鋯基金屬—有機骨架UiO-66的調控合成研究
發(fā)布時間：2021-11-08 08:58
金屬-有機骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）是由金屬中心與有機配體通過配位自組裝構成、具有有序網狀孔結構的多孔晶體類材料。MOFs具有種類多樣、孔徑和拓撲結構可設計以及骨架結構可化學功能化等特點,在多個研究領域表現(xiàn)出了潛在的應用前景。UiO-66（UiO = University of Oslo）是以鋯為金屬中心、對苯二甲酸為有機配體組成的三維剛性MOF材料,具有較高的水熱、化學和機械穩(wěn)定性,是研究較為廣泛的MOFs材料之一。本論文以UiO-66為研究對象,圍繞其晶體尺寸在納/微米尺度之間的可控合成以及異相金屬摻雜功能化的調控合成兩方面進行研究。主要內容如下:（1）將HF應用于溶劑熱合成UiO-66的添加劑,研究了 HF調控對UiO-66晶體生長的影響。通過調變HF的添加量和反應物（ZrCl4和H2BDC）的濃度,可以控制UiO-66的晶體形貌從尺寸為150nm左右的團聚態(tài)小立方體逐漸向尺寸為7 μm左右的正十四面體轉變。在合成體系中,F離子較強的電負性使其能夠快速與Zr形成Zr-F配位鍵,占據(jù)Zr6簇團上的配體配位點,阻礙Zr6簇團與H2BDC配體之間...
【文章來源】：大連理工大學遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：143 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
圖１．１去掉氫原子后Ｃｕ（４，４＇－ｂｐｙ）１５．Ｎ０３（Ｈ２０）Ｕ５的不對稱結構單元（ａ），??ＣＭＷ－ｂｐｙｈｉＮＣＭＫｂＣＯｕｓ沿著（１００）晶面的晶體結構（ｂ）?［２８］??
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?的大門，三維結構ＭＯＦｓ的獨特優(yōu)勢和應用潛能也逐漸被研究者們所認識與開發(fā)。??圖１．２?ＭＯＦ－５的結構組成示意圖［１２；３（）］??正八面體代表Ｚｎ４〇（－Ｃ０２）６?ＳＢＵ，棒狀代表配體對苯二甲酸??Ｆｉｇ．?１．２?Ｔｈｅ?ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ?ｏｆ?ＭＯＦ－５?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｓｈｏｗｉｎｇ?ｔｈｅ?ａｂｓｔｒａｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ｚｎ４〇（￣Ｃ〇２）６??ＳＢＵ?ａｓ?ａｎ?ｏｃｔａｈｅｄｒｏｎ，ｔｈｅ?ｄｉｔｏｐｉｃ?ｔｅｒｅｐｈｔｈａｌａｔｅ?ｌｉｎｋｅｒ?ａｓ?ａ?ｒｏｄ［１２，３０］??一＂｜?ｒ．錄謝最穿錄：勾??－ｆＴ?ＨＩ??？?Ｊ２ＳＺ．?ｉ３２．?ｉｘｌ??圖１．３?ＨＫＵＳＴ－１的結構組成示意圖［１２，３１］??正方形代表Ｃｕ２（－Ｃ０２）４?ＳＢＵ，三角形代表配體均苯三甲酸??Ｆｉｇ．?１．３?Ｔｈｅ?ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ?ｏｆ?ＨＫＵＳＴ－１?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｓｈｏｗｉｎｇ?ｔｈｅ?Ｃｉｉ２（－Ｃ〇２）４?ＳＢＵ?ｐａｄｄｌｅ?ｗｈｅｅｌ??ａｂｓｔｒａｃｔｅｄ?ａｓ?ａ?ｓｑｕａｒｅ，?ｔｈｅ?ｔｒｉｔｏｐｉｃ?ｌｉｎｋｅｒ?ａｓ?ａ?ｔｒｉａｎｇｌｅ＾１２?３?＾??在ＭＯＦ－５的基礎上，Ｙａｇｈｉ研宄組［３２＿３５］使用帶有功能基團的雙羧酸配體，ＢＤＣ－Ｂｒ、??ＢＤＣ－ＮＨ２、ＢＤＣ＿ＯＣ３Ｈ７?和?ＢＤＣ－Ｃ２Ｈ４?等，與?Ｚｒｉ４〇（－Ｃ０２）６?ＳＢＵｓ?進行配位自組裝得到??了一系列具有與ＭＯＦ－５相同拓撲結構但又帶有功能化基團的ＩＲＭＯＦｓ?（Ｉｓｏｒｅｔｉｃｕｌａｒ??Ｍｅｔａｌ－Ｏｒｇａｎｉｃ?Ｆｒａｍｅｗｏｒｋｓ）材料。此外
【參考文獻】：
期刊論文
[1]遠紅外光譜在催化領域的應用前景(英文)[J]. 李會香,張宗超. 催化學報. 2016(05)
[2]UiO-66對羅丹明B的吸附性能研究（英文）[J]. 何琴琴,陳琪,呂盟盟,劉雪霆. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2014(Z1)
博士論文
[1]咪唑化合物輔助合成金屬有機骨架MIL-101及其CO2吸附性能研究[D]. 陳恒.大連理工大學 2014
本文編號：3483415
【文章來源】：大連理工大學遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：143 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
圖１．１去掉氫原子后Ｃｕ（４，４＇－ｂｐｙ）１５．Ｎ０３（Ｈ２０）Ｕ５的不對稱結構單元（ａ），??ＣＭＷ－ｂｐｙｈｉＮＣＭＫｂＣＯｕｓ沿著（１００）晶面的晶體結構（ｂ）?［２８］??
