光化學反應由于具有可持續(xù)性、環(huán)境友好、耗能少等優(yōu)點,近年來得到迅速的發(fā)展,隨著人們對可再生能源認識的加深,以可見光作為驅動力的化學轉化反應取得了令人矚目的成績。不對稱催化是當前制備具有光學純分子的高效途經(jīng),但傳統(tǒng)不對稱催化手段很難實現(xiàn)基態(tài)穩(wěn)定的轉化,因此發(fā)展與傳統(tǒng)不對稱催化技術互補的方法學迫在眉睫;在此背景下,可見光誘導的不對稱光化學合成應運而生,這不僅符合“綠色化學”的理念,而且又可開發(fā)經(jīng)典基態(tài)催化手段未能實現(xiàn)的化學轉化反應。不對稱光化學合成包括多種形式,本課題組主要致力于開發(fā)光氧化還原催化與有機催化相結合的協(xié)同催化策略。利用該策略,我們實現(xiàn)了多種具有重要生物活性分子的構建。調研文獻發(fā)現(xiàn),α-羥基氮雜芳烴及其衍生物是許多天然產(chǎn)物、具有藥理活性分子的基本骨架。獲得該類化合物最直接有效的方式便是對氮雜芳基酮選擇性還原。然而其不對稱還原具有三個挑戰(zhàn):其一,氮雜芳烴部分和酮部分都是拉電子基團,反應中兩者可能相互活化,從而導致其反應選擇性不好;其二,反應中由于含氮雜環(huán)往往能毒化金屬、路易斯酸催化劑,其催化劑往往較難循環(huán);其三,還原試劑選擇,除了氫氣這種高危險氣體之外,尋找穩(wěn)定、安全的還原劑也是... 

【文章頁數(shù)】：129 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 前言
    1.1 可見光催化還原反應的研究與進展
        1.1.1 光化學反應與自由基化學
        1.1.2 光氧化還原催化在還原反應中的應用
        1.1.3 不對稱光催化還原反應
    1.2 參考文獻
第二章 光催化還原不對稱氮雜芳基酮類化合物
    2.1 引言
        2.1.1 過渡金屬催化的氮雜芳基酮的還原反應
        2.1.2 氮雜芳基酮的還原反應
    2.2 實驗設計、結果與討論
        2.2.1 可見光誘導的喹啉基芳基酮的不對稱還原反應
        2.2.2 可見光誘導的喹啉基脂肪酮及其他雜環(huán)的不對稱還原反應
    2.3 機理研究
    2.4 實驗部分
        2.4.1 試劑處理與實驗儀器
        2.4.2 實驗步驟
        2.4.3 數(shù)據(jù)表征
    2.5 結對構型的確定
    2.6 參考文獻
附錄 部分化合物核磁圖譜
致謝
攻讀學位期間發(fā)表的學術論文



本文編號：3688191