隨著國(guó)內(nèi)外天然氣/頁(yè)巖氣探明儲(chǔ)量的不斷上升,甲烷的轉(zhuǎn)化逐漸顯示出巨大的應(yīng)用前景。將甲烷轉(zhuǎn)化為高附加值的化工產(chǎn)品,不僅可以充分利用自然資源,而且能帶來(lái)巨大的經(jīng)濟(jì)價(jià)值。甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)是利用甲烷的有效途徑之一,而Mo/HZSM-5催化劑則是其最合適的催化劑體系之一。但是,甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)產(chǎn)物中含有萘等大分子的稠環(huán)芳烴,致使分子篩孔道堵塞、活性位覆蓋,導(dǎo)致催化劑失活非常嚴(yán)重。因此,降低反應(yīng)積碳和提高催化劑壽命成為研究的重點(diǎn)。本文以Mo/HZSM-5催化劑為研究基礎(chǔ),首先探究了活性組分負(fù)載方法、助劑作用及催化劑合成條件對(duì)催化劑性能的影響,隨后探究了耦合反應(yīng)條件的影響,如烷基化試劑種類、反應(yīng)空速、甲醇進(jìn)氣量。發(fā)現(xiàn)在400℃下焙燒6 h時(shí)制備的8Mo/1Mg/HZSM-5催化劑活性較高。隨后,通過(guò)在反應(yīng)中引入烷基化試劑甲醇,將甲烷芳構(gòu)化和芳烴烷基化反應(yīng)在1500mL/(gcat·h)空速下耦合。發(fā)現(xiàn)耦合反應(yīng)可有效提升反應(yīng)的穩(wěn)定性。相比之下,常規(guī)甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)中催化劑在7h內(nèi)即出現(xiàn)明顯失活現(xiàn)象。通過(guò)對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物的分析,甲苯的選擇性也有一定的提升,說(shuō)明了甲醇參與了苯的烷基化反應(yīng),減少了萘等稠環(huán)芳烴的產(chǎn)生...

【文章頁(yè)數(shù)】：79 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)的研究背景與現(xiàn)實(shí)意義
    1.2 MDA反應(yīng)研究現(xiàn)狀
    1.3 甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)機(jī)理與失活途徑的研究
        1.3.1 甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)的機(jī)理研究
        1.3.2 甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)催化劑失活機(jī)理及積碳研究
    1.4 高效催化劑和反應(yīng)工藝的開(kāi)發(fā)
        1.4.1 分子篩載體的優(yōu)化
        1.4.2 添加助劑
        1.4.3 反應(yīng)工藝的優(yōu)化
    1.5 本論文的研究目的與研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分及表征方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
    2.2 MDA反應(yīng)/耦合反應(yīng)流程及催化劑活性評(píng)價(jià)裝置
    2.3 反應(yīng)數(shù)據(jù)處理與計(jì)算
    2.4 催化劑表征
        2.4.1 催化劑物相組成的測(cè)定(XRD)
第三章 催化劑制備的優(yōu)化
    3.1 Mo基催化劑的制備
        3.1.1 單金屬催化劑Mo/HZSM-5的制備
        3.1.2 雙金屬催化劑Mg/Mo/HZSM-5的制備
    3.2 新鮮xMo/1Mg/HZSM-5催化劑XRD表征
    3.3 Mo負(fù)載量x對(duì)xMo/HZSM-5催化劑活性的影響
    3.4 Mg負(fù)載量y對(duì)yMg/8Mo/HZSM-5催化劑活性的影響
    3.5 Mo負(fù)載量x對(duì)xMo/1Mg/HZSM-5催化劑活性的影響
    3.6 焙燒溫度對(duì)催化劑活性的影響
    3.7 本章小結(jié)
第四章 反應(yīng)條件的優(yōu)化
    4.1 不同烷基化試劑對(duì)耦合反應(yīng)的影響
    4.2 空速對(duì)耦合反應(yīng)的影響
    4.3 甲醇進(jìn)氣量對(duì)耦合反應(yīng)的影響
    4.4 本章小結(jié)
第五章 物理混合型催化劑對(duì)耦合反應(yīng)的影響
    5.1 物理混合型催化劑制備方法
        5.1.1 6Mo/HZSM-5與Zn/HZSM-5或Mg/HZSM-5物理混合
        5.1.2 6Mo/HZSM-5與ZnO/HZSM-5或MgO/HZSM-5物理混合
    5.2 6Mo/HZSM-5催化劑與Zn/HZSM-5催化劑的物理混合
    5.3 6Mo/HZSM-5催化劑與Mg/HZSM-5催化劑物理混合
    5.4 本章小結(jié)
第六章 論文總結(jié)
參考文獻(xiàn)
致謝
研究成果及發(fā)表學(xué)術(shù)論文
作者及導(dǎo)師簡(jiǎn)介
附件



本文編號(hào)：3823508