大氣中氮氧化物的形成與排放一直是備受關(guān)注的環(huán)境問題,其中氮氫化物與氮氧化物的反應尤為重要。NO₂自由基是選擇性非催化還原（SNCR）工藝中重要的中間體,NH₂+NO₂反應不僅是熱脫硝中NO₂的快速去除步驟,還是燃燒系統(tǒng)中N-N鏈生成的最基本途徑,對使用氨基添加劑的SNCR的性能非常重要。同時,NH₂自由基也是各種燃燒環(huán)境中的重要中間體,該反應在燃氣潔凈,無腐蝕的硝銨推進劑的燃燒中很關(guān)鍵。但目前,國內(nèi)外對NH₂+NO₂反應的動力學方面研究還十分有限,不能推斷出詳細的動力學過程、反應可能性、反應分支比以及反應機理等動力學性質(zhì)。本課題應用直接動力學模擬方法對NH₂+NO₂反應開展模擬研究,探索上述問題。本文選用MP2和七種密度泛函方法,包括B3LYP,OPBE,Bhand H,HCTH407,M06,M06-2x與aug-cc-pVDZ基組組合進行穩(wěn)定點的計算。以CCSD（T）/aug-cc-pV... 

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：60 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題研究背景及意義
        1.1.1 課題研究背景
        1.1.2 課題研究意義
    1.2 國內(nèi)外研究進展
        1.2.1 實驗上對NH_2+NO_2反應的研究
        1.2.2 理論上對NH_2+NO_2反應的研究
    1.3 本文主要研究內(nèi)容
第2章 理論基礎
    2.1 量子化學簡介
    2.2 量子化學基礎
        2.1.1 薛定諤方程
        2.1.2 Born-Oppenheimer近似
        2.1.3 微擾理論
    2.3 密度泛函理論
        2.3.1 Thomas-Fermi模型
        2.3.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.3.3 Kohn-Sham方程
    2.4 基組
    2.5 直接動力學模擬
第3章 NH_2+NO_2反應勢能面的建立
    3.1 引言
    3.2 方法選擇
    3.3 NH_2+NO_2反應勢能面分析
        3.3.1 生成N2O+H_2O反應勢能面分析
        3.3.2 生成H_2NO+NO反應勢能面分析
        3.3.3 生成HNO+HNO反應勢能面分析
    3.4 與早期勢能面對比分析
    3.5 本章小結(jié)
第4章 NH_2+NO_2反應的直接動力學模擬
    4.1 引言
    4.2 模擬條件的選擇
    4.3 反應可能性分析
    4.4 產(chǎn)物分支比分析
    4.5 原子水平的反應機理分析
        4.5.1 P1產(chǎn)物通道的機理探討
        4.5.2 P2產(chǎn)物通道的機理探討
        4.5.3 P3產(chǎn)物通道的機理探討
        4.5.4 復合物形成的機理(trap)探討
        4.5.5 直接機理與間接機理探討
    4.6 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
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[3]量子化學計算原理及其應用[J]. 陳奕馳.  科學咨詢（科技·管理）. 2020(01)
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[7]煤氣再燃還原氮氧化物的特性研究[J]. 王志強,孫紹增,錢琳,曹華麗,秦裕琨.  中國電機工程學報. 2007(20)
[8]打開物質(zhì)微觀世界大門的金鑰匙—薛定諤方程[J]. 孫利平,劉曉芝.  長沙大學學報. 2004(04)
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[10]化學反應動力學的現(xiàn)狀與將來[J]. 李遠哲.  化學通報. 1987(01)

博士論文
[1]SNCR反應機理及混合特性研究[D]. 盧志民.浙江大學 2006



本文編號：3428533