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無機(jī)—有機(jī)膦酸鋯類催化劑在氫化反應(yīng)中的應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2022-11-11 17:34
  隨著工業(yè)發(fā)展腳步的加快,地球上的化石燃料日益枯竭,能源危機(jī)逐步逼近。生物質(zhì)作為地球上儲(chǔ)量豐富的可持續(xù)性資源,已經(jīng)逐漸被開發(fā)用于緩解能源危機(jī),在合適的催化劑的存在下,生物質(zhì)可以逐步轉(zhuǎn)化為各種功能性小分子,γ-戊內(nèi)酯(GVL)就是其中之一。GVL因?yàn)榭梢宰鳛槿剂咸砑觿、溶劑和許多高附加值精細(xì)化學(xué)品的前驅(qū)體而存在一定的研究價(jià)值,尋找高效環(huán)保型催化劑催化生物質(zhì)制備GVL具有非常重要的現(xiàn)實(shí)意義。本課題主要以無機(jī)-有機(jī)膦酸鋯類材料作為催化劑,催化乙酰丙酸乙酯(EL)制備γ-戊內(nèi)酯,并將效果比較好的幾種催化劑運(yùn)用到其他醛酮類化合物的催化加氫反應(yīng)中,具體研究內(nèi)容包括以下三個(gè)方面:(1)采用簡單的共沉淀法制備出了焦磷酸鋯催化劑(Zr OPP),對催化劑進(jìn)行了紅外、吡啶紅外、掃描電鏡、透射電鏡、N2吸附脫附、CO2和NH3程序升溫脫附等表征,分析得出了催化劑的介觀結(jié)構(gòu)以及內(nèi)部酸堿位點(diǎn)分布的情況,將其用于EL轉(zhuǎn)化為GVL的反應(yīng)中,探究了反應(yīng)時(shí)間、溫度、催化劑量、鋯磷比、溶劑種類等因素對催化反應(yīng)活性的影響。結(jié)果得到,5 m L的異丙醇作為溶劑和氫源,0.1710 g萘作為內(nèi)標(biāo)物,200 mg鋯磷比為1:1的Z... 

【文章頁數(shù)】:95 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
        1.1.1 能源匱乏與環(huán)境污染
        1.1.2 生物質(zhì)作為可持續(xù)型能源
    1.2 γ-戊內(nèi)酯的性質(zhì)、應(yīng)用和制備
        1.2.1 γ-戊內(nèi)酯的性質(zhì)
        1.2.2 γ-戊內(nèi)酯的應(yīng)用
        1.2.3 γ-戊內(nèi)酯的制備
    1.3 多孔金屬膦酸鹽材料的概述
        1.3.1 多孔金屬膦酸材料的性能與應(yīng)用
        1.3.2 多孔金屬膦酸材料的制備
    1.4 論文選題意義和主要的研究內(nèi)容
        1.4.1 論文選題意義
        1.4.2 論文主要的研究內(nèi)容
第二章 焦磷酸氧鋯催化乙酰丙酸乙酯制備γ-戊內(nèi)酯
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及試劑
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及設(shè)備
        2.2.3 定性并定量分析各組分
        2.2.4 催化EL制備GVL
        2.2.5 EL轉(zhuǎn)化率和GVL產(chǎn)率的計(jì)算公式
        2.2.6 催化劑的表征手段
    2.3 催化劑ZrOPP的制備
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 FT-IR表征
        2.4.2 py-FTIR表征
        2.4.3 X-射線衍射(XRD)
        2.4.4 掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)
        2.4.5 熱重分析(TGA)
        2.4.6 氮?dú)馕?脫附(BET)
    2.5 催化EL制備GVL
        2.5.1 反應(yīng)時(shí)間和溫度對催化反應(yīng)的影響
        2.5.2 催化劑量對催化反應(yīng)的影響
        2.5.3 溶劑種類對催化反應(yīng)的影響
        2.5.4 溶劑量對催化反應(yīng)的影響
        2.5.5 鋯磷比對催化反應(yīng)的影響
        2.5.6 催化劑循環(huán)使用率的探究
        2.5.7 催化劑非均相性的探究
        2.5.8 催化活性及反應(yīng)機(jī)理的研究
    2.6 本章小結(jié)
第三章 有機(jī)膦酸鋯催化乙酰丙酸乙酯制備γ-戊內(nèi)酯
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及試劑
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及設(shè)備
        3.2.3 催化EL制備GVL
        3.2.4 EL轉(zhuǎn)化率和GVL產(chǎn)率的計(jì)算公式
        3.2.5 催化劑的表征手段
    3.3 催化劑的制備
    3.4 催化劑的表征
        3.4.1 FT-IR表征
        3.4.2 py-FTIR表征
        3.4.3 X-射線衍射(XRD)
        3.4.4 掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)
        3.4.5 熱重分析(TGA)
        3.4.6 氮?dú)馕?脫附(BET)
    3.5 催化EL制備GVL
        3.5.1 反應(yīng)時(shí)間和溫度對催化反應(yīng)的影響
        3.5.2 催化劑量對催化反應(yīng)的影響
        3.5.3 鋯磷比對催化反應(yīng)的影響
        3.5.4 催化劑循環(huán)使用率的探究
        3.5.5 催化劑非均相性的探究
        3.5.6 催化活性分析
        3.5.7 催化機(jī)理探索
    3.6 本章小結(jié)
第四章 無機(jī)-有機(jī)膦酸鋯類催化劑在其他醛酮類催化加氫反應(yīng)中的應(yīng)用
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及試劑
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及設(shè)備
        4.2.3 定量分析催化反應(yīng)各組分
        4.2.4 催化轉(zhuǎn)移氫化醛酮類化合物
        4.2.5 反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率和生成物產(chǎn)率的計(jì)算公式
    4.3 催化加氫還原醛酮類化合物
        4.3.1 反應(yīng)時(shí)間、溫度對催化加氫反應(yīng)的影響
        4.3.2 催化反應(yīng)難易程度比較
        4.3.3 催化劑循環(huán)使用率探究
        4.3.4 催化反應(yīng)機(jī)理探究
    4.4 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄:作者在攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]生物質(zhì)平臺(tái)分子γ-戊內(nèi)酯的研究進(jìn)展[J]. 楊珍,傅堯,郭慶祥.  有機(jī)化學(xué). 2015(02)



本文編號(hào):3705454

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