金屬摻雜石墨相氮化碳的制備及其在光輔助催化降解污染物中的應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間:2021-07-17 19:54
近年來(lái),光催化劑因?yàn)槠渚哂袠O高選擇性和活性,且具有良好的穩(wěn)定性而被越來(lái)越多的研究者關(guān)注和研究,進(jìn)而成為了材料領(lǐng)域中的一個(gè)新興的熱門領(lǐng)域和熱門研究方向。其中石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride,g-C3N4)作為繼二氧化鈦之后發(fā)現(xiàn)的另一具有光催化活性的光催化劑因其具有合成方便、穩(wěn)定性高、電子能帶結(jié)構(gòu)優(yōu)異、合成元素含量豐富等優(yōu)良性能被很多的研究者關(guān)注并進(jìn)行研究。經(jīng)過(guò)一系列的研究發(fā)現(xiàn)石墨相氮化碳可以作為一種優(yōu)秀的基體來(lái)負(fù)載金屬原子從而改變其物化性質(zhì)。在本研究通過(guò)對(duì)氮化碳前驅(qū)體改性以及離子預(yù)負(fù)載方法使Fe、Co和Mn原子負(fù)載在g-C3N4上分別制備得到Fe-SA-g-C3N4、Co-C3N4和Fe/Mn-C3N4三種g-C3N4負(fù)載的單原子催化劑。并用X射線光電子能譜(XPS),透射電子顯微鏡(TEM),電子...
【文章來(lái)源】:浙江師范大學(xué)浙江省
【文章頁(yè)數(shù)】:87 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
018年全國(guó)流域總體水質(zhì)狀況[1]
Fe-SA-g-C3N4在可見光下活化過(guò)氧化氫降解啶蟲脒的研究262.3結(jié)果與討論2.3.1Fe-SA-g-C3N4材料的表征通過(guò)掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)圖像分析所得Fe-SA-g-C3N4的形貌。如圖2.1a所示,F(xiàn)e-SA-g-C3N4樣品具有非常均勻的多孔形態(tài)與純g-C3N4相似,表明單個(gè)Fe原子不會(huì)影響g-C3N4的宏觀結(jié)構(gòu)。圖2.1b中的TEM圖像顯示,F(xiàn)e-SA-g-C3N4材料由Fe簇狀物種和g-C3N4超薄納米片組成,并且Fe物種均勻地分散在g-C3N4納米片上。為了證明Fe物種是高負(fù)載的單個(gè)Fe原子而不是Fe團(tuán)簇,還進(jìn)行了選擇區(qū)域電子衍射(SAED)(圖2.1c),該圖顯示了環(huán)狀圖案沒有看到明顯的衍射花樣,這表明Fe處于無(wú)定形或者單原子形式存在。Fe-SA-g-C3N4樣品從圖2.1d和2.1e的TEM和高分辨率TEM(HRTEM)圖像中,未檢測(cè)到明顯的晶格條紋,進(jìn)一步證實(shí)了其差的結(jié)晶度。圖2.1f中的能量色散X射線(EDX)光譜元素圖顯示了Fe,N和C的分布,表明Fe原子在整個(gè)g-C3N4結(jié)構(gòu)上是均勻的。圖2.1(a)Fe-SA-g-C3N4樣品的SEM圖像,(b)Fe-SA-g-C3N4樣品的TEM圖像,(c)Fe-SA-g-C3N4的SAED圖案,(d)和(e)HRTEM圖像Fe-SA-g-C3N4,(f)Fe,N和C元素的EDX光譜元素映射圖像
Fe-SA-g-C3N4在可見光下活化過(guò)氧化氫降解啶蟲脒的研究27使用X射線衍射(XRD)驗(yàn)證了Fe-SA-g-C3N4和g-C3N4的相信息。圖2.2a中的XRD圖譜表明,F(xiàn)e-SA-g-C3N4和g-C3N4催化劑具有相似的衍射峰,其中27.6°處的主衍射峰歸屬于由g-C3N4形成的(002)層間堆疊。與Fe-SA-g-C3N4相比,F(xiàn)e-SA-g-C3N4的衍射峰略有偏移,因?yàn)镕e原子已插入g-C3N4的基本架構(gòu)。而且,未觀察到Fe簇或顆粒的任何峰,表明Fe-SA-g-C3N4中存在原子分散的Fe原子,這與SAED的結(jié)果一致。進(jìn)行FT-IR光譜以進(jìn)一步研究Fe-SA-g-C3N4催化劑的結(jié)構(gòu),結(jié)果如圖2.2b所示。顯然可以發(fā)現(xiàn),F(xiàn)e-SA-g-C3N4和g-C3N4催化劑均顯示出相似的FT-IR振動(dòng)模式,在809.5cm-1處有一個(gè)明顯的峰是雜環(huán)C–N的平面外彎曲模式的貢獻(xiàn);芳香族C-N雜環(huán)的特征呼吸和拉伸振動(dòng)模式產(chǎn)生1200-1600cm-1處的峰,表明三嗪?jiǎn)卧某霈F(xiàn);2800-3000cm-1處的寬帶和弱帶是N-H或O-H振動(dòng)的典型信號(hào),其歸因于未成鍵的氨基和表面吸附的H2O分子[94];將單個(gè)Fe原子引入g-C3N4后,在2170cm-1處檢測(cè)到顯著差異,這是由于Fe-N的拉伸振動(dòng),進(jìn)一步解釋了Fe團(tuán)簇在C3N4上的穩(wěn)定生長(zhǎng)[95]。進(jìn)行了XPS調(diào)查掃描分析和Fe,N和C的高分辨率XPS光譜,以探索制得的Fe-SA-g-C3N4催化劑的表面元素信息。圖2.2c中的調(diào)查掃描光譜表明,F(xiàn)e-SA-g-C3N4催化劑含有Fe,N,C和O元素。氧的峰可能源于Fe-SA-g-C3N4表面吸圖2.2(a)Fe-SA-g-C3N4和g-C3N4催化劑的XRD圖,(b)Fe-SA-g-C3N4和g-C3N4催化劑的FT-IR光譜;(c)Fe-SA-g-C3N4催化劑的XPS掃描光譜,(d)Fe-SA-g-C3N4催化劑的高分辨率Fe2p光譜,(e)Fe-SA-g-C3N4催化劑的高分辨率N1s光譜和(f)Fe-SA-g-C3N4催化劑的高分辨率C1s?
