苯二酚異構體的電化學檢測及芬頓氧化降解研究
發(fā)布時間:2021-11-14 05:31
本文研究了苯二酚異構體同步檢測的電化學方法、苯二酚異構體的芬頓氧化降解以及傳統(tǒng)芬頓氧化體系的優(yōu)化,并且對實驗條件、實驗方法和技術手段等進行調整優(yōu)化,對反應原理和降解機理進行探究驗證,主要內容如下:1.三種苯二酚異構體的電化學同步檢測以制備的不同修飾電極分別對苯二酚異構體進行電化學檢測,選出了性能最佳的還原氧化石墨烯(rGO)修飾電極,在優(yōu)化了各項檢測條件后,最終實驗結果表明:電極修飾材料用量為0.01 mg,以乙酸-乙酸鈉緩沖液作為支持電解質,pH為5.5,富集時間300 s的條件下,rGO修飾電極可以對苯二酚異構體進行快速同步檢測,并且單獨檢測三種苯二酚時檢出限可達10-77 mol/L,在一定濃度范圍內苯二酚異構體濃度與電化學信號呈明顯線性關系,并對模擬水樣檢測取得滿意結果。2.芬頓氧化法降解三種苯二酚異構體采用傳統(tǒng)芬頓氧化法對苯二酚異構體進行了氧化降解實驗,并以所建立的電化學檢測方法對降解后苯二酚濃度進行監(jiān)測,實驗分別探究了各條件對苯二酚異構體氧化降解的影響以及苯二酚異構體的降解機理,最終實驗結果表明:芬頓試劑Fe2+與H2<...
【文章來源】:渤海大學遼寧省
【文章頁數(shù)】:84 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
苯二酚的三種同分異構體結構
苯二酚異構體的電化學檢測及芬頓氧化降解研究16對于HQ與CC在電極表面發(fā)生的反應,其過程如圖2-3。在電極表面,HQ與CC分別先轉化為中間活性物質,之后氧化為相對應的苯醌,由于苯醌結構只有鄰苯醌和對苯醌兩種結構,因為沒有間位的苯醌結構,這也合理的解釋了RS在工作電極上的氧化還原過程不可逆[84]。圖2-3HQ和CC在電極表面的反應機理Figure2-3ReactionmechanismofHQandCContheelectrodesurface為了進一步確認修飾電極對苯二酚異構體的電化學響應,用同樣電極和方法對濃度均為1.0×10-3mol/L的三種苯二酚異構體混合溶液進行DPV掃描,結果如圖2-4所示。明顯可以看出苯二酚的三種異構體在電極上均有明顯響應信1:rGO-GCE2:MWCNTs-GCE3:GR-GCE4:MWCNTs-GR-GCE5:GO-GCE6:GCE圖2-4不同電極對三種苯二酚異構體的差分脈沖伏安曲線Figure2-4DPVcurvesofthreehydroquinoneisomersondifferentelectrodeHQ:CC:
渤海大學碩士學位論文17號,其中RS的響應最弱,HQ與CC響應信號較為明顯,其中rGO-GCE的電流信號最為明顯,三者峰電流值與MWCNTs-GR-GCE測得峰電流值相比增大了8倍(HQ)、5.5倍(CC)和2.3倍(RS),其原因是由于rGO是通過GO電還原而修飾到電極表面的,與普通的滴涂修飾方法相比,電還原過程會使修飾材料與電極表面形成更緊密更穩(wěn)定的結構,增強了電極穩(wěn)定性和電學性能。因此,最終選擇rGO-GCE作為三種苯二酚異構體檢測的工作電極。用rGO-GCE分別對濃度為1.0×10-3mol/L的三種苯二酚異構體進行獨立檢測以及三者混合溶液的同時檢測,結果如圖2-5。rGO-GCE對HQ、CC和RS分別獨立進行檢測時,HQ、CC和RS分別在170mV、240mV和620mV處有明顯峰信號,且峰電流值分別為159.36μA(HQ)、215.17μA(CC)和76.80μA(RS),而三者混合溶液檢測結果顯示,HQ、CC和RS峰電位基本不變,峰電流分別為71.56μA(HQ)、68.09μA(CC)和32.48μA(RS),分別下降了55.34%(HQ)、68.37%(CC)和46.05%(RS),原因是由于工作電極表面有效工作面積一定,當溶液中有多種組分同時存在時,多種目標物的同時檢測會形成競爭關系,因此各組分峰電流值會下降。