發(fā)光金納米粒子與有機染料雜化組裝體的構建及其比率熒光傳感研究
發(fā)布時間：2021-07-08 05:42
超小發(fā)光金納米粒子（AuNPs,d<3 nm）由于其獨特的光學性質(zhì)、良好的生物相容性、易功能化、化學穩(wěn)定性高及毒性低等優(yōu)點使其在生物化學傳感應用方面而備受關注。熒光光譜法具有分析簡單、成本低、靈敏度高的優(yōu)點,成為目前最廣泛使用的一種傳感方法。但大多數(shù)熒光探針主要集中在極可能受到如激發(fā)強度,儀器效率,光致漂白和納米探針的濃度等諸多因素的影響的單發(fā)射強度讀數(shù)上。將AuNPs與其他技術相結合制備的雙發(fā)射熒光探針具有更高的分析和檢測的靈敏度,可以進一步提高AuNPs在分子識別和離子傳感等應用中的性能。有機染料因其種類豐富、亮度高、色度多、選擇性好,在生物化學傳感中發(fā)揮著重要作用。將超小發(fā)光AuNPs與有機染料的結合不僅可以保留各組分的內(nèi)在特征,而且可以進行新性質(zhì)的探索,為設計具有所需特性和功能的材料提供了一種新方法。通過在F127疏水核中原位合成AuNPs并實現(xiàn)自組裝,及摻雜極性響應型藍色發(fā)光的疏水染料4,4′-雙（2-苯并惡唑基）二苯乙烯（BBS）制備了AuNP-BBS雙發(fā)射納米雜化體。該雜化體的疏水核內(nèi)含有約10個交聯(lián)的超小AuNPs。多齒硫醇配體與超小AuNPs之間的交聯(lián)作用提供了...
【文章來源】：華南理工大學廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：100 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
AuNPs可以分為具有表面等離子吸收的AuNPs及類分子型的AuNCs（~1nm）和超小發(fā)光（＜）
第一章緒論3圖1-2.常見貴金屬納米粒子的合成路徑示意圖。Figure1-2.Schematicdiagramforthesynthesisroutesofcommonnoblemetalnanoparticles.在超小發(fā)光AuNPs的合成方法中最常見的是化學還原方法，合成發(fā)光AuNPs主要包含金前體（HAuCl4）、還原劑、反應介質(zhì)和表面配體[24]。超小發(fā)光AuNPs首先是由Au(III)被還原劑還原成Au(I)包覆的Au(0)核而形成納米微球；其次，由于Au(I)和表面配體（含S和N）的強配位作用，致使AuNPs形成穩(wěn)定、均一、分散的膠體溶液。常見還原劑有硼氫化鈉、水合肼、二甲基硼烷和巰基試劑等；常見的含有S或N的表面功能修飾配體，如硫醇[25]、半胱胺酸[26]、巰基乙酸[27]、谷胱甘肽[28]、樹狀大分子[29]、蛋白質(zhì)[30]、氨基酸[31]和多肽[32]等作為穩(wěn)定劑維持AuNPs溶液的穩(wěn)定性。Wang等人合成了810nm發(fā)光的GS-AuNPs，有趣的是通過Ag+的加入，在705nm處形成了新的發(fā)射中心形成雙發(fā)射[33]。Xie等人在強堿條件下合成了牛血清蛋白包覆（BSA）的紅色發(fā)光的超小BSA-AuNPs[34]。Liu等人以DNA為模板直接合成了紅色發(fā)光的AuNPs[35]。Chen等人制備了810nm發(fā)光巰基苯磺酸修飾的AuNPs，在給電子胺存在時會在600nm出現(xiàn)新的發(fā)射中心生成雙發(fā)射[36]。就化學刻蝕法和配體交換法而言，Lin等人利用首先合成了雙十二烷基二甲基溴化銨(DDAB)在甲苯中合成了AuNC@DDAB（5.55±0.68nm）；稍后加入金前體（HAuCl4）刻蝕得到較小粒徑的AuNC@DDAB(3.17±0.35nm)；最后，使用二氫硫辛酸（DHLA）進行配體交換可合成水溶性紅色發(fā)光的AuNC@DHLC(1.56±0.3nm)。此外，Chan等人通過調(diào)節(jié)輻射功率利用微波輔助法合成甘露糖修飾的紅色發(fā)光的AuNPs[37]。Liu等人利用一種簡單的聲化學法
