近來年,電子器件的小型化發(fā)展促使超薄二維（2D）材料備受關注。自旋電子學的發(fā)展迫切需要一些具有優(yōu)異性能和高居里溫度的超薄2D鐵磁材料。到目前為止,大多數(shù)報道的超薄2D材料是通過“自上而下”的方法從層狀化合物上剝離獲得,限制了它們在自旋電子學等更復雜技術中的大規(guī)模應用。隨著納米科技的迅速發(fā)展,以新型納米結構——團簇為構筑單元,通過“自下而上”方法,設計和組裝具有特定功能的新型納米材料已經(jīng)成為可能。本文首先以實驗上合成的Ta@Si₁₆超原子為基元設計了幾種低能量的Ta@Si₁₆2D自組裝結構,通過密度泛函理論（DFT）和分子動力學（MD）模擬研究了它們的穩(wěn)定性和電子結構,并在此基礎上探索了這些自組裝結構在磁性和光催化方面的潛在應用。結果表明,Ta@Si₁₆超原子在所有自組裝結構中都可以保持自身結構框架不變,并可在室溫下穩(wěn)定存在。其中,Ta@Si₁₆自組裝六角蜂窩狀晶格Hex-d結構和C₆₀支撐的兩種Ta@Si₁₆自組裝結構(Line-C₆₀

【文章來源】：西北大學陜西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：71 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

Ta@Si16異構體：(a)D4d對稱富勒烯

西北大學碩士學位論文24圖3.2D4d對稱性的Ta@Si16團簇的原子軌道圖從圖中可以看出，首先有兩個自旋向上和向下的低能態(tài)電子分別占據(jù)了團簇的類球形S軌道，緊接著具有p，d，f和s特征的軌道被占據(jù)，這些軌道可被指認為團簇的1P，1D，1F和2S軌道，共容納了34個電子，再下來一組軌道具有1G，2P和2D的特征，也容納了34個電子，HOMO具有2F特征容納了一個電子。類似于jellium模型，Ta@Si16的69個價電子形成一個1S21P61D101F142S21G182P62D10閉殼層和一個2F1開殼層的電子構型，具有1μB磁矩，因此Ta@Si16團簇是的高度穩(wěn)定的磁性超原子，這種分析與文獻一致[147]。接下來，我們將通過組裝Ta@Si16磁性超原子的二聚體，來判斷其是否可以自組裝成穩(wěn)定的2D磁性結構。3.3.2Ta@Si16(D4d)二聚體的組裝為了研究Ta@Si16超原子單元之間的相互作用，判斷它能否被組裝成2D擴展材料，這里，我們將兩個D4dTa@Si16單元沿著不同方向彼此靠近組建成Ta@Si16二聚體，通過幾何弛豫和分子動力學模擬來研究Ta@Si16二聚體的穩(wěn)定性和相互作用，判斷Ta@Si16團簇在組裝過程中是否可以保持其結構穩(wěn)定。D4dTa@Si16二聚體具有多種異構體，這里主要考慮了兩種類型：第一類是兩個Ta@Si16超原子的C4軸互相平行的結構（記為Para1-6），第二類是兩個Ta@Si16超原子的C4軸互相垂直的結構（記為Vert1和Vert2），如圖3.3所示。其中，對于C4軸平行

第三章Ta@Si16超原子二維薄膜的自組裝、磁性和光催化性質25類的二聚體，考慮了三種不同的接觸構型：I）兩個Ta@Si16超原子的C4軸在同一條直線上，超原子間面對面相互接觸的Para1和Para2，如圖3.3（a）和圖3.3（b）所示；II）兩個Ta@Si16超原子的C4軸不在同一直線上，超原子間以Sib-Sib鍵點對點接觸的Para3和Para4，如圖3.3（c）和圖3.3（d）所示；III）兩個Ta@Si16超原子的C4軸不在同一直線上，超原子間通過Sia-Sia鍵或Sia-Sib鍵點對點接觸的Para5和Para6，如圖3.3（e）和圖3.3（f）所示。而對于C4軸垂直的結構只考慮了Vert1和Vert2兩個二聚體，如圖3.3（g）和圖3.3（h）。優(yōu)化后，我們獲得了幾個低能量的二聚體，按能量從低到高依次是Para1，Para5，Vert1和Para4，如圖3.4所示，其中Para1結構能量最低。圖3.3二聚體初始結構：(a)para1；(b)para2；(c)para3；(d)para4；(e)para5；(f)para6；(g)Vert1；(h)Vert2圖3.4二聚體的初始結構（左）和優(yōu)化后（右）結構：(a)para1；(b)para5；(c)Vert1；(d)para4

【參考文獻】：
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本文編號：3240319