二元金屬氧化物及硫化物光催化劑的合成及其應(yīng)用研究
發(fā)布時間:2017-05-04 07:16
本文關(guān)鍵詞:二元金屬氧化物及硫化物光催化劑的合成及其應(yīng)用研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:近年來,半導(dǎo)體光催化劑在能源開發(fā)和環(huán)境治理方面的應(yīng)用已經(jīng)引起了世界各國政府、產(chǎn)業(yè)界以及科學(xué)家的廣泛關(guān)注,研制與開發(fā)高效光催化劑是光催化研究領(lǐng)域的首要任務(wù)。以二氧化鈦為代表的氧化物半導(dǎo)體光催化材料以其獨特的性能成為一種理想的光催化材料。但是,以二氧化鈦半導(dǎo)體為基礎(chǔ)的光催化技術(shù)還存在著量子效率低,太陽能利用率低等關(guān)鍵科學(xué)技術(shù)難題,這極大地制約了它在工業(yè)上的廣泛應(yīng)用。 針對上述難題,為加速光催化技術(shù)的實用化進程,提高光催化材料的光催化活性及穩(wěn)定性,本論文研究工作主要圍繞以下三個方面展開:(一)選取合適目標元素,合成二元雙金屬介穩(wěn)態(tài)新型光催化劑,利用其本征高能態(tài)導(dǎo)致的高催化活性來提高光催化效率。(二)通過摻雜上轉(zhuǎn)換試劑以及光沉積貴金屬等方法提高光催化劑的可見光利用效率,抑制光生電子和空穴的復(fù)合,從而進一步提升二元雙金屬光催化劑的光催化效率。(三)研制新型自組裝分等級高效金屬硫化物與氧化物的復(fù)合型光催化劑,通過調(diào)節(jié)復(fù)合物中兩相比例,連續(xù)調(diào)控其半導(dǎo)體禁帶寬度以及光催化能力。研究工作主要分為以下五章: 第一章中,本文綜述了國內(nèi)外關(guān)于半導(dǎo)體催化劑的最新研究進展,簡要介紹了半導(dǎo)體光催化劑的光催化作用的基本原理,總結(jié)了提高半導(dǎo)體光催化劑催化效率的各種有效途徑,給出了通過合成介穩(wěn)態(tài)光催化劑、摻雜稀土上轉(zhuǎn)換試劑、負載貴金屬以及通過兩相復(fù)合等方法提高光催化材料光催化效率的理論依據(jù)。 第二章中,采用濕化學(xué)合成法,以甲醇作為超臨界介質(zhì),苯甲醇作為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,在超臨界條件下首次合成出高度晶化介穩(wěn)態(tài)鈦酸鉍(Bi20TiO32)納米片,且其制備產(chǎn)量為克級,并對該材料形貌、粒子尺寸等進行可控調(diào)節(jié)。將該材料降解活性與合成條件中的控制因素進行聯(lián)系,從而進一步優(yōu)化合成路徑。并采用吸附-光照還原-焙燒固定三個步驟將貴金屬(Au)顆粒負載到載體鈦酸鉍納米片上,制備得到了具有高光催化活性的貴金屬負載型鈦酸鉍納米片光催化劑。并將其成功應(yīng)用于在模擬太陽光或可見光下光催化降解常見有機染料及卟啉類染色物。 第三章中,首次通過水熱合成法制備出近紅外及可見光響應(yīng)的Er~(3+)摻雜Bi_2MoO_6光催化材料。所合成的產(chǎn)物形貌可控,通過調(diào)節(jié)反應(yīng)體系的pH值,所合成的納米片厚度逐漸增加,當pH值增加到一定程度后,我們合成得到了納米線。在本研究中,我們通過優(yōu)化反應(yīng)體系的pH值以及Er~(3+)的摻雜用量,得到了理想的光催化鉬酸鉍納米材料。Er~(3+)摻雜Bi_2MoO_6光催化材料利用Er~(3+)的上轉(zhuǎn)化發(fā)光效應(yīng)實現(xiàn)長波輻射向短波輻射轉(zhuǎn)變的能量轉(zhuǎn)換,Er~(3+)所吸收的可見光和近紅外光被轉(zhuǎn)化成符合Bi_2MoO_6能帶間隙寬度的紫外光,成功擴寬了Bi_2MoO_6的光響應(yīng)范圍,有效地提高了其光催化效率。實驗結(jié)果表明,通過摻雜Er~(3+)可顯著提高鉬酸鉍材料在降解常見紡織染料及有機污染物苯酚應(yīng)用中的光催化活性,摻雜Er~(3+)離子的作用機理在此研究中被詳細討論。 第四章中,本文采用濕化學(xué)合成法來合成花狀SnS_2@SnO_2復(fù)合材料,材料的分等級結(jié)構(gòu)由負載的SnO_2納米粒子和SnS_2納米片組成?朔R(guī)顆粒狀硫化物表面活性低的缺點,采取合成二維片狀硫化物來促進載流子的分離來提高其量子效率從而提高其能量轉(zhuǎn)換效率和光催化活性,使這類材料具有更大應(yīng)用前景的可能。復(fù)合體系中SnO_2和SnS_2的摩爾比例可以通過調(diào)節(jié)二元溶劑的比例在進行可控調(diào)節(jié)。所合成的復(fù)合材料在可見光條件下降解染料的應(yīng)用中顯示出很高的催化活性。其光催化機理在本文中也被詳細研究。 第五章中,總結(jié)了本文研究的結(jié)論,并基于本研究結(jié)果及當前光催化材料的研究現(xiàn)狀,,提出了光催化技術(shù)的發(fā)展方向。
【關(guān)鍵詞】:光催化劑 二元金屬 鈦酸鉍 鉬酸鉍 上轉(zhuǎn)換 硫化錫 氧化錫
【學(xué)位授予單位】:中南民族大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2012
