發(fā)布時間：2022-01-20 15:47

　　隨著現(xiàn)代工業(yè)生產(chǎn)的急速發(fā)展,環(huán)境問題日漸嚴(yán)峻,因而環(huán)境污染的檢測及預(yù)警研究就顯得尤為重要。環(huán)境污染中,水體中重金屬離子的的污染對人類的身體健康和生物體的影響都不容小覷,所以開發(fā)水體中重金屬離子的檢測技術(shù)就至關(guān)重要。與其他檢測技術(shù)相比,熒光傳感技術(shù)具有檢出限足夠低、靈敏度高、操作簡便、不需要大型設(shè)備等多種優(yōu)點,因而受到了科研工作者的青睞。一般的熒光探針通常具有水溶性不好的缺陷,不能直接應(yīng)用于水環(huán)境中的離子檢測,而對于水樣中重金屬離子的檢測技術(shù)來說,能夠直接實現(xiàn)對水溶液樣品的檢測尤為重要,因此,本文設(shè)計并制備了兩類水溶性的熒光探針,并研究了它們對重金屬離子的檢測能力。研究結(jié)果如下:基于光致電子轉(zhuǎn)移（PET）機理設(shè)計合成了一種分子熒光探針PP,以吩噻嗪作為發(fā)光基團,酰胺結(jié)構(gòu)作為識別基團,并在酰胺上引入了二乙醇胺結(jié)構(gòu),以增強其水溶性。研究結(jié)果表明,PP分子能夠?qū)崿F(xiàn)直接對水中Pb²⁺的識別響應(yīng),靈敏度較高,檢出限為9.11*10-8 M,響應(yīng)速度較快且能夠很快達到平衡。使用水熱法,以青稞為碳源制備了一種氮摻雜碳點N-CDs,并對其進行了一系列結(jié)構(gòu)及性能表征。研究結(jié)果表明N-... 

【文章來源】：青海大學(xué)青海省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：112 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

TC1的分子結(jié)構(gòu)與識別機理Fig.1-1MolecularstructureandrecognitionmechanismofTC1

青海大學(xué)碩士學(xué)位論文第1章緒論6作者進行了密度泛函理論計算，提出了一種可能的絡(luò)合響應(yīng)機理：金屬離子以1:1的化學(xué)計量比結(jié)合到羰基氧原子上，導(dǎo)致TC1的UV-Vis吸光度和熒光光譜因光誘導(dǎo)的電子轉(zhuǎn)移(PET)過程而發(fā)生變化。Ca2+增強TC1熒光強度的原因可能是與香豆素-三唑基部分結(jié)合，并且TC1-Ca2+復(fù)合物的HOMO(-13.49eV)遠(yuǎn)低于受體激發(fā)香豆素?zé)晒鈭F的HOMO(-6.75eV)，將a-PET過程限制在香豆素核心上，因此會導(dǎo)致熒光增強。由于TC1-Fe3+絡(luò)合物的HOMO能級(-7.55eV)位于受體激發(fā)的香豆素?zé)晒鈭F的HOMO之間，因此由于Fe3+與TC1的絡(luò)合會導(dǎo)致整個分子上的PET過程增強進而造成熒光淬滅。YousukeOoyama(2015)也曾報道了一種基于PET機理熒光分子探針的設(shè)計方向，設(shè)計合成了兩種以蒽-雙(氨基甲基)苯基硼酸酯為主體結(jié)構(gòu)的分子：OA-1、OA-2(圖1-2)，用于有機溶劑中的痕量水分子的檢測[29]。該研究發(fā)現(xiàn)，在熒光團上引入雙(氨基甲基)苯基硼酸酯結(jié)構(gòu)能夠極大地活化分子的PET過程，使得OA-1和OA-2在有水存在時能夠有效促進熒光離子的形成，進而阻斷分子內(nèi)的PET過程，導(dǎo)致發(fā)生熒光增強的識別響應(yīng)(圖1-3)。圖1-2OA-1和OA-2的分子結(jié)構(gòu)及合成路線Fig.1-2MolecularstructureandsyntheticrouteofOA-1andOA-2圖1-3OA-1和OA-2對H2O的識別機理Fig.1-3RecognitionmechanismofOA-1andOA-2forH2O

青海大學(xué)碩士學(xué)位論文第1章緒論6作者進行了密度泛函理論計算，提出了一種可能的絡(luò)合響應(yīng)機理：金屬離子以1:1的化學(xué)計量比結(jié)合到羰基氧原子上，導(dǎo)致TC1的UV-Vis吸光度和熒光光譜因光誘導(dǎo)的電子轉(zhuǎn)移(PET)過程而發(fā)生變化。Ca2+增強TC1熒光強度的原因可能是與香豆素-三唑基部分結(jié)合，并且TC1-Ca2+復(fù)合物的HOMO(-13.49eV)遠(yuǎn)低于受體激發(fā)香豆素?zé)晒鈭F的HOMO(-6.75eV)，將a-PET過程限制在香豆素核心上，因此會導(dǎo)致熒光增強。由于TC1-Fe3+絡(luò)合物的HOMO能級(-7.55eV)位于受體激發(fā)的香豆素?zé)晒鈭F的HOMO之間，因此由于Fe3+與TC1的絡(luò)合會導(dǎo)致整個分子上的PET過程增強進而造成熒光淬滅。YousukeOoyama(2015)也曾報道了一種基于PET機理熒光分子探針的設(shè)計方向，設(shè)計合成了兩種以蒽-雙(氨基甲基)苯基硼酸酯為主體結(jié)構(gòu)的分子：OA-1、OA-2(圖1-2)，用于有機溶劑中的痕量水分子的檢測[29]。該研究發(fā)現(xiàn)，在熒光團上引入雙(氨基甲基)苯基硼酸酯結(jié)構(gòu)能夠極大地活化分子的PET過程，使得OA-1和OA-2在有水存在時能夠有效促進熒光離子的形成，進而阻斷分子內(nèi)的PET過程，導(dǎo)致發(fā)生熒光增強的識別響應(yīng)(圖1-3)。圖1-2OA-1和OA-2的分子結(jié)構(gòu)及合成路線Fig.1-2MolecularstructureandsyntheticrouteofOA-1andOA-2圖1-3OA-1和OA-2對H2O的識別機理Fig.1-3RecognitionmechanismofOA-1andOA-2forH2O

【參考文獻】：
期刊論文
[1]Biomass-Derived Carbon Dots and Their Applications[J]. Weixue Meng,Xue Bai,Boyang Wang,Zhongyi Liu,Siyu Lu,Bai Yang.  能源與環(huán)境材料(英文). 2019(03)



本文編號：3599098