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光氧化還原活性的金屬有機(jī)框架的合成、性質(zhì)及光催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2022-07-22 17:02
  金屬有機(jī)骨架(MOFs)是由金屬陽(yáng)離子或團(tuán)簇與具有多種配位模式的有機(jī)配體配位形成的多維多孔晶體材料,其具備的超高比表面積、多孔結(jié)構(gòu)等顯著特性使得MOFs常被當(dāng)做反應(yīng)載體,通過調(diào)節(jié)客體分子、孔隙環(huán)境、溶劑和試劑之間的相互作用,使其能在非均相條件下催化各種化學(xué)反應(yīng),特別是光催化有機(jī)反應(yīng)。多金屬氧酸鹽(POMs)是一類常見的金屬氧化物團(tuán)簇,擁有豐富的結(jié)構(gòu)類型和良好的氧化還原穩(wěn)定性,常作為氧化還原劑應(yīng)用于各種光催化反應(yīng)中。通過傳統(tǒng)水熱法,將具有獨(dú)特的光致電荷轉(zhuǎn)移性能的POMs引入到永久孔隙率和結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單可擴(kuò)展的MOFs中可形成新型的多酸基金屬有機(jī)骨架(POMOFs)材料,該材料不僅能具有高孔隙率和良好穩(wěn)定性等優(yōu)異性質(zhì),而且能通過POMs與MOFs的協(xié)同作用來調(diào)節(jié)光催化性能,提高光催化效率,實(shí)現(xiàn)高效的光催化綠色反應(yīng)過程。本文主要以2,4,6-三(4-吡啶基)三嗪(簡(jiǎn)稱TPT)與三(4-咪唑基苯基)胺(TIPA)作為橋聯(lián)配體,通過水熱法將上述功能性有機(jī)配體與不同的金屬離子、POMs相結(jié)合,得到5例結(jié)構(gòu)新穎、催化性能良好的非均相光催化劑:{NiW-TPT-1}(1)、{NiW-TPT-2}(2)、{C... 

【文章頁(yè)數(shù)】:119 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
前言
    1 金屬有機(jī)框架(MOFs)概述及應(yīng)用
    2 金屬有機(jī)框架(MOFs)在光催化方面的應(yīng)用分類
        2.1 金屬有機(jī)框架(MOFs)在光催化還原方面的應(yīng)用研究
        2.2 金屬有機(jī)框架(MOFs)在光催化氧化方面的應(yīng)用研究
    3 多酸基金屬有機(jī)框架(POMOFs)在催化方面的應(yīng)用研究分類
        3.1 多酸基金屬有機(jī)框架(POMOFs)在光催化方面的應(yīng)用研究
        3.2 多酸基金屬有機(jī)框架(POMOFs)在其他催化方面的應(yīng)用研究
    4 選題思路
    參考文獻(xiàn)
第一章 偏鎢酸鹽基金屬有機(jī)框架的合成、性質(zhì)及光催化芳香硝基化合物還原反應(yīng)的研究
    1.1 實(shí)驗(yàn)部分
        1.1.1 試劑及儀器
        1.1.2 化合物{NiW-TPT-1}、{NiW-TPT-2}的合成
        1.1.3 晶體結(jié)構(gòu)解析
        1.1.4 化合物1的光催化測(cè)試
    1.2 結(jié)果與討論
        1.2.1 晶體結(jié)構(gòu)
        1.2.2 紅外光譜
        1.2.3 X-射線粉末衍射
        1.2.4 熱穩(wěn)定性
        1.2.5 紫外-可見吸收光譜、帶隙與莫特-肖特基曲線圖
        1.2.6 熒光性能測(cè)試
        1.2.7 化合物1的BET測(cè)試
        1.2.8 化合物1光催化還原芳香硝基化合物的性質(zhì)研究
    本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第二章 雜多鎢酸鹽基金屬有機(jī)框架的合成、性質(zhì)及光催化還原芳香鹵代烴反應(yīng)的研究
    第一節(jié) 基于三缺位Keggin型雜多酸基金屬有機(jī)框架的合成、性質(zhì)及光催化芳基碘代烴還原反應(yīng)的研究
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)部分
        2.1.2 結(jié)果與討論
    第二節(jié) 飽和Keggin型雜多酸基金屬有機(jī)框架的合成、性質(zhì)及光催化芳基鹵代烴還原反應(yīng)的研究
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.2 結(jié)果與討論
    本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第三章 富電子金屬有機(jī)骨架的合成、性質(zhì)及光催化還原Cr(Ⅵ)的研究
    3.1 實(shí)驗(yàn)部分
        3.1.1 試劑及儀器
        3.1.2 配體及化合物5 Cd-TIPA的合成
        3.1.3 晶體結(jié)構(gòu)解析
        3.1.4 化合物5 Cd-TIPA的光催化測(cè)試
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 晶體結(jié)構(gòu)
        3.2.2 紅外光譜
        3.2.3 X-射線粉末衍射
        3.2.4 BET測(cè)試
        3.2.5 電化學(xué)性能測(cè)試
        3.2.6 XPS分析
        3.2.7 熒光性能測(cè)試
        3.2.8 紫外-可見漫反射光譜、帶隙與莫特-肖特基曲線圖
        3.2.9 化合物5光催化還原Cr(Ⅴ)的反應(yīng)研究
        3.2.10 化合物5光催化還原Mn(Ⅵ)的反應(yīng)研究
    本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
結(jié)論與展望
附錄A 化合物1-5主要的鍵長(zhǎng)和鍵角數(shù)據(jù)
附錄B 碩士期間已發(fā)表學(xué)術(shù)論文
致謝


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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[2]金屬有機(jī)框架材料用于去除環(huán)境污染物研究進(jìn)展[J]. 邵彩云,楊華勇,杜毅,劉靜文,余蘭星,顏宇婷,楊立榮.  化學(xué)研究. 2019(05)
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本文編號(hào):3664998

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