.3.1 水熱法
        1.3.2 化學(xué)氣相沉積法
        1.3.3 模板法
        1.3.4 電弧放電法
        1.3.5 高溫?zé)峤夥?br>        1.3.6 不同碳源合成碳微球的研究進(jìn)展
    1.4 錳氧化物在催化反應(yīng)中的作用
    1.5 選題目的及主要研究?jī)?nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)方法
    2.1 主要化學(xué)試劑
    2.2 儀器和設(shè)備
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 物相分析
        2.3.2 掃描電子顯微鏡
        2.3.3 透射電子顯微鏡
        2.3.4 催化劑表面元素組成及價(jià)態(tài)分析
        2.3.5 傅里葉變換-紅外光譜分析
    2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)
        2.4.1 實(shí)驗(yàn)流程
        2.4.2 活性評(píng)價(jià)計(jì)算方法
第3章 不同碳源用水熱法合成碳微球之間的比較
    3.1 以葡萄糖為碳源合成碳微球
        3.1.1 葡萄糖的性質(zhì)
        3.1.2 反應(yīng)溫度對(duì)碳微球的影響
        3.1.3 葡萄糖濃度的影響
        3.1.4 反應(yīng)時(shí)間的影響
        3.1.5 清洗過程對(duì)碳微球的影響
    3.2 以蔗糖為碳源合成碳微球
        3.2.1 蔗糖的性質(zhì)
        3.2.2 反應(yīng)溫度的影響
        3.2.3 蔗糖濃度的影響
        3.2.4 反應(yīng)時(shí)間的影響
        3.2.5 清洗過程對(duì)碳微球的影響
    3.3 不同碳源制備碳微球的紅外光譜分析
    3.4 不同碳源制備碳微球的元素分析
    3.5 本章小結(jié)
第4章 以葡萄糖為碳源制備錳氧化物-碳微球催化劑及其催化性能
    4.1實(shí)驗(yàn)
        4.1.1 化學(xué)試劑
        4.1.2 載體的制備
        4.1.3 催化劑的制備
        4.1.4 載體的表征
        4.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 載體CM3 的微觀形貌
        4.2.2 制備載體的XRD表征分析
        4.2.3 不同載體的錳負(fù)載量、比表面積和平均孔徑
        4.2.4 XPS測(cè)試
        4.2.5 催化活性評(píng)價(jià)
    4.3 小結(jié)
第5章 以蔗糖為碳源制備錳氧化物-碳微球催化劑及其催化性能
    5.1實(shí)驗(yàn)
        5.1.1 化學(xué)試劑
        5.1.2 載體的制備
        5.1.3 催化劑的制備
        5.1.4 催化劑的表征
        5.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
    5.2 結(jié)果與討論
        5.2.1 載體CM7 的微觀形貌
        5.2.2 載體CM7的XRD分析
        5.2.3 不同載體的錳負(fù)載量、比表面積和平均孔徑
        5.2.4 XPS測(cè)試
        5.2.5 載體CM7和CM3 的紅外測(cè)試分析
        5.2.6 高錳酸鉀濃度對(duì)制備載體的影響
        5.2.7 高錳酸鉀的調(diào)控作用機(jī)制分析
        5.2.8 催化活性評(píng)價(jià)
    5.3 小結(jié)
第6章 合成工藝條件研究
    6.1 實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備
    6.2 反應(yīng)壓力對(duì)DPC收率的影響
    6.3 反應(yīng)溫度對(duì)DPC收率的影響
    6.4 反應(yīng)時(shí)間對(duì)DPC收率的影響
    6.5 催化劑穩(wěn)定性測(cè)試
    6.6 結(jié)論
第7章 總結(jié)
    7.1 實(shí)驗(yàn)總結(jié)
    7.2 對(duì)后續(xù)工作的建議
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間已發(fā)表的論文
致謝



本文編號(hào)：3861940