銅配合物催化雙氧水氧化木質(zhì)素磺酸鈉的研究
發(fā)布時(shí)間：2022-01-01 05:39
木質(zhì)素是一種結(jié)構(gòu)復(fù)雜的天然高分子聚合物,較難被分離和降解。本文通過(guò)構(gòu)建新型的銅配合物催化體系來(lái)研究其催化雙氧水氧化降解木質(zhì)素磺酸鈉的性能及催化機(jī)理,具體研究了pH值、催化劑濃度、雙氧水質(zhì)量濃度、溫度等因素對(duì)氧化降解效果的影響,結(jié)果表明,在80℃下該催化體系能夠有效地氧化降解木質(zhì)素磺酸鈉。同時(shí)也通過(guò)多種表征手段研究了該催化體系的反應(yīng)機(jī)理,結(jié)果證實(shí)了高價(jià)銅-氧活性種的存在,推測(cè)Cu（III）=O·反應(yīng)體系主要的活性中心。
【文章來(lái)源】：現(xiàn)代紡織技術(shù). 2020,28(02)
【文章頁(yè)數(shù)】：7 頁(yè)
【部分圖文】：
pH值對(duì)氧化降解SL的影響
為研究H2O2質(zhì)量濃度對(duì)銅配合物催化劑IDA/Cu(II)/4-DMAP催化氧化SL的影響,設(shè)計(jì)了H2O2的質(zhì)量濃度范圍為2～10 g/L,其他條件為pH 11,IDA/Cu(II)/4-DMAP 30 μM,溫度80 ℃。圖3顯示了H2O2質(zhì)量濃度在2～10 g/L時(shí)氧化降解SL的效果,由3圖可知,當(dāng)雙氧水質(zhì)量濃度在2 g/L時(shí),SL1和SL2均沒(méi)有被氧化降解完全,而雙氧水質(zhì)量濃度在4 g/L及以上時(shí),兩種SL組分都被氧化降解完全,尤其在H2O2質(zhì)量濃度為6 g/L時(shí)對(duì)SL的氧化效率最高,SL1的濃度在30 min時(shí)基本消失,SL2在10 min左右已經(jīng)被去除90%以上。而過(guò)高的雙氧水濃度反而會(huì)使SL的氧化降解程度變低,可能是多余的雙氧水會(huì)與產(chǎn)生的活性種發(fā)生作用,使活性種被消耗。為了方便后續(xù)的實(shí)驗(yàn)研究,本實(shí)驗(yàn)選擇同樣能在60 min時(shí)間內(nèi)將SL去除完全的4 g/L條件。2.1.3 銅配合物濃度的影響
實(shí)驗(yàn)選擇在銅配合物催化劑IDA/Cu(II)/4-DMAP的濃度分別為0、10、20、30 μM時(shí),研究其對(duì)木質(zhì)素磺酸鈉的催化氧化效果,其他條件為pH 11,H2O2質(zhì)量濃度4 g/L,溫度80 ℃,圖4為具體實(shí)驗(yàn)結(jié)果,由4圖可知,在不加銅配合物催化劑IDA/Cu(II)/4-DMAP時(shí),體系中只有雙氧水起氧化作用,推測(cè)是通過(guò)產(chǎn)生過(guò)氧氫根陰離子HO2-來(lái)實(shí)現(xiàn)氧化脫色過(guò)程,在60 min時(shí)雙氧水分別氧化20%和60%左右的SL1及SL2,兩種組分的氧化降解程度差異推測(cè)是由于磺酸基的取代度不同引起的,高取代的SL1組分苯環(huán)結(jié)構(gòu)更惰性,不易被氧化。當(dāng)加入IDA/Cu(II)/4-DMAP后,大大提高了H2O2對(duì)SL的氧化降解能力,在不同IDA/Cu(II)/4-DMAP濃度下SL基本都被氧化降解完全,由圖4(a)可知,IDA/Cu(II)/4-DMAP濃度在20 μM時(shí)基本達(dá)到氧化降解SL的最大速率,在30 μM時(shí)SL的氧化降解速率沒(méi)有再提升,因此本實(shí)驗(yàn)選擇的IDA/Cu(II)/4-DMAP濃度為20 μM。2.1.4 溫度的影響
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Molecular and Biochemical Evidence for Phenylpropanoid Synthesis and Presence of Wall-linked Phenolics in Cotton Fibers[J]. Ling Fan1, Wei-Jun Shi2, Wen-Ran Hu1, Xiao-Yan Hao1, Dong-Mei Wang1, Hui Yuan1 and Hong-Ying Yan1 (1Institute of Nuclear and Biological Technologies, Xinjiang Academy of Agricultural Sciences, Urumqi 830091, China; 2Institute of Economic Crops, Xinjiang Academy of Agricultural Sciences, Urumqi 830091, China). Journal of Integrative Plant Biology. 2009(07)