本文編號(hào):3288834
【文章來(lái)源】:浙江師范大學(xué)浙江省
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【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
018年全國(guó)流域總體水質(zhì)狀況[1]
Fe-SA-g-C3N4在可見光下活化過(guò)氧化氫降解啶蟲脒的研究262.3結(jié)果與討論2.3.1Fe-SA-g-C3N4材料的表征通過(guò)掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)圖像分析所得Fe-SA-g-C3N4的形貌。如圖2.1a所示,F(xiàn)e-SA-g-C3N4樣品具有非常均勻的多孔形態(tài)與純g-C3N4相似,表明單個(gè)Fe原子不會(huì)影響g-C3N4的宏觀結(jié)構(gòu)。圖2.1b中的TEM圖像顯示,F(xiàn)e-SA-g-C3N4材料由Fe簇狀物種和g-C3N4超薄納米片組成,并且Fe物種均勻地分散在g-C3N4納米片上。為了證明Fe物種是高負(fù)載的單個(gè)Fe原子而不是Fe團(tuán)簇,還進(jìn)行了選擇區(qū)域電子衍射(SAED)(圖2.1c),該圖顯示了環(huán)狀圖案沒有看到明顯的衍射花樣,這表明Fe處于無(wú)定形或者單原子形式存在。Fe-SA-g-C3N4樣品從圖2.1d和2.1e的TEM和高分辨率TEM(HRTEM)圖像中,未檢測(cè)到明顯的晶格條紋,進(jìn)一步證實(shí)了其差的結(jié)晶度。圖2.1f中的能量色散X射線(EDX)光譜元素圖顯示了Fe,N和C的分布,表明Fe原子在整個(gè)g-C3N4結(jié)構(gòu)上是均勻的。圖2.1(a)Fe-SA-g-C3N4樣品的SEM圖像,(b)Fe-SA-g-C3N4樣品的TEM圖像,(c)Fe-SA-g-C3N4的SAED圖案,(d)和(e)HRTEM圖像Fe-SA-g-C3N4,(f)Fe,N和C元素的EDX光譜元素映射圖像
Fe-SA-g-C3N4在可見光下活化過(guò)氧化氫降解啶蟲脒的研究27使用X射線衍射(XRD)驗(yàn)證了Fe-SA-g-C3N4和g-C3N4的相信息。圖2.2a中的XRD圖譜表明,F(xiàn)e-SA-g-C3N4和g-C3N4催化劑具有相似的衍射峰,其中27.6°處的主衍射峰歸屬于由g-C3N4形成的(002)層間堆疊。與Fe-SA-g-C3N4相比,F(xiàn)e-SA-g-C3N4的衍射峰略有偏移,因?yàn)镕e原子已插入g-C3N4的基本架構(gòu)。而且,未觀察到Fe簇或顆粒的任何峰,表明Fe-SA-g-C3N4中存在原子分散的Fe原子,這與SAED的結(jié)果一致。進(jìn)行FT-IR光譜以進(jìn)一步研究Fe-SA-g-C3N4催化劑的結(jié)構(gòu),結(jié)果如圖2.2b所示。顯然可以發(fā)現(xiàn),F(xiàn)e-SA-g-C3N4和g-C3N4催化劑均顯示出相似的FT-IR振動(dòng)模式,在809.5cm-1處有一個(gè)明顯的峰是雜環(huán)C–N的平面外彎曲模式的貢獻(xiàn);芳香族C-N雜環(huán)的特征呼吸和拉伸振動(dòng)模式產(chǎn)生1200-1600cm-1處的峰,表明三嗪?jiǎn)卧某霈F(xiàn);2800-3000cm-1處的寬帶和弱帶是N-H或O-H振動(dòng)的典型信號(hào),其歸因于未成鍵的氨基和表面吸附的H2O分子[94];將單個(gè)Fe原子引入g-C3N4后,在2170cm-1處檢測(cè)到顯著差異,這是由于Fe-N的拉伸振動(dòng),進(jìn)一步解釋了Fe團(tuán)簇在C3N4上的穩(wěn)定生長(zhǎng)[95]。進(jìn)行了XPS調(diào)查掃描分析和Fe,N和C的高分辨率XPS光譜,以探索制得的Fe-SA-g-C3N4催化劑的表面元素信息。圖2.2c中的調(diào)查掃描光譜表明,F(xiàn)e-SA-g-C3N4催化劑含有Fe,N,C和O元素。氧的峰可能源于Fe-SA-g-C3N4表面吸圖2.2(a)Fe-SA-g-C3N4和g-C3N4催化劑的XRD圖,(b)Fe-SA-g-C3N4和g-C3N4催化劑的FT-IR光譜;(c)Fe-SA-g-C3N4催化劑的XPS掃描光譜,(d)Fe-SA-g-C3N4催化劑的高分辨率Fe2p光譜,(e)Fe-SA-g-C3N4催化劑的高分辨率N1s光譜和(f)Fe-SA-g-C3N4催化劑的高分辨率C1s?
本文編號(hào):3288834
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