隨著化石能源的日益衰竭以及利用過程中引起的環(huán)境污染問題日益嚴重,開發(fā)可再生的生物質能源替代化石能源,由其轉化制備高附加值的化學品有重要意義。本課題以生物質的高值利用為目標,以可溶性糖、纖維素、木質素和天然生物質玉米芯為研究對象,將酸水解、金屬催化與氧氣氧化相結合,研究了生物質在高溫水中轉化為具有高附加值含氧化學品的反應。通過設計新型催化體系,對生物質的選擇性氧化進行研究,確定了反應中的關鍵轉化途徑,構建了生物質轉化為含氧化學品的工藝方法,并對反應過程中的核心技術和理論問題進行了較為系統(tǒng)的研究。主要的研究內容及結論如下:1.H5PV2Mo10O40-H2SO4水溶液體系催化氧氣氧化纖維素制備甲酸的研究:以H5PV2Mo10O40為催化劑,以H2SO4為添加物,研究了 pH值對催化氧化纖維素制備甲酸的影響,通過H2SO4調節(jié)pH由1.79降低至0.56,纖維素轉化率由60%升高至100%,甲酸收率由28%升高至61%（碳收率）;探究了 pH值對催化劑的影響,發(fā)現(xiàn)pH值的降低有利于促進催化劑H5PV2Mo10O40質子化和解離,從而提高催化劑電子親和力和體系氧化還原能力;探索了 pH值對纖維... 

【文章來源】：北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：144 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１－３葡萄糖在６當量的Ｈ５ＰＶｖ２Ｍｏ１（）０４（）作用下Ｃ－Ｃ鍵斷裂生成甲酸的反應??

京普析通用的ＴＵ－１９０１，對合成的雜多酸催化劑結構進行確定和分析。所用的Ｘ射線??衍射分析儀為日本理學公司的ＵＷｍａｌｌｌ，對合成的雜多酸催化劑結構進行表征。對催??化劑結構的表征如圖２－１至３所示，與文獻一致。??Ｉ八ｊ??４０００?３５００?３０００?２５００?２０００?１５００?１０００?５００??Ｗａｖｅｎｕｍｂｅｒ／ｃｍ＂１??圖２－１催化劑Ｈ５ＰＶ２Ｍ〇１Ｑ０４〇的紅外特征譜圖。??Ｆｉｇ．?２－１?ＦＴＩＲ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ?ｏｆ?Ｈ５ＰＶ２Ｍ０１０Ｏ４０．??１８??

圖?２－３?催化劑?Ｈ５ＰＶ２Ｍ〇１（）０４〇?的?ＵＶ－ｖｉｓ?譜圖。??Ｆｉｇ．?２－３?ＵＶ－ｖｉｓ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ?ｏｆ?Ｈ５ＰＶ２Ｍ０１０Ｏ４０．??Ｈ下催化劑溶液進行了?５１Ｖ?ＮＭＲ表征來觀察添加不同量硫酸后溶化。所用的核磁共振波譜儀為ＢｒｕｋｅｒＡＶＩＩＩ?４００，�。埃�?ｃｍ３樣品細管鎖場，掃描頻率１０５．２?ＭＨｚ，頻譜寬度５８．６?ｋＨｚ，采集時間１２８。Ｖ的化學位移以Ｖ０Ｃ１３外標法進行定位，對雜多酸溶液釩不同ｐＨ下催化劑溶液進行了循環(huán)伏安表征來觀察添加不同量硫力的變化。所用的電化學工作站為上海辰華ＣＨＩ６６０Ｄ，測量在三碳工作電極，Ｐｔ絲對電極和甘汞參比電極。掃描速度是５０?ｍＶ／ｓ，原能力進行分析。??１９??

【參考文獻】：
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本文編號：3372344