關于三種待測物在電極表面的吸附脫附行為和競爭能力強弱關系,會在后文中進行實驗探究。圖2-5rGO修飾電極對HQ、CC和RS及三者混合物的差分脈沖伏安曲線Figure2-5DPVcurvesofHQ,CC,RSandmixtureonrGOmodifiedelectrode
【參考文獻】:
期刊論文
[1]多壁碳納米管QuEChERS結合超高效液相色譜-串聯(lián)質譜法測定雞蛋中獸藥多殘留[J]. 莫迎,盤正華,蔣湘,梁飛燕,黃燕紅,劉華文. 食品安全質量檢測學報. 2019(16)
[2]絡合態(tài)重金屬廢水處理:基于高級氧化技術的解絡合機制[J]. 楊世迎,薛藝超,王滿倩. 化學進展. 2019(08)
[3]碳納米管在鋰電池中的應用研究進展[J]. 程立靜. 河南化工. 2019(06)
[4]碳納米管材料在航天器上的應用研究現(xiàn)狀及展望[J]. 王惠芬,劉剛,曹康麗,楊碧琦,徐駿,蘭少飛,張麗新. 材料導報. 2019(S1)
[5]SnO2-Sb/碳納米管復合電極的制備及催化降解低濃度頭孢他啶[J]. 段平洲,黃鴿黎,胡翔. 環(huán)境化學. 2019(05)
[6]異相芬頓反應降解廢水中有機污染物的研究進展[J]. 李沛東,高穎,吳榮礎,高俊發(fā). 應用化工. 2019(03)
[7]羥基自由基高級氧化技術應用進展綜述[J]. 潘繼生,鄧家云,張棋翔,閻秋生. 廣東工業(yè)大學學報. 2019(02)
[8]改性活性炭纖維催化濕式氧化垃圾滲濾液[J]. 秦俠,焦點,陳朋飛,周夢楠. 北京工業(yè)大學學報. 2019(04)
[9]碳空心格子/碳納米管復合物修飾電極的制備及其用于鄰苯二酚和對苯二酚的同時檢測[J]. 凌麗靖,許靜萍,陳建華,鄧嚴華,彭乾,湯妙姍. 分析科學學報. 2018(06)
[10]HPLC法測定間苯二酚的有關物質及含量[J]. 肖菁,劉楊,龍海燕. 中國藥師. 2018(11)
碩士論文
[1]電促鐵還原型芬頓氧化系統(tǒng)的構建與降解染料廢水研究[D]. 張曉慶.青島科技大學 2019
[2]水中苯二酚與抗生素類有機污染物電化學檢測方法研究[D]. 賈祎.渤海大學 2019
本文編號:3494051
【文章來源】:渤海大學遼寧省
【文章頁數(shù)】:84 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
苯二酚的三種同分異構體結構
苯二酚異構體的電化學檢測及芬頓氧化降解研究16對于HQ與CC在電極表面發(fā)生的反應,其過程如圖2-3。在電極表面,HQ與CC分別先轉化為中間活性物質,之后氧化為相對應的苯醌,由于苯醌結構只有鄰苯醌和對苯醌兩種結構,因為沒有間位的苯醌結構,這也合理的解釋了RS在工作電極上的氧化還原過程不可逆[84]。圖2-3HQ和CC在電極表面的反應機理Figure2-3ReactionmechanismofHQandCContheelectrodesurface為了進一步確認修飾電極對苯二酚異構體的電化學響應,用同樣電極和方法對濃度均為1.0×10-3mol/L的三種苯二酚異構體混合溶液進行DPV掃描,結果如圖2-4所示。明顯可以看出苯二酚的三種異構體在電極上均有明顯響應信1:rGO-GCE2:MWCNTs-GCE3:GR-GCE4:MWCNTs-GR-GCE5:GO-GCE6:GCE圖2-4不同電極對三種苯二酚異構體的差分脈沖伏安曲線Figure2-4DPVcurvesofthreehydroquinoneisomersondifferentelectrodeHQ:CC:
