過(guò)渡金屬催化的光電化學(xué)反應(yīng)廣泛存在于生命活動(dòng)、化工合成、新能源等諸多領(lǐng)域。在染料敏化太陽(yáng)能電池、光催化鹵化等常見(jiàn)光電反應(yīng)體系中,由于光照、電場(chǎng)等對(duì)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的耦合強(qiáng)化,過(guò)渡金屬中間體、有機(jī)小分子碎片以及鹵素酸副產(chǎn)物等之間的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)化會(huì)被進(jìn)一步推離化學(xué)平衡,從而可能導(dǎo)致與Belousov–Zhabotinsky振蕩相似的非線性動(dòng)力學(xué)行為。隨著理論研究的深入,人們開(kāi)始關(guān)注過(guò)去在反應(yīng)過(guò)程強(qiáng)化研究中常常被忽略的非線性振蕩行為,并逐漸認(rèn)識(shí)到其對(duì)反應(yīng)過(guò)程中能量物質(zhì)傳遞及轉(zhuǎn)化效率的深刻影響。然而,化學(xué)振蕩方面的研究大多集中于水溶劑體系,許多在化工、新能源等領(lǐng)域廣泛應(yīng)用的光電反應(yīng)則構(gòu)筑于有機(jī)溶劑體系。溶劑的不同會(huì)改變幾乎所有基元反應(yīng)步驟的中間體遷移及反應(yīng)活性�；谟袡C(jī)光電反應(yīng)過(guò)程構(gòu)筑模型振蕩反應(yīng)系統(tǒng),必須突破經(jīng)典振蕩反應(yīng)理論對(duì)水溶劑作用的固有認(rèn)識(shí),從而不僅對(duì)中間體反應(yīng)活性及溶劑相容性的調(diào)控提出了挑戰(zhàn),還將為有機(jī)光電反應(yīng)過(guò)程強(qiáng)化研究提供新思路。本文研究針對(duì)染料敏化太陽(yáng)能電池（DSSC）、光催化鹵化等常見(jiàn)過(guò)渡金屬催化有機(jī)光電反應(yīng)體系中的非線性動(dòng)力學(xué)問(wèn)題,突破B-Z振蕩等經(jīng)典化學(xué)振蕩理論模型中一直將水作為溶劑... 

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【文章頁(yè)數(shù)】：109 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

DSSC的電子傳遞過(guò)程（1-7）和能級(jí)示意圖

在長(zhǎng)時(shí)間工作后，電解液中會(huì)形成過(guò)渡金屬中間體、有機(jī)小分子碎片以及鹵素酸副產(chǎn)物。如圖1.2，DSSC 在長(zhǎng)時(shí)間工作后[27, 28]，由于染料的分解和電解液有效成分（I-/I3-）的氧化，DSSC 光陽(yáng)極附近電解液中會(huì)產(chǎn)生 Ru2+、小分子有機(jī)酸、IO3-/IO-等，并隨工作時(shí)間延長(zhǎng)而逐漸累積[29, 30]。在常見(jiàn)的光電反應(yīng)過(guò)程中，光照、電場(chǎng)等強(qiáng)化手段會(huì)與反應(yīng)動(dòng)力學(xué)耦合，過(guò)渡金屬中間體、有機(jī)小分子碎片以及鹵素酸副產(chǎn)物等之間形成的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)化將被破壞，副?

圖 1.3 管狀自振蕩膠體定向傳輸粒子示意圖[105]chematic illustration of particles’directional flow by perista tubular self-oscillating gel[105]like 中空自振蕩膠體 a)溫度、投影面積、周長(zhǎng)隨時(shí)間周

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]染料敏化太陽(yáng)能電池非鉑對(duì)電極研究進(jìn)展[J]. 孫善富,孫明軒,方亞林,王瑩.  化工進(jìn)展. 2016(10)
[2]染料敏化太陽(yáng)能電池合金對(duì)電極材料[J]. 張?zhí)?云斯寧,李晶,劉艷芳,周笑,后玉芝,方雯.  科學(xué)通報(bào). 2016(Z1)
[3]Belousov-Zhabotinsky反應(yīng)驅(qū)動(dòng)的智能高分子材料:拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)及仿生功能[J]. 周宏偉,丁小斌.  化學(xué)進(jìn)展. 2016(01)
[4]智能化自振蕩高分子凝膠[J]. 夏亞會(huì),范博文,羅海南,高慶宇.  化學(xué)通報(bào). 2015(11)
[5]基于有機(jī)二硫化物氧化還原電對(duì)的非碘系染料敏化太陽(yáng)能電池[J]. 馬英壯,鄭靈靈,張立培,陳志堅(jiān),王樹(shù)峰,曲波,肖立新,龔旗煌.  化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(03)
[6]化學(xué)振蕩反應(yīng)綜述[J]. 秦序.  首都師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2014(06)
[7]鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的研究進(jìn)展[J]. 張瑋皓,彭曉晨,馮曉東.  電子元件與材料. 2014(08)
[8]基于Belousov-Zhabotinsky自振蕩反應(yīng)的智能高分子[J]. 周宏偉,梁恩湘,鄭朝暉,丁小斌,彭宇行.  化學(xué)進(jìn)展. 2011(11)
[9]B族維生素對(duì)B-Z振蕩的擾動(dòng)及其測(cè)定[J]. 王姣亮,龍立平,李旺英,洪博,肖谷清,尹志芳,徐玲.  化學(xué)試劑. 2011(02)
[10]針劑頭孢曲松鈉對(duì)B-Z化學(xué)振蕩反應(yīng)的影響及其分析檢測(cè)[J]. 曲婕,高錦章,郭淼,魏曉霞,任杰.  西北師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2007(06)



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