華南理工大學碩士學位論文4制備了量子產(chǎn)率(8%)的紅色發(fā)光BSA-AuNPs[38]。Zhang等人通過紫外光還原法制備了聚甲基丙烯酸包覆的季戊四醇4-巰基丙酸鹽功能修飾的610nm發(fā)光的AuNPs[39]。1.1.3.2發(fā)光金納米粒子的功能修飾對金納米粒子表面進行合適的功能修飾可提高其穩(wěn)定性，改善其物理化學性質(zhì)和功能性，以便適用于更多的生物化學反應，擴大其應用范圍[40]。如圖1-3，目前的表面改性方法使用共價鍵合[41]、靜電相互作用[42]或小分子化合物的簡單附著來對目標進行特定識別[43]。圖1-3.金納米粒子（AuNPs）的功能化策略。Figure1-3.Functionalizationstrategiesofgoldnanoparticles(AuNPs).1.1.3.2.1共價鍵合修飾在共價鍵合修飾中，含有巰基或氨基的功能性生物或有機分子通過Au-S或Au-N鍵合金納米粒子的表面。通過優(yōu)化配體類型與HAuC14的比例，可以制備出同時具有多重識別能力的新型AuNPs。例如，當單鏈DNA和抗體被引入AuNPs表面時，使其對DNA互補鏈和抗原同時具有較高的特異性識別能力[44]。金納米粒子與巰基配體或氨基之間的相互作用很強，這種修飾可以提高了金納米粒子在高鹽、高酸、高堿和高溫下的穩(wěn)定性。然而，要獲得具有特定功能的巰基配體，需要較為繁瑣制備方法。1.1.3.2.2靜電修飾或小分子化合物的簡單附著靜電修飾是指通過靜電相互作用使納米顆粒表面與配體發(fā)生修飾[45]。與共價鍵相比，靜電相互作用較弱，改性納米顆粒的穩(wěn)定性較差。在高鹽或強酸堿條件下，配體不穩(wěn)定，導致金納米顆粒聚集[46]。但經(jīng)靜電相互作用抗體功能化的金納米顆粒，可對基質(zhì)中的目標抗原分子進行特異性識別和檢測[47]。例如，糖基化金納米顆粒用于識別高敏感
【參考文獻】：
期刊論文
[1]11-Mercaptoundecanoic acid functionalized gold nanoclusters as fluorescent probes for the sensitive detection of Cu2+ and Fe3+ ions[J]. Zhiqun Bai,Xiangling Ren,Zhen Gong,Chenxi Hao,Yongmei Chen,Pingyu Wan,Xianwei Meng. Chinese Chemical Letters. 2017(09)
本文編號：3270972
【文章來源】：華南理工大學廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：100 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
AuNPs可以分為具有表面等離子吸收的AuNPs及類分子型的AuNCs（~1nm）和超小發(fā)光（＜）
第一章緒論3圖1-2.常見貴金屬納米粒子的合成路徑示意圖。Figure1-2.Schematicdiagramforthesynthesisroutesofcommonnoblemetalnanoparticles.在超小發(fā)光AuNPs的合成方法中最常見的是化學還原方法，合成發(fā)光AuNPs主要包含金前體（HAuCl4）、還原劑、反應介質(zhì)和表面配體[24]。超小發(fā)光AuNPs首先是由Au(III)被還原劑還原成Au(I)包覆的Au(0)核而形成納米微球；其次，由于Au(I)和表面配體（含S和N）的強配位作用，致使AuNPs形成穩(wěn)定、均一、分散的膠體溶液。常見還原劑有硼氫化鈉、水合肼、二甲基硼烷和巰基試劑等；常見的含有S或N的表面功能修飾配體，如硫醇[25]、半胱胺酸[26]、巰基乙酸[27]、谷胱甘肽[28]、樹狀大分子[29]、蛋白質(zhì)[30]、氨基酸[31]和多肽[32]等作為穩(wěn)定劑維持AuNPs溶液的穩(wěn)定性。