在有機(jī)分子中由于存在各種類型的C-H鍵,這些C-H鍵極性較小,參與反應(yīng)時(shí)需要C-H鍵的活化能壘較高導(dǎo)致C-H鍵活化比較困難,在反應(yīng)中很難實(shí)現(xiàn)C-H鍵的有效轉(zhuǎn)化,所以選擇性C-H鍵官能化成為難點(diǎn)問(wèn)題。大量研究證明一些貴金屬(Pd、Pt和Ru等)可以與分子中C-H鍵發(fā)生反應(yīng)生成C-M鍵,所得C-M鍵的反應(yīng)活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其C-H鍵。同時(shí)利用非均相催化劑可以改變反應(yīng)底物的吸附方式等天然的優(yōu)勢(shì),可以為這一問(wèn)題的解決提供參考方法�；谝陨显O(shè)想,提出在合成介孔炭基Pd催化劑過(guò)程中對(duì)Pd納米顆粒進(jìn)行碳修飾,從而對(duì)Pd納米顆粒的電子性質(zhì)進(jìn)行調(diào)控,達(dá)到對(duì)惰性C-H鍵的選擇性官能團(tuán)化的目的。本文制備了C修飾的Pd催化劑,并且探究了使用該催化劑催化對(duì)芳基取代吡啶化合物的選擇性羥基化的影響。全文共分四章。首章內(nèi)容是文獻(xiàn)綜述,主要介紹了吡啶及其衍生物C-H鍵官能團(tuán)化的研究進(jìn)展。第二章介紹了碳修飾的Pd催化劑的合成方法,催化反應(yīng)條件以及實(shí)驗(yàn)涉及到的試劑和儀器。第三章主要介紹使用溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝方法,利用巰基和鈀離子的強(qiáng)配位作用合成了高分散,Pd納米顆粒均一(2.7 nm)的介孔炭載Pd催化劑。通過(guò)高溫600oC下熱...

【文章頁(yè)數(shù)】：73 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 芳基取代吡啶化合物的性質(zhì)及應(yīng)用
        1.1.1 芳基取代吡啶化合物性質(zhì)
        1.1.2 芳基取代吡啶化合物應(yīng)用
    1.2 吡啶及其衍生物的C-H鍵官能團(tuán)化的研究進(jìn)展
        1.2.1 C2位C-H鍵官能團(tuán)化
        1.2.2 C4位C-H鍵官能團(tuán)化
        1.2.3 C3 及其它位C-H鍵官能團(tuán)化
    1.3 Pd催化下2-芳基吡啶C-H鍵官能團(tuán)化的研究進(jìn)展
        1.3.1 碳-氧鍵的形成
        1.3.2 碳-硫鍵的形成
        1.3.3 碳-鹵素鍵形成
        1.3.4 碳-碳鍵的形成
    1.4 碳修飾金屬納米催化劑的研究進(jìn)展
    1.5 選題意義
第二章 實(shí)驗(yàn)試劑與方法
    2.1 原料與試劑
    2.2 碳修飾Pd基催化劑的制備
        2.2.1 甲階酚醛樹脂的合成
        2.2.2 碳修飾Pd基催化劑的制備
    2.3 對(duì)比Pd催化劑的制備
        2.3.1 Pd/FDU-15 催化劑的制備
        2.3.2 Pd/SBA-15 催化劑的制備
    2.4 SH-SBA-15 的制備
    2.5 催化劑表征方法
    2.6 芳基取代吡啶C-H鍵選擇性羥基化反應(yīng)
        2.6.1 芳基取代吡啶C-H鍵羥基化反應(yīng)條件
        2.6.2 巰基捕獲實(shí)驗(yàn)
        2.6.3 自由基捕獲實(shí)驗(yàn)
        2.6.4 催化劑循環(huán)反應(yīng)實(shí)驗(yàn)
        2.6.5 計(jì)算公式
第三章 碳修飾Pd基催化劑催化2-芳基吡啶C-H鍵選擇性羥基化的研究
    3.1 引言
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 碳修飾Pd基催化劑的表征
        3.2.2 2-苯基吡啶羥基化反應(yīng)條件的探究
        3.2.3 催化劑穩(wěn)定性測(cè)試
        3.2.4 2-苯基吡啶羥基化反應(yīng)機(jī)理探究
    3.3 本章小結(jié)
第四章 全文總結(jié)
參考文獻(xiàn)
附錄一 論文中所涉及的縮寫說(shuō)明
附錄二 作者簡(jiǎn)歷和論文發(fā)表情況
致謝



本文編號(hào)：3790166