【分類號】:O643.36
【目錄】:
- 摘要8-10
- Abstract10-12
- 第一章 緒論12-24
- 1.1 半導(dǎo)體光催化技術(shù)研究背景介紹12-14
- 1.2 半導(dǎo)體光催化劑催化作用機理14-16
- 1.3 當前光催化劑存在的主要問題與現(xiàn)有解決方法16-20
- 1.3.1 新型多元復(fù)合氧化物光催化劑17-18
- 1.3.2 貴金屬負載型半導(dǎo)體光催化劑18-19
- 1.3.3 離子摻雜型光催化劑19-20
- 1.3.4 表面敏化20
- 1.4 新體系高效納米光催化劑的研制20-22
- 1.4.1 金屬氧化物表面修飾21
- 1.4.2 催化劑形貌控制21
- 1.4.3 介穩(wěn)態(tài)材料的應(yīng)用21-22
- 1.5 本論文研究意義及內(nèi)容22-24
- 第二章 介穩(wěn)態(tài)鈦酸鉍(Bi_(20)TiO_(32))納米片的合成及其光催化性能的研究24-45
- 2.1 前言24-26
- 2.1.1 研究背景24
- 2.1.2 鈦酸鉍光催化材料研究現(xiàn)狀24-25
- 2.1.3 介穩(wěn)態(tài)鈦酸鉍材料研究現(xiàn)狀及問題25-26
- 2.2 本章主要內(nèi)容26
- 2.3 實驗部分26-29
- 2.3.1 材料及試劑26-27
- 2.3.2 材料制備及處理27-28
- 2.3.3 材料的表征28
- 2.3.4 光催化降解實驗28-29
- 2.4 結(jié)果與討論29-43
- 2.4.1 催化劑的表征結(jié)果29-32
- 2.4.2 尿素及苯甲醇與鈦酸鉍材料形貌的關(guān)系32-34
- 2.4.3 鈦酸鉍納米片的光學(xué)性能及光催化降解紡織染料活性34-38
- 2.4.4 鈦酸鉍納米片的光催化降解卟啉活性38-42
- 2.4.5 貴金屬負載鈦酸鉍納米片的光催化降解活性42-43
- 2.5 本章結(jié)論43-45
- 第三章 Er~(3+)摻雜暴露{010}面鉬酸鉍納米片的合成及其光催化性能研究45-66
- 3.1 前言45-47
- 3.1.1 研究背景45-46
- 3.1.2 鉬酸鉍及上轉(zhuǎn)換材料在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用46-47
- 3.2 本章研究內(nèi)容47
- 3.3 實驗部分47-49
- 3.3.1 材料及試劑47-48
- 3.3.2 材料制備48
- 3.3.3 材料的表征48
- 3.3.4 光催化性能測試48-49
- 3.4 結(jié)果與討論49-65
- 3.4.1 合成材料的表征49-56
- 3.4.2 鉬酸鉍光學(xué)性能56-59
- 3.4.3 鉬酸鉍光催化性能59-65
- 3.5 本章結(jié)論65-66
- 第四章 氧化錫及硫化錫復(fù)合光催化劑的設(shè)計合成及性能研究66-83
- 4.1 前言66-67
- 4.1.1 研究背景66
- 4.1.2 硫化錫在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用66-67
- 4.2 本章研究內(nèi)容67
- 4.3 實驗部分67-69
- 4.3.1 材料及試劑67-68
- 4.3.2 材料制備68
- 4.3.3 材料的表征68-69
- 4.3.4 光催化性能測試69
- 4.4 結(jié)果與討論69-82
- 4.4.1 合成材料的表征69-76
- 4.4.2 合成材料的光學(xué)性能76-77
- 4.4.3 合成材料的光催化性能77-81
- 4.4.4 合成材料的能級結(jié)構(gòu)81-82
- 4.5 本章結(jié)論82-83
- 第五章 結(jié)論與展望83-86
- 5.1 本研究結(jié)論83-84
- 5.2 光催化技術(shù)發(fā)展方向及意義84-86
- 參考文獻86-104
- 致謝104-105
- 附錄1 攻讀碩士期間學(xué)術(shù)成果105-106
- 附錄2 攻讀碩士期間所獲得獎勵106
【參考文獻】
中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前3條
1 王昕;卟啉化合物合成的最新研究進展[J];湘潭師范學(xué)院學(xué)報(自然科學(xué)版);2001年03期
2 陳連清;渠星宇;李群麗;施超;;四苯基卟啉衍生物的合成、表征及光物理和電化學(xué)性質(zhì)[J];中南民族大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2009年02期
3 胡軍成;周亞平;劉航;蒙麗娜;寶美煥;宋志;;比表面積及金修飾對氧化鋅光催化性能的影響[J];中南民族大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2010年02期
本文關(guān)鍵詞:二元金屬氧化物及硫化物光催化劑的合成及其應(yīng)用研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
本文編號:344646
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