發(fā)布時(shí)間：2022-01-24 13:33

　　喹唑啉-2,4（1H,3H）-二酮及其衍生物具有廣泛的生物學(xué)和藥理學(xué)活性,是重要的醫(yī)藥中間體.相比于使用有毒或特殊試劑的傳統(tǒng)合成方法,以CO₂和鄰氨基苯腈為原料,經(jīng)羧環(huán)化反應(yīng)合成喹唑啉-2,4（1H,3H）-二酮及其衍生物更符合"綠色化學(xué)"和"原子經(jīng)濟(jì)"的概念,同時(shí)還可以實(shí)現(xiàn)CO₂的資源化利用.本文圍繞CO₂與鄰氨基苯腈的羧環(huán)化反應(yīng),系統(tǒng)綜述了均相與多相催化劑的最新研究進(jìn)展,對(duì)比闡述了不同結(jié)構(gòu)催化劑的活性、對(duì)模型反應(yīng)物的活化及催化轉(zhuǎn)化行為,指出了目前所發(fā)展的催化劑存在的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題,為CO₂清潔高效轉(zhuǎn)化合成喹唑啉-2,4（1H,3H）-二酮及其衍生物新型催化材料的設(shè)計(jì)與發(fā)展指明了方向. 

【文章來(lái)源】：科學(xué)通報(bào). 2020,65(31)北大核心EICSCD

【文章頁(yè)數(shù)】：11 頁(yè)

【部分圖文】：

(網(wǎng)絡(luò)版彩色)三氮唑型離子液體對(duì)CO2捕集與轉(zhuǎn)化[5]

DBU催化CO2與鄰氨基苯腈反應(yīng)機(jī)理[16,17]

在此基礎(chǔ)上,本課題組[5]設(shè)計(jì)出可同時(shí)活化CO2與鄰氨基苯腈的三氮唑質(zhì)子型離子液體,如圖7所示.通過(guò)考察不同陽(yáng)離子對(duì)催化活性的影響,優(yōu)化出[HTMG][Triz](IL-18)對(duì)反應(yīng)具有較佳的催化效果.在50°C、0.1 MPa CO2壓力下反應(yīng)12 h,喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮收率可高達(dá)94%.同時(shí)以[HTMG][Triz]為反應(yīng)介質(zhì),研究了對(duì)模擬煙道氣中低濃度CO2的捕集性能,并將吸收活化的CO2直接“一鍋法”轉(zhuǎn)化成了喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮,得到了優(yōu)異的產(chǎn)品收率.與超強(qiáng)有機(jī)堿如DBU、TMG等催化對(duì)比發(fā)現(xiàn),制備成離子液體后催化劑堿性有所降低,然而活性卻得到明顯增強(qiáng).進(jìn)一步說(shuō)明了催化劑堿性強(qiáng)度并不是影響催化活性的決定性因素,催化劑的高活性主要?dú)w因于分子結(jié)構(gòu)中陰、陽(yáng)離子對(duì)反應(yīng)物的協(xié)同活化能力.此外,該類離子液體制備簡(jiǎn)單、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定且易于回收、能夠多次循環(huán)利用,表現(xiàn)出廣闊的發(fā)展前景.3多相催化CO2轉(zhuǎn)化合成喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮

【參考文獻(xiàn)】：
碩士論文
[1]綠色催化CO2合成喹唑啉-2,4-（1H,3H）-二酮的研究[D]. 慕玲玲.鄭州大學(xué) 2016



本文編號(hào)：3606665