本文編號(hào)：3561729
【文章來(lái)源】：現(xiàn)代紡織技術(shù). 2020,28(02)
【文章頁(yè)數(shù)】：7 頁(yè)
【部分圖文】：
pH值對(duì)氧化降解SL的影響
為研究H2O2質(zhì)量濃度對(duì)銅配合物催化劑IDA/Cu(II)/4-DMAP催化氧化SL的影響,設(shè)計(jì)了H2O2的質(zhì)量濃度范圍為2～10 g/L,其他條件為pH 11,IDA/Cu(II)/4-DMAP 30 μM,溫度80 ℃。圖3顯示了H2O2質(zhì)量濃度在2～10 g/L時(shí)氧化降解SL的效果,由3圖可知,當(dāng)雙氧水質(zhì)量濃度在2 g/L時(shí),SL1和SL2均沒(méi)有被氧化降解完全,而雙氧水質(zhì)量濃度在4 g/L及以上時(shí),兩種SL組分都被氧化降解完全,尤其在H2O2質(zhì)量濃度為6 g/L時(shí)對(duì)SL的氧化效率最高,SL1的濃度在30 min時(shí)基本消失,SL2在10 min左右已經(jīng)被去除90%以上。而過(guò)高的雙氧水濃度反而會(huì)使SL的氧化降解程度變低,可能是多余的雙氧水會(huì)與產(chǎn)生的活性種發(fā)生作用,使活性種被消耗。為了方便后續(xù)的實(shí)驗(yàn)研究,本實(shí)驗(yàn)選擇同樣能在60 min時(shí)間內(nèi)將SL去除完全的4 g/L條件。2.1.3 銅配合物濃度的影響
實(shí)驗(yàn)選擇在銅配合物催化劑IDA/Cu(II)/4-DMAP的濃度分別為0、10、20、30 μM時(shí),研究其對(duì)木質(zhì)素磺酸鈉的催化氧化效果,其他條件為pH 11,H2O2質(zhì)量濃度4 g/L,溫度80 ℃,圖4為具體實(shí)驗(yàn)結(jié)果,由4圖可知,在不加銅配合物催化劑IDA/Cu(II)/4-DMAP時(shí),體系中只有雙氧水起氧化作用,推測(cè)是通過(guò)產(chǎn)生過(guò)氧氫根陰離子HO2-來(lái)實(shí)現(xiàn)氧化脫色過(guò)程,在60 min時(shí)雙氧水分別氧化20%和60%左右的SL1及SL2,兩種組分的氧化降解程度差異推測(cè)是由于磺酸基的取代度不同引起的,高取代的SL1組分苯環(huán)結(jié)構(gòu)更惰性,不易被氧化。當(dāng)加入IDA/Cu(II)/4-DMAP后,大大提高了H2O2對(duì)SL的氧化降解能力,在不同IDA/Cu(II)/4-DMAP濃度下SL基本都被氧化降解完全,由圖4(a)可知,IDA/Cu(II)/4-DMAP濃度在20 μM時(shí)基本達(dá)到氧化降解SL的最大速率,在30 μM時(shí)SL的氧化降解速率沒(méi)有再提升,因此本實(shí)驗(yàn)選擇的IDA/Cu(II)/4-DMAP濃度為20 μM。2.1.4 溫度的影響
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Molecular and Biochemical Evidence for Phenylpropanoid Synthesis and Presence of Wall-linked Phenolics in Cotton Fibers[J]. Ling Fan1, Wei-Jun Shi2, Wen-Ran Hu1, Xiao-Yan Hao1, Dong-Mei Wang1, Hui Yuan1 and Hong-Ying Yan1 (1Institute of Nuclear and Biological Technologies, Xinjiang Academy of Agricultural Sciences, Urumqi 830091, China; 2Institute of Economic Crops, Xinjiang Academy of Agricultural Sciences, Urumqi 830091, China). Journal of Integrative Plant Biology. 2009(07)
本文編號(hào)：3561729
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