Wang等人合成了810nm發(fā)光的GS-AuNPs，有趣的是通過Ag+的加入，在705nm處形成了新的發(fā)射中心形成雙發(fā)射[33]。Xie等人在強堿條件下合成了牛血清蛋白包覆（BSA）的紅色發(fā)光的超小BSA-AuNPs[34]。Liu等人以DNA為模板直接合成了紅色發(fā)光的AuNPs[35]。Chen等人制備了810nm發(fā)光巰基苯磺酸修飾的AuNPs，在給電子胺存在時會在600nm出現(xiàn)新的發(fā)射中心生成雙發(fā)射[36]。就化學刻蝕法和配體交換法而言，Lin等人利用首先合成了雙十二烷基二甲基溴化銨(DDAB)在甲苯中合成了AuNC@DDAB（5.55±0.68nm）；稍后加入金前體（HAuCl4）刻蝕得到較小粒徑的AuNC@DDAB(3.17±0.35nm)；最后，使用二氫硫辛酸（DHLA）進行配體交換可合成水溶性紅色發(fā)光的AuNC@DHLC(1.56±0.3nm)。此外，Chan等人通過調(diào)節(jié)輻射功率利用微波輔助法合成甘露糖修飾的紅色發(fā)光的AuNPs[37]。Liu等人利用一種簡單的聲化學法
華南理工大學碩士學位論文4制備了量子產(chǎn)率(8%)的紅色發(fā)光BSA-AuNPs[38]。Zhang等人通過紫外光還原法制備了聚甲基丙烯酸包覆的季戊四醇4-巰基丙酸鹽功能修飾的610nm發(fā)光的AuNPs[39]。1.1.3.2發(fā)光金納米粒子的功能修飾對金納米粒子表面進行合適的功能修飾可提高其穩(wěn)定性，改善其物理化學性質(zhì)和功能性，以便適用于更多的生物化學反應，擴大其應用范圍[40]。如圖1-3，目前的表面改性方法使用共價鍵合[41]、靜電相互作用[42]或小分子化合物的簡單附著來對目標進行特定識別[43]。圖1-3.金納米粒子（AuNPs）的功能化策略。Figure1-3.Functionalizationstrategiesofgoldnanoparticles(AuNPs).1.1.3.2.1共價鍵合修飾在共價鍵合修飾中，含有巰基或氨基的功能性生物或有機分子通過Au-S或Au-N鍵合金納米粒子的表面。通過優(yōu)化配體類型與HAuC14的比例，可以制備出同時具有多重識別能力的新型AuNPs。例如，當單鏈DNA和抗體被引入AuNPs表面時，使其對DNA互補鏈和抗原同時具有較高的特異性識別能力[44]。金納米粒子與巰基配體或氨基之間的相互作用很強，這種修飾可以提高了金納米粒子在高鹽、高酸、高堿和高溫下的穩(wěn)定性。然而，要獲得具有特定功能的巰基配體，需要較為繁瑣制備方法。1.1.3.2.2靜電修飾或小分子化合物的簡單附著靜電修飾是指通過靜電相互作用使納米顆粒表面與配體發(fā)生修飾[45]。與共價鍵相比，靜電相互作用較弱，改性納米顆粒的穩(wěn)定性較差。在高鹽或強酸堿條件下，配體不穩(wěn)定，導致金納米顆粒聚集[46]。但經(jīng)靜電相互作用抗體功能化的金納米顆粒，可對基質(zhì)中的目標抗原分子進行特異性識別和檢測[47]。例如，糖基化金納米顆粒用于識別高敏感
【參考文獻】：
期刊論文
[1]11-Mercaptoundecanoic acid functionalized gold nanoclusters as fluorescent probes for the sensitive detection of Cu2+ and Fe3+ ions[J]. Zhiqun Bai,Xiangling Ren,Zhen Gong,Chenxi Hao,Yongmei Chen,Pingyu Wan,Xianwei Meng. Chinese Chemical Letters. 2017(09)
本文編號：3270972
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