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?的大門，三維結構ＭＯＦｓ的獨特優(yōu)勢和應用潛能也逐漸被研究者們所認識與開發(fā)。??圖１．２?ＭＯＦ－５的結構組成示意圖［１２；３（）］??正八面體代表Ｚｎ４〇（－Ｃ０２）６?ＳＢＵ，棒狀代表配體對苯二甲酸??Ｆｉｇ．?１．２?Ｔｈｅ?ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ?ｏｆ?ＭＯＦ－５?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｓｈｏｗｉｎｇ?ｔｈｅ?ａｂｓｔｒａｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ｚｎ４〇（￣Ｃ〇２）６??ＳＢＵ?ａｓ?ａｎ?ｏｃｔａｈｅｄｒｏｎ，ｔｈｅ?ｄｉｔｏｐｉｃ?ｔｅｒｅｐｈｔｈａｌａｔｅ?ｌｉｎｋｅｒ?ａｓ?ａ?ｒｏｄ［１２，３０］??一＂｜?ｒ．錄謝最穿錄：勾??－ｆＴ?ＨＩ??？?Ｊ２ＳＺ．?ｉ３２．?ｉｘｌ??圖１．３?ＨＫＵＳＴ－１的結構組成示意圖［１２，３１］??正方形代表Ｃｕ２（－Ｃ０２）４?ＳＢＵ，三角形代表配體均苯三甲酸??Ｆｉｇ．?１．３?Ｔｈｅ?ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ?ｏｆ?ＨＫＵＳＴ－１?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｓｈｏｗｉｎｇ?ｔｈｅ?Ｃｉｉ２（－Ｃ〇２）４?ＳＢＵ?ｐａｄｄｌｅ?ｗｈｅｅｌ??ａｂｓｔｒａｃｔｅｄ?ａｓ?ａ?ｓｑｕａｒｅ，?ｔｈｅ?ｔｒｉｔｏｐｉｃ?ｌｉｎｋｅｒ?ａｓ?ａ?ｔｒｉａｎｇｌｅ＾１２?３?＾??在ＭＯＦ－５的基礎上，Ｙａｇｈｉ研宄組［３２＿３５］使用帶有功能基團的雙羧酸配體，ＢＤＣ－Ｂｒ、??ＢＤＣ－ＮＨ２、ＢＤＣ＿ＯＣ３Ｈ７?和?ＢＤＣ－Ｃ２Ｈ４?等，與?Ｚｒｉ４〇（－Ｃ０２）６?ＳＢＵｓ?進行配位自組裝得到??了一系列具有與ＭＯＦ－５相同拓撲結構但又帶有功能化基團的ＩＲＭＯＦｓ?（Ｉｓｏｒｅｔｉｃｕｌａｒ??Ｍｅｔａｌ－Ｏｒｇａｎｉｃ?Ｆｒａｍｅｗｏｒｋｓ）材料。此外
【參考文獻】：
期刊論文
[1]遠紅外光譜在催化領域的應用前景(英文)[J]. 李會香,張宗超. 催化學報. 2016(05)
[2]UiO-66對羅丹明B的吸附性能研究（英文）[J]. 何琴琴,陳琪,呂盟盟,劉雪霆. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2014(Z1)
博士論文
[1]咪唑化合物輔助合成金屬有機骨架MIL-101及其CO2吸附性能研究[D]. 陳恒.大連理工大學 2014
本文編號：3483415
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教材專著
