分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)可以在原子、分子水平上理解基元化學(xué)反應(yīng)的過(guò)程和微觀機(jī)制,勢(shì)能面是動(dòng)力學(xué)研究的前提,基于高精度勢(shì)能面,可以精確地計(jì)算反應(yīng)微分截面、微分截面、產(chǎn)物能量分配、產(chǎn)物振動(dòng)態(tài)分布、反應(yīng)熱速率常數(shù)等動(dòng)力學(xué)結(jié)果。在過(guò)去的幾十年中,基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（NN）方法已經(jīng)擬合出許多高維勢(shì)能面（PES）,使得精確的動(dòng)力學(xué)計(jì)算得以實(shí)現(xiàn),但是該方法存在一定的隨機(jī)誤差和過(guò)度擬合的風(fēng)險(xiǎn),對(duì)動(dòng)力學(xué)結(jié)果有一定的影響,尤其是在長(zhǎng)程相互作用比較強(qiáng)的區(qū)域。本文主要基于NN擬合方法提出了結(jié)合能量和部分能量導(dǎo)數(shù)共同逼近能量解析函數(shù)的 NN-CPDA（Neural Network-Combined with Partial Derivative Approximation）擬合方法,該方法可以更精確地再現(xiàn)從頭算能量和能量導(dǎo)數(shù),對(duì)動(dòng)力學(xué)模擬具有重要意義。并在實(shí)際體系中對(duì)該方法進(jìn)行了驗(yàn)證,包括H2O體系、H+H2氫交換反應(yīng)和H2+CO+→H+HCO+/HOC+反應(yīng),選點(diǎn)時(shí)在傳統(tǒng)的歐式判據(jù)基礎(chǔ)上,添加了力的相對(duì)值和絕對(duì)值,大大減少了產(chǎn)物通道和反應(yīng)物通道的從頭算能量點(diǎn)的個(gè)數(shù),很好地避免了長(zhǎng)程區(qū)域出現(xiàn)的能量振蕩。此外,本文還采用了基本不... 

【文章來(lái)源】：華中師范大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：81 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 本文的研究意義及主要工作
第二章 理論基礎(chǔ)
    2.1 勢(shì)能面
        2.1.1 勢(shì)能面的概念
        2.1.2 勢(shì)能面的構(gòu)建方法
    2.2 準(zhǔn)經(jīng)典軌線方法
        2.2.1 動(dòng)力學(xué)計(jì)算理論
        2.2.2 正則模式分析
第三章 NN-CPDA擬合方法
    3.1 研究背景
    3.2 NN擬合方法
    3.3 NN-CPDA擬合方法
        3.3.1 理論基礎(chǔ)
        3.3.2 實(shí)施方案
    3.4 小結(jié)
第四章 NN-CFDA擬合方法的應(yīng)用
    4.1 引言
    4.2 NN-CPDA擬合方法的測(cè)試
    4.3 NN-CFDA擬合方法構(gòu)建H_2O體系勢(shì)能面
    4.4 NN-CFDA擬合方法構(gòu)建H+H_2體系氫交換反應(yīng)體系勢(shì)能面
    4.5 小結(jié)
第五章 H_2+CO~+→H~+/HCO~+/HOC~+反應(yīng)勢(shì)能面
    5.1 研究背景
    5.2 勢(shì)能面構(gòu)建
    5.3 結(jié)果與討論
    5.4 小結(jié)
第六章 F+NH_3→HF+NH_2反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)研究
    6.1 研究背景
    6.2 理論計(jì)算
        6.2.1 勢(shì)能面構(gòu)建
        6.2.2 動(dòng)力學(xué)計(jì)算
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 勢(shì)能面性質(zhì)
        6.3.2 動(dòng)態(tài)學(xué)
        6.3.3 動(dòng)力學(xué)
    6.4 小結(jié)
第七章 總結(jié)與展望
    7.1 總結(jié)
    7.2 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間發(fā)表的論文
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
碩士論文
[1]多原子分子反應(yīng)的準(zhǔn)經(jīng)典軌線動(dòng)力學(xué)研究[D]. 平磊磊.華中師范大學(xué) 2018



本文編號(hào)：3190654