吡啶甲酸是一種重要的化工中間體,在醫(yī)藥、農(nóng)藥和染料等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用。目前,化學(xué)氧化法、氣相催化氧化法和液相催化氧化法是常用的合成吡啶甲酸方法。不過(guò)遺憾的是,這些方法在合成吡啶甲酸過(guò)程中存在操作繁瑣、反應(yīng)條件苛刻、能耗污染大等問(wèn)題。前期相關(guān)研究證實(shí),電化學(xué)和光電化學(xué)氧化法可以用于實(shí)現(xiàn)有機(jī)物合成反應(yīng),且具有操作簡(jiǎn)便、反應(yīng)條件溫和以及綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。另一方面,電化學(xué)和光電化學(xué)分解水策略是常用的制取氫氣方法,但是其活性常受限于電解池陽(yáng)極水氧化析氧反應(yīng)的高過(guò)電位。若在電化學(xué)和光電化學(xué)池陽(yáng)極上發(fā)生動(dòng)力學(xué)優(yōu)先的有機(jī)反應(yīng),將會(huì)大大提升其陰極的析氫反應(yīng)活性�；谏鲜霰尘凹胺治�,本論文系統(tǒng)研究了在電解池陽(yáng)極上通過(guò)光電化學(xué)和電化學(xué)策略氧化3-甲基吡啶綠色合成3-吡啶甲酸,并同時(shí)在陰極上高效制取氫氣的可行性和相關(guān)反應(yīng)機(jī)理。論文主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)論如下:(1)理論計(jì)算表明,3-甲基吡啶氧化生成3-吡啶甲酸反應(yīng)(E^Θ=0.93 V vs.RHE)在熱力學(xué)上優(yōu)先于水氧化反應(yīng)(E^Θ=1.23 V vs.RHE)發(fā)生。實(shí)驗(yàn)研究證實(shí),在以WO₃薄膜為光陽(yáng)極...

【文章頁(yè)數(shù)】：75 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
1 緒論
    1.1 引言
    1.2 開(kāi)發(fā)吡啶甲酸系列產(chǎn)品的意義
    1.3 吡啶甲酸的傳統(tǒng)合成方法
    1.4 光-電有機(jī)合成技術(shù)國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展
        1.4.1 電有機(jī)合成簡(jiǎn)介及國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展
        1.4.2 光電有機(jī)合成簡(jiǎn)介及國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展
    1.5 陽(yáng)極上的有機(jī)氧化轉(zhuǎn)化
        1.5.1 光(電)化學(xué)有機(jī)氧化的原理
        1.5.2 陽(yáng)極材料的選擇
        1.5.3 氧化還原介體的選擇
    1.6 本論文的選題依據(jù)、研究?jī)?nèi)容及創(chuàng)新性
        1.6.1 選題依據(jù)
        1.6.2 研究?jī)?nèi)容
        1.6.3 課題的創(chuàng)新性
2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容及測(cè)試方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)裝置
    2.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
    2.3 材料表征
        2.3.1 掃描電子顯微鏡分析(SEM)
        2.3.2 透射電子顯微鏡分析(TEM)
        2.3.3 X射線衍射分析(XRD)
        2.3.4 X光電子能譜分析(XPS)
        2.3.5 固體漫反射紫外-可見(jiàn)光譜分析(UV-vis)
        2.3.6 紫外-可見(jiàn)吸收光譜分析(UV-vis)
        2.3.7 電感耦合等離子質(zhì)譜分析(ICP-MS)
    2.4 修飾電極的制備
    2.5 光-電化學(xué)性能測(cè)試
        2.5.1 線性掃描伏安測(cè)試
        2.5.2 恒電位測(cè)試
        2.5.3 恒電流測(cè)試
    2.6 有機(jī)物的分析方法
    2.7 活性物質(zhì)的檢測(cè)
3 光電化學(xué)合成吡啶甲酸方法及機(jī)理研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
        3.2.3 材料制備
        3.2.4 材料表征
        3.2.5 光電化學(xué)合成3-吡啶甲酸
        3.2.6 產(chǎn)物檢測(cè)
        3.2.7機(jī)理探究實(shí)驗(yàn)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 材料表征分析
        3.3.2 光電化學(xué)合成吡啶甲酸的可行性分析
        3.3.3 光電化學(xué)合成吡啶甲酸的實(shí)驗(yàn)研究
        3.3.4 改善PEC電解池中吡啶甲酸的合成
        3.3.5 機(jī)理分析
    3.4 本章小結(jié)
4 電化學(xué)合成吡啶甲酸方法及機(jī)理研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
        4.2.3 材料制備
        4.2.4 材料表征
        4.2.5 電化學(xué)測(cè)試
        4.2.6 電化學(xué)合成吡啶甲酸系列有機(jī)物
        4.2.7 產(chǎn)物檢測(cè)
        4.2.8 產(chǎn)率、轉(zhuǎn)化率和選擇性的計(jì)算
        4.2.9機(jī)理探究實(shí)驗(yàn)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 材料表征分析
        4.3.2 電化學(xué)合成吡啶甲酸的可行性分析及實(shí)驗(yàn)研究
        4.3.3 機(jī)理分析
    4.4 本章小結(jié)
5 全文總結(jié)與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 后續(xù)工作及展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄
攻讀學(xué)位期間取得的研究成果



本文編號(hào)：3860731