甲烷是天然氣的主要成分,其高效利用備受關(guān)注。氨氣是一種廉價易得的化工原料。因此,從甲烷和氨氣出發(fā)合成高附加值的精細化學品具有很大的應用價值和深遠的科學意義。本文采用介質(zhì)阻擋放電,詳細研究了CH4/NH3等離子體偶聯(lián)反應,得到如下結(jié)果：甲烷和氨氣在純等離子體條件下可一步合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈。通過考察介質(zhì)阻擋放電反應器結(jié)構(gòu)對CH4/NH3等離子體偶聯(lián)反應的影響,優(yōu)化出單介質(zhì)反應器有利于合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈。在該反應器中,探究了原料比、停留時間和能量密度對CH4/NH3等離子體偶聯(lián)反應合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的影響,得出合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的最佳條件是：甲烷和氨氣的原料比為1：1,停留時間為3.5 s,能量密度為30W/cm3。此外,結(jié)合發(fā)射光譜等診斷方法,發(fā)現(xiàn)C≡N自由基是誘導CH4/NH3等離子體偶聯(lián)反應生成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的主要物種。甲烷和氨氣在等離子體和負載型金屬催化劑共同作用下可一步合成氰化氫。在等離子體催化條件下,考察了金屬負載型催化劑的載體（Na-ZSM5、ZSM-5、TS-1 TiO2、fumed SiO2、r’-Al2... 

【文章來源】：大連理工大學遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：82 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
    1.1 等離子體相關(guān)概念
        1.1.1 等離子體基本概念
        1.1.2 等離子體的產(chǎn)生
        1.1.3 等離子體化學反應
    1.2 甲烷的研究
        1.2.1 甲烷的研究現(xiàn)狀
        1.2.2 非平衡等離子體轉(zhuǎn)化甲烷的研究
    1.3 腈類化合物的研究
        1.3.1 腈類精細化學品的研究概述
        1.3.2 N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的研究情況
    1.4 氰化氫和氰化氫聚合物的研究
        1.4.1 氰化氫的研究
        1.4.2 氰化氫聚合物的研究
    1.5 選題依據(jù)
2 實驗方法
    2.1 實驗裝置與方法
        2.1.1 甲烷氨氣等離子體反應實驗流程
        2.1.2 烷氨氣等離子體反應性能評價
        2.1.3 反應器結(jié)構(gòu)和參數(shù)
    2.2 實驗設(shè)備
    2.3 負載型金屬催化劑的制備
3 CH_4/NH_3等離子體反應合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈
    3.1 CH_4/NH_3等離子體反應產(chǎn)物定性分析
    3.2 CH_4/NH_3等離了體反應合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈條件優(yōu)化
        3.2.1 反應溫度矯正
        3.2.2 原料比和功率的影響
        3.2.3 停留時間的影響
        3.2.4 比能量密度的影響
        3.2.5 填充材料的影響
    3.3 CH_4/NH_3等離子體反應合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈反應機理研究
        3.3.1 示波器診斷
        3.3.2 發(fā)射光譜診斷
        3.3.3 CH_4/NH_3等離子體反應生成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈反應機理
    3.4 本章小結(jié)
4 CH_4/NH_3等離子體催化反應合成HCN
    4.1 載體材料與等離子體協(xié)同
    4.2 負載型金屬催化劑與等離子體協(xié)同
    4.3 負載型銅催化劑的優(yōu)化
    4.4 本章小結(jié)
5 HCN聚合物的性質(zhì),聚合過程及用途的初步探索
    5.1 HCN聚合物的性質(zhì)
    5.2 HCN聚合物聚合過程的初步探索
    5.3 HCN聚合物用途的初步探索
        5.3.1 HCN聚合物的熱穩(wěn)定性
        5.3.2 HCN聚合物XRD研究
    5.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
附錄A
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
[1]氮化碳材料的光譜學分析及光催化性能研究[J]. 宋曉鋒,陶紅,陳彪,陳良霞,李亮,孫燕,龐濤,王燕剛.  光譜學與光譜分析. 2015(01)
[2]等離子體概念、分類及基本特性[J]. 王利娟.  宜賓學院學報. 2009(06)
[3]從第17屆世界石油大會看天然氣的開發(fā)和應用[J]. 陳祖庇.  石油煉制與化工. 2003(04)
[4]等離子體技術(shù)在催化反應中的應用[J]. 李陽,許根慧,劉昌俊,艾寶都.  化學工業(yè)與工程. 2002(01)

博士論文
[1]等離子體催化氨分解制氫的協(xié)同效應研究[D]. 王麗.大連理工大學 2013
[2]介質(zhì)阻擋放電材料對放電特性影響的研究[D]. 李明.華北電力大學（北京） 2008

碩士論文
[1]大氣壓下介質(zhì)阻擋放電的發(fā)射光譜診斷[D]. 肖重發(fā).大連理工大學 2003



本文編號：3166155