乙烯/丙烯是基本有機化學品。以丁烯、戊烯為主要原料的烯烴裂解反應是有效利用烴資源、增產(chǎn)乙烯/丙烯的重要方法,核心之一就是高效分子篩催化劑的研發(fā)。論文以提高乙烯和丙烯的選擇性為目標,研發(fā)具有FER和MFI兩種拓撲結(jié)構的FER/MFI復合分子篩,探究合適的FER/MFI復合分子篩酸改性方法。其中,取得的主要結(jié)果如下:1、以異丙胺為模板劑、使用水熱合成法成功制備得到了FER/MFI復合分子篩新材料,研究發(fā)現(xiàn),硅鋁比(SiO₂/Al₂O₃)是控制產(chǎn)物晶相的關鍵,堿度(Na₂O/SiO₂)和水量(H₂O/SiO₂)能夠有效調(diào)節(jié)復合分子篩的晶相組成。同時,在微觀形貌、孔結(jié)構和酸性質(zhì)上,FER/MFI復合分子篩都與相同組成的物理混合分子篩存在明顯差異,研究初步認為,在復合分子篩中FER和MFI晶相是相互交錯共同生長的,并且Al原子傾向于富集在相對含量較多的組分之中。2、采用四種不同酸改性方法(硝酸酸洗改性、氟硅酸銨改性、磷改性以及SCS改性)對純相...

【文章頁數(shù)】：103 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 研究背景
    1.1 乙烯、丙烯及其市場發(fā)展情況
    1.2 烯烴(C4
=/C5
=)裂解增產(chǎn)乙烯丙烯技術研究進展
        1.2.1 分子篩孔道結(jié)構
        1.2.2 分子篩酸性質(zhì)
    1.3 復合分子篩研究進展
        1.3.1 概述
        1.3.2 復合分子篩的合成及應用
    1.4 硅鋁分子篩的常見改性方法
        1.4.1 概述
        1.4.2 調(diào)節(jié)骨架原子的含量
        1.4.3 影響Si(OH)Al中羥基的形成
        1.4.4 與Si(OH)Al羥基發(fā)生作用同時形成新的酸中心
    1.5 選題意義與研究思路
第二章 實驗部分
    2.1 主要化學試劑使用規(guī)格及儀器型號
    2.2 催化劑的制備及改性方法
        2.2.1 FER/MFI復合分子篩的合成
        2.2.2 FER/MFI復合分子篩的改性
        2.2.3 純相ZSM-35和ZSM-5 的合成及改性
    2.3 催化劑的物化表征
        2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM&EDS Mapping)
        2.3.4 魔角旋轉(zhuǎn)固體核磁共振(NMR)
        2.3.5 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
        2.3.6 氨氣程序升溫-脫附(NH₃-TPD)
        2.3.7 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP)
        2.3.8 N₂吸附脫附(N₂ adsorption-desorption)
    2.4 組分相對含量的計算
    2.5 催化劑反應性能評價
第三章 結(jié)果與討論
    3.1 FER/MFI復合分子篩的合成
        3.1.1 堿度(Na₂O/SiO₂)的影響
        3.1.2 硅鋁比(SiO₂/Al₂O₃)的影響
        3.1.3 水量(H₂O/SiO₂)的影響
        3.1.4 模板劑濃度(IPA/SiO₂)的影響
        3.1.5 FER/MFI復合分子篩及其對應物理混合物的孔結(jié)構和酸性質(zhì)
        3.1.6 FER/MFI復合分子篩在烯烴裂解反應中的催化性能
    3.2 純相ZSM-35和ZSM-5 的改性
        3.2.1 硝酸酸洗改性
        3.2.2 氟硅酸銨改性
        3.2.3 磷改性
        3.2.4 SCS改性
        3.2.5 小結(jié)
    3.3 FER/MFI復合分子篩的改性
        3.3.1 單一改性方法
        3.3.2 復合改性方法
第四章 總結(jié)與展望
    4.1 研究總結(jié)
    4.2 科研展望
參考文獻
學習期間的科研成果
致謝



本文編號：3745754

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