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低溫SCR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究

發(fā)布時(shí)間:2017-04-20 20:25

  本文關(guān)鍵詞:低溫SCR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】: 氨/尿素選擇性催化還原(SCR)是世界公認(rèn)最有前景的減少機(jī)動(dòng)車NOx排放方法之一。柴油機(jī)排放法規(guī)的日趨嚴(yán)格,使得提高低溫工況下NOx的轉(zhuǎn)化效率已經(jīng)成為目前的研究方向。 本文以NH3為還原劑,以顆粒狀V2O5-WO3/TiO2催化劑為研究對(duì)象,利用固定床催化反應(yīng)器研究了低溫時(shí)操作條件和反應(yīng)氣體組分對(duì)催化劑活性的影響,確定了控制反應(yīng)速率的因素。接著結(jié)合TPD和TRM催化劑表征技術(shù),對(duì)SCR催化劑進(jìn)行了瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)研究,探討了催化反應(yīng)機(jī)理。最后建立了催化器的數(shù)學(xué)模型,估算反應(yīng)速率常數(shù)。 低溫時(shí),催化劑的活性隨著空速的增大而減;接觸時(shí)間分析表明,表面反應(yīng)為速率控制步驟;O2濃度提高,催化劑的活性增加;H2O會(huì)對(duì)NO轉(zhuǎn)化率產(chǎn)生一定的抑制作用;SO2的存在提高了催化劑的活性。 V2O5-WO3/ZiO2催化劑瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)分析結(jié)果表明:NH3強(qiáng)烈吸附到催化劑的表面上,且隨著溫度升高,NH3吸附量減少,NO未發(fā)生吸附現(xiàn)象,即認(rèn)為SCR反應(yīng)遵循Eley-Rideal機(jī)理。催化劑表面存在“臨界”NH3覆蓋度,當(dāng)NH3覆蓋度小于“臨界”NH3覆蓋度時(shí),SCR反應(yīng)速率依賴于催化劑表面的NH3濃度;當(dāng)NH3覆蓋度大于“臨界”NH3覆蓋度時(shí),SCR反應(yīng)速率與催化劑表面NH3覆蓋度無關(guān)。基于上述分析提出V2O5-WO3/TiO2催化劑上NH3-SCR反應(yīng)可能遵循的反應(yīng)路徑,推導(dǎo)了NO反應(yīng)速率方程。 本文最后建立了催化器單通道一維瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)模型,估算得到動(dòng)力學(xué)模型的參數(shù),并對(duì)其驗(yàn)證,模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果吻合較好。該模型可以用于預(yù)測發(fā)動(dòng)機(jī)不同工況的NOx排放水平,為還原劑控制策略的制定提供指導(dǎo)。
【關(guān)鍵詞】:低溫 NO SCR 機(jī)理
【學(xué)位授予單位】:武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2010
【分類號(hào)】:O643.12
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-9
  • 第1章 緒論9-19
  • 1.1 研究背景9-10
  • 1.2 SCR技術(shù)研究現(xiàn)狀10-16
  • 1.2.1 SCR催化劑研究10-11
  • 1.2.2 SCR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究11-12
  • 1.2.3 反應(yīng)機(jī)理研究12-15
  • 1.2.4 模擬研究現(xiàn)狀15-16
  • 1.3 研究目的及意義16-18
  • 1.4 主要研究內(nèi)容18-19
  • 第2章 催化劑活性影響因素試驗(yàn)研究19-32
  • 2.1 試驗(yàn)裝置19-25
  • 2.1.1 氣源單元21
  • 2.1.2 質(zhì)量流量控制器(MFC)21-23
  • 2.1.3 泵及汽化室裝置23
  • 2.1.4 溫控爐及反應(yīng)器裝置23-24
  • 2.1.5 測量分析裝置24-25
  • 2.2 試驗(yàn)條件25
  • 2.3 催化劑的評(píng)價(jià)指標(biāo)25-26
  • 2.4 試驗(yàn)結(jié)果分析26-31
  • 2.4.1 空速對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響26-27
  • 2.4.2 接觸時(shí)間對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響27-28
  • 2.4.3 溫度及O_2對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響28-29
  • 2.4.4 H_2O對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響29-30
  • 2.4.5 SO_2對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響30-31
  • 2.5 本章小結(jié)31-32
  • 第3章 NH_3低溫催化還原NO反應(yīng)的機(jī)理研究32-43
  • 3.1 試驗(yàn)設(shè)計(jì)32-33
  • 3.1.1 反應(yīng)物瞬態(tài)吸附-解吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)32-33
  • 3.1.2 NH_3+NO SCR反應(yīng)的瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)33
  • 3.2 試驗(yàn)裝置及試驗(yàn)條件33
  • 3.3 結(jié)果與分析33-38
  • 3.3.1 反應(yīng)物瞬態(tài)吸附-解吸附性能33-36
  • 3.3.2 SCR反應(yīng)的瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)36-38
  • 3.4 低溫SCR反應(yīng)路徑推測38-39
  • 3.5 NO反應(yīng)速率方程推導(dǎo)39-41
  • 3.6 本章小結(jié)41-43
  • 第4章 SCR反應(yīng)器建模與仿真43-57
  • 4.1 SCR反應(yīng)過程43-44
  • 4.2 NH_3-SCR化學(xué)反應(yīng)44-46
  • 4.3 SCR反應(yīng)器模型46-53
  • 4.3.1 模型的基本假設(shè)46
  • 4.3.2 數(shù)學(xué)模型46-50
  • 4.3.3 模型求解方法和參數(shù)估計(jì)方法50-52
  • 4.3.4 模型的邊界條件52-53
  • 4.4 仿真結(jié)果分析53-55
  • 4.4.1 利用模型標(biāo)定動(dòng)力學(xué)參數(shù)53-55
  • 4.4.2 NH_3臨界覆蓋度的影響55
  • 4.5 本章小結(jié)55-57
  • 第5章 總結(jié)與展望57-59
  • 5.1 總結(jié)57-58
  • 5.2 展望58-59
  • 參考文獻(xiàn)59-63
  • 致謝63-64
  • 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文64

【引證文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 王艷娟;;概述柴油車大氣污染物的生成控制[J];民營科技;2013年01期

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前4條

1 汪立志;柴油機(jī)Urea-SCR系統(tǒng)控制模型的設(shè)計(jì)與仿真研究[D];武漢理工大學(xué);2011年

2 李世用;船用柴油機(jī)Urea-SCR系統(tǒng)仿真與優(yōu)化設(shè)計(jì)[D];大連海事大學(xué);2012年

3 李兵;柴油機(jī)Urea-SCR供給系統(tǒng)的設(shè)計(jì)與優(yōu)化[D];武漢理工大學(xué);2012年

4 黃萍;MnO_x/Al-SBA-15低溫選擇性催化還原垃圾焚燒煙氣中NO_x的研究[D];華南理工大學(xué);2012年


  本文關(guān)鍵詞:低溫SCR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號(hào):319474

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