“過渡金屬Pd配合物-Lewis酸”共催化體系的構建及其在炔烴羰化反應中的應用
發(fā)布時間:2021-11-15 21:00
過渡金屬鈀催化的炔烴羰化反應是構建羧酸、酯、酰胺等高附加值羰基化合物的有效途徑之一。膦配體修飾的鈀催化劑與Br?nsted酸是影響炔烴羰化反應的重要因素,二者可以協(xié)同作用生成[Pd-H]+活性物種。然而,過量Br?nsted酸的引入往往會導致膦配體的烷基化、[Pd-H]+物種的淬滅及設備的腐蝕。研究表明,與Br?nsted酸相比,Lewis酸能夠以極化醇或H2O等質子給體中O-H鍵的方式提供質子,從而與過渡金屬催化劑作用形成金屬氫活性物種。因此,Lewis酸助劑和主催化劑結合使用可以協(xié)同促進炔烴羰化反應的進行。近年來,兼具多種催化劑的共催化體系成功攻克了許多頗具挑戰(zhàn)的科學問題,引起人們廣泛關注。針對使用過量Br?nsted酸帶來的問題,本論文以Lewis酸代替Br?nsted酸,通過構建“過渡金屬Pd配合物-Lewis酸”共催化體系,順利實現(xiàn)了兩類炔烴羰化反應—炔烴雙羰化酯化反應和炔烴氫羧化反應。具體開展了以下研究工作:(1)Xantphos修飾Pd配合物-Al(OTf)3雙功能催化體系協(xié)同催化炔烴...
【文章來源】:華東師范大學上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:87 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 前言
1.1 羰化反應
1.2 “過渡金屬-Lewis酸”共催化體系的構建及其在羰化反應的應用
1.3 立論依據(jù)與工作內容
第二章 膦配體的合成與表征
2.1 試劑與儀器
2.2 膦配體的合成與表征
2.3 本章小結
第三章 Xantphos修飾Pd配合物-Al(OTf)3雙功能催化體系協(xié)同催化炔烴雙羰化酯化反應的研究
3.1 前言
3.2 試劑和儀器
3.3 實驗和分析方法
3.4 Pd/Xantphos-Al(OTf)3 雙功能催化體系在炔烴雙羰化酯化反應中的應用
3.5 本章小結
第四章 “叔膦-季鏻鎓Lewis酸”雙功能配體構建的“過渡金屬Pd配合物-Lewis酸”共催化體系協(xié)同催化炔烴氫羧化反應的研究
4.1 前言
4.2 試劑和儀器
4.3 實驗和分析方法
4.4 “叔膦-季鏻鎓Lewis酸”水油兩親性雙功能配體在鈀催化炔烴氫羧化反應中的應用
4.5 本章小結
第五章 總結
5.1 結論
5.2 存在問題和不足
參考文獻
附錄
科研成果
致謝
本文編號:3497483
【文章來源】:華東師范大學上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:87 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 前言
1.1 羰化反應
1.2 “過渡金屬-Lewis酸”共催化體系的構建及其在羰化反應的應用
1.3 立論依據(jù)與工作內容
第二章 膦配體的合成與表征
2.1 試劑與儀器
2.2 膦配體的合成與表征
2.3 本章小結
第三章 Xantphos修飾Pd配合物-Al(OTf)3雙功能催化體系協(xié)同催化炔烴雙羰化酯化反應的研究
3.1 前言
3.2 試劑和儀器
3.3 實驗和分析方法
3.4 Pd/Xantphos-Al(OTf)3 雙功能催化體系在炔烴雙羰化酯化反應中的應用
3.5 本章小結
第四章 “叔膦-季鏻鎓Lewis酸”雙功能配體構建的“過渡金屬Pd配合物-Lewis酸”共催化體系協(xié)同催化炔烴氫羧化反應的研究
4.1 前言
4.2 試劑和儀器
4.3 實驗和分析方法
4.4 “叔膦-季鏻鎓Lewis酸”水油兩親性雙功能配體在鈀催化炔烴氫羧化反應中的應用
4.5 本章小結
第五章 總結
5.1 結論
5.2 存在問題和不足
參考文獻
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科研成果
致謝
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