利用CO2資源化學(xué)轉(zhuǎn)化合成甲醇與乙二醇高值化學(xué)品,對能源、環(huán)境和經(jīng)濟具有重要意義。而CO2分子的熱力學(xué)穩(wěn)定性好和動力學(xué)惰性特點導(dǎo)致了 CO2直接加氫轉(zhuǎn)化路線存在反應(yīng)條件要求高、催化劑活性低等問題。目前工業(yè)上已實現(xiàn)CO2與環(huán)氧乙烷生產(chǎn)碳酸乙烯酯,通過CO2經(jīng)碳酸乙烯酯（EC）氫解制備甲醇/乙二醇路線可實現(xiàn)高效間接利用CO2,且具有很大應(yīng)用潛力。目前該路線的催化體系主要集中于價格低廉且有一定研究進展的銅基催化體系,但銅基催化劑仍存在活性偏低、易團聚失活等問題,所以本論文的研究重點在于發(fā)展碳酸乙烯酯加氫聯(lián)產(chǎn)甲醇與乙二醇路線的高效穩(wěn)定銅基催化體系。通過在制備過程中引入第二種金屬Au、添加β-環(huán)糊精對銅基催化劑進行改性,進一步系統(tǒng)地進行了催化劑的表征分析、催化性能評價、反應(yīng)條件影響考察、催化劑穩(wěn)定性、構(gòu)效關(guān)系分析和催化機理等研究工作。本論文的主要研究結(jié)果與結(jié)論歸結(jié)如下:1.針對碳酸乙烯酯加氫反應(yīng),采用一步蒸氨發(fā)成功制備了Cu-Au/SBA-15雙金屬催化劑。通過系統(tǒng)表征與性能評價,發(fā)現(xiàn)了適量的金有助于催化劑表面具有合適的Cu+/（Cu0+Cu+）比例,從而提升催化性能,確定了 Cu-Au雙金屬催... 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：96 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１近年來ｃｏ２排放量與地球表面溫度變化［２４】??Ｆｉｇ．?１－１?Ｔｈｅ?ｃｈａｎｇｅｓ?ｏｆ?ａｎｎｕａｌ?Ｃ〇２?ｅｍｉｓｓｉｏｎ?ａｎｄ?ｇｌｏｂａｌ?ｍｅａｎ?ｓｕｒｆａ?

圖１－２Ｃ０２轉(zhuǎn)化和利用圖Ｍ??Ｆｉｇ．?１－２?Ｃ〇２?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?ａｎｄ?ｕｔｉｌｉｚａｔｉｏｎ??

??圖１－２Ｃ０２轉(zhuǎn)化和利用圖Ｍ??Ｆｉｇ．?１－２?Ｃ〇２?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?ａｎｄ?ｕｔｉｌｉｚａｔｉｏｎ??其中，ｃｏ２的化學(xué)轉(zhuǎn)化是非常有潛力實現(xiàn)ｃｏ２大規(guī)模利用的轉(zhuǎn)化途徑，但ｃｏ２??是所有燃燒過程中最常見的最終產(chǎn)物之一，具有動力學(xué)惰性。且Ｃ〇２的轉(zhuǎn)化在熱力學(xué)??上是不利的（如圖１－３），表明大部分化學(xué)轉(zhuǎn)化利用的反應(yīng)都是熱力學(xué)非自發(fā)的（ＡＧ＞０）。??綱?Ｔ—????????????——￣’，’，，’，，，——，，－，，—一??ｊ?＿：???—?ＨＣＮ?｜｜?４ＩＭ？??厶Ｇ：＞§???ＣＭ４＿?＊Ｓｌ??…跡?ＺＩＺＩ圓崎棚‘詹??〇?，?一￣—?ｃ〇（０?４．ＩＷ??｜?Ｈ??ｔＨ，ｍ?ｍ?＊ｉｉｉｊ??＞?…，?Ｍ?ｍ＾ｆｏｍ??＾?＊３Ｗ－?＆０ｍ??質(zhì)觀？?’?一￣—?ＨＣＴＯＮｊｐ＿：ｌ８Ｘ；４＿??《躺叫屬）??Ｍ＜？???〇Ｖ?＾ｃ｜３?＊Ｓ２７Ｊ??柳－??＊?Ｃ—ｓｔａｆ＃?？?參?？?鏞？??？測?１?：—￣：——－—＾???圖１－３典型Ｃｌ成分的標(biāo)準(zhǔn)生成吉布斯自由能［２５］??Ｆｉｇ．?１－３?Ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?Ｇｉｂｂｓ?ｆｒｅｅ?ｅｎｅｒｇｙ?ｏｆ?ｓｏｍｅ?Ｃｌ?ｓｐｅｃｉｅｓ??值得注意的是

【參考文獻】：
期刊論文
[1]多孔材料的二氧化碳吸附與光催化轉(zhuǎn)化研究進展(英文)[J]. 馬亞娟,王澤美,徐曉峰,王靖宇.  催化學(xué)報. 2017(12)
[2]環(huán)氧乙烷水合制乙二醇多相催化劑的最新進展[J]. 陶桂菊,何文軍,俞峰萍,李亞男,楊為民.  化工進展. 2017(11)
[3]中國甲醇市場分析及前景展望[J]. 常敏.  中國石油和化工經(jīng)濟分析. 2017(11)
[4]乙烯基乙二醇生產(chǎn)技術(shù)進展[J]. 穆金城,林曉霞,付增華,李秀敏,于海峰.  廣州化工. 2017(17)
[5]草酸二甲酯氣相選擇性加氫銅基催化劑研究進展[J]. 季東,李強,曾曉亮,贠宏飛,李貴賢.  工業(yè)催化. 2017(07)
[6]合成氣制乙二醇市場及技術(shù)進展[J]. 李代紅,王洪波.  現(xiàn)代化工. 2017(01)
[7]甲醇生產(chǎn)工藝與國內(nèi)外市場分析[J]. 孫興寧.  化工管理. 2017(02)
[8]國內(nèi)外甲醇市場將繼續(xù)快速發(fā)展[J]. 鄭麗君,宋俊男,任文坡.  中國石化. 2016(07)
[9]二氧化碳加氫合成甲醇反應(yīng)銅基催化劑研究進展[J]. 樊鈺佳,吳素芳.  化工進展. 2016(S1)
[10]我國乙二醇的市場分析[J]. 錢伯章.  聚酯工業(yè). 2016(03)

博士論文
[1]二氧化碳間接合成有機醇酯多相催化體系研究[D]. 李鳳姣.中國科學(xué)院研究生院(過程工程研究所) 2016
[2]CO經(jīng)草酸二乙酯合成乙二醇催化劑研究[D]. 賀黎明.北京化工大學(xué) 2011

碩士論文
[1]雙功能催化劑的制備及甲醇催化反應(yīng)性能研究[D]. 張賀平.北京化工大學(xué) 2017
[2]石墨烯為載體的銅基催化劑應(yīng)用于二氧化碳加氫合成甲醇反應(yīng)[D]. 樊鈺佳.浙江大學(xué) 2016
[3]釕催化的碳酸乙烯酯均相加氫反應(yīng)研究[D]. 高玉祺.大連理工大學(xué) 2012
[4]碳酸乙烯酯合成及其應(yīng)用的研究[D]. 楊超.西北大學(xué) 2010



本文編號：3603371