類石墨相氮化碳（g-C₃N₄）可看作是N摻雜的石墨,它由碳和氮原子以sp²雜化形成的π共軛石墨平面網(wǎng)狀結構組成,其帶隙能約為2.7 eV。由于其特異的電子結構,非常穩(wěn)定的物理-化學特性（耐熱、酸、堿）,已經被廣泛應用在光催化、CO₂還原和能源存儲等領域。但是,純的g-C₃N₄自身的光生電子空穴分離效率較低,比表面積（BET）較小,這些缺點制約了它在實際中的應用�；瘜W改性、原子摻雜、復合物的構筑等方法均可提高光生電子空穴分離效率。本文通過構建組分多級、形貌多級g-C₃N₄復合材料,以及采用液氮剝離制備g-C₃N₄超薄片來提高其光生電子空穴分離效率,從而增強其光/電催化活性。本文的主要研究內容如下:（1）采用三步法制備了三元復合物g-C₃N₄/ZnS/CuS:首先高溫聚合三聚氰胺得到g-C₃N₄

【文章來源】：武漢工程大學湖北省

【文章頁數(shù)】：87 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

單獨SnO2納米線（a），SnO2/ZnO多級結構生長1h（b），2h（c），4h（d）高分辨

]用前驅體共聚合的方法合成了黑色片花狀p摻雜g-C3N4（圖1.2），這種均相分級材料的形成提高了光的吸收能力，傳質動力和光生電子的分離效率。產氫效率高達 104.1 μmol·h-1，較單獨的 g-C3N4增加了 9.3 倍。Kwon[4]等用六邊形介孔 SiO2為模板合成了有序排列的介孔g-C3N4結構，比表面積大（高達 190 m2·g-1），活性氮密度增加，對于質子交換膜電池和直接甲醇染料電池表現(xiàn)較高的電催化活性，并且催化劑穩(wěn)定性和對甲醇的耐受性高與 Pt/C 催化劑，在電催化領域和氣體傳感器領域有較高的應用前景。Bai[5]等通過控制 g-C3N4納米盤的比例與蒸餾的時間制備了 g-C3N4納米棒，其形成機理應該是 g-C3N4納米盤的進一步剝離和重結晶的過程，由于納米棒這種 1 維結構具有很大的空間跨度

（2）Z 型異質結構。光催化劑中，在較負的導帶上的電子具有較高的還原性，在價帶上的空穴具有較高的氧化性。所以一個半導體材料如果同時正的價帶和較負的導帶，則光生電子空穴就具有較好的氧化還原但是這也說明該半導體材料帶隙較寬，則對光的吸收能力減弱，光生電子空穴就少。因此復合多個半導體材料則意味著在一個光統(tǒng)中兼?zhèn)淞溯^高的氧化和還原能力。如圖 1.4（a）所示，位于較帶上的電子可以流向電子媒介，然后電子媒介上被激發(fā)的光生電流向 SII 的價帶，與價帶的空穴復合，這樣就成功的提高了 SI 和帶空穴與導帶電子的有效分離，并且未復合的光生電子和空穴仍較高的還原和氧化能力。當沒有電子媒介時稱為直接 Z 型機理，正的電子可以直接轉移到 SII 的價帶，與價帶空穴復合如圖 1.4（示。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]以不同前驅物制備的g-C3N4與BiVO4的復合光催化劑及其增強的可見光催化性能[J]. 鄭猛猛,白照杲,胡蕓,韋朝海.  化工新型材料. 2016(11)



本文編號：3441045