渤海大學碩士學位論文17號,其中RS的響應最弱,HQ與CC響應信號較為明顯,其中rGO-GCE的電流信號最為明顯,三者峰電流值與MWCNTs-GR-GCE測得峰電流值相比增大了8倍(HQ)、5.5倍(CC)和2.3倍(RS),其原因是由于rGO是通過GO電還原而修飾到電極表面的,與普通的滴涂修飾方法相比,電還原過程會使修飾材料與電極表面形成更緊密更穩(wěn)定的結構,增強了電極穩(wěn)定性和電學性能。因此,最終選擇rGO-GCE作為三種苯二酚異構體檢測的工作電極。用rGO-GCE分別對濃度為1.0×10-3mol/L的三種苯二酚異構體進行獨立檢測以及三者混合溶液的同時檢測,結果如圖2-5。rGO-GCE對HQ、CC和RS分別獨立進行檢測時,HQ、CC和RS分別在170mV、240mV和620mV處有明顯峰信號,且峰電流值分別為159.36μA(HQ)、215.17μA(CC)和76.80μA(RS),而三者混合溶液檢測結果顯示,HQ、CC和RS峰電位基本不變,峰電流分別為71.56μA(HQ)、68.09μA(CC)和32.48μA(RS),分別下降了55.34%(HQ)、68.37%(CC)和46.05%(RS),原因是由于工作電極表面有效工作面積一定,當溶液中有多種組分同時存在時,多種目標物的同時檢測會形成競爭關系,因此各組分峰電流值會下降。關于三種待測物在電極表面的吸附脫附行為和競爭能力強弱關系,會在后文中進行實驗探究。圖2-5rGO修飾電極對HQ、CC和RS及三者混合物的差分脈沖伏安曲線Figure2-5DPVcurvesofHQ,CC,RSandmixtureonrGOmodifiedelectrode
【參考文獻】:
期刊論文
[1]多壁碳納米管QuEChERS結合超高效液相色譜-串聯(lián)質譜法測定雞蛋中獸藥多殘留[J]. 莫迎,盤正華,蔣湘,梁飛燕,黃燕紅,劉華文. 食品安全質量檢測學報. 2019(16)
[2]絡合態(tài)重金屬廢水處理:基于高級氧化技術的解絡合機制[J]. 楊世迎,薛藝超,王滿倩. 化學進展. 2019(08)
[3]碳納米管在鋰電池中的應用研究進展[J]. 程立靜. 河南化工. 2019(06)
[4]碳納米管材料在航天器上的應用研究現(xiàn)狀及展望[J]. 王惠芬,劉剛,曹康麗,楊碧琦,徐駿,蘭少飛,張麗新. 材料導報. 2019(S1)
[5]SnO2-Sb/碳納米管復合電極的制備及催化降解低濃度頭孢他啶[J]. 段平洲,黃鴿黎,胡翔. 環(huán)境化學. 2019(05)
[6]異相芬頓反應降解廢水中有機污染物的研究進展[J]. 李沛東,高穎,吳榮礎,高俊發(fā). 應用化工. 2019(03)
[7]羥基自由基高級氧化技術應用進展綜述[J]. 潘繼生,鄧家云,張棋翔,閻秋生. 廣東工業(yè)大學學報. 2019(02)
[8]改性活性炭纖維催化濕式氧化垃圾滲濾液[J]. 秦俠,焦點,陳朋飛,周夢楠. 北京工業(yè)大學學報. 2019(04)
[9]碳空心格子/碳納米管復合物修飾電極的制備及其用于鄰苯二酚和對苯二酚的同時檢測[J]. 凌麗靖,許靜萍,陳建華,鄧嚴華,彭乾,湯妙姍. 分析科學學報. 2018(06)
[10]HPLC法測定間苯二酚的有關物質及含量[J]. 肖菁,劉楊,龍海燕. 中國藥師. 2018(11)
碩士論文
[1]電促鐵還原型芬頓氧化系統(tǒng)的構建與降解染料廢水研究[D]. 張曉慶.青島科技大學 2019
[2]水中苯二酚與抗生素類有機污染物電化學檢測方法研究[D]. 賈祎.渤海大學 2019
本文編號:3494051
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