發(fā)布時間：2021-04-28 14:11

　　離子分子反應在天體化學領域至關重要。最受關注的星際介質(zhì)產(chǎn)物之一為HCO⁺/HOC⁺異構體,這對異構體可進一步反應生成在星際介質(zhì)中發(fā)現(xiàn)的復雜分子,例如醇、醛、羧酸等,引發(fā)不同的化學反應途徑。深入了解它們之間的相互作用和產(chǎn)物分支比,有助于進一步提出、構建和優(yōu)化精確的天體化學網(wǎng)絡模型。本文使用MP2以及6種不同的密度泛函方法M06、B3LYP、M06-2X、Bhand H、PEB0、B97-1,結合aug-cc-p VDZ基組對HOCO⁺+CO質(zhì)子轉移反應體系進行幾何結構優(yōu)化。采用更高計算水平的CCSD（T）/aug-cc-p VTZ進行單點能計算,以此為基準與七種計算方法做標準偏差,優(yōu)先出偏差最小的B97-1/aug-cc-p VDZ方法作為直接動力學模擬的最佳方法。該體系共有兩條反應通道:通道一生成HCO⁺+CO₂,通道二生成HOC⁺+CO₂。其中生成穩(wěn)定態(tài)的HCO⁺反應放熱,易生成;而亞穩(wěn)態(tài)的HOC^+<... 

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：68 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題研究背景及意義
        1.1.1 課題研究背景
        1.1.2 課題研究意義
    1.2 國內(nèi)外研究進展
        1.2.1 生成HCO~+/HOC~+體系天文學和實驗方面的研究進展
        1.2.2 生成HCO~+/HOC~+體系理論方面的研究進展
    1.3 本文主要研究內(nèi)容
第2章 理論基礎
    2.1 量子化學簡介
    2.2 從頭計算方法
        2.2.1 微擾理論
        2.2.2 耦合簇理論
    2.3 密度泛函理論
        2.3.1 Thomas-Fermi模型
        2.3.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.3.3 Kohn-Sham方程
    2.4 基組
    2.5 直接動力學模擬
第3章 HOCO~+ +CO體系勢能面的建立
    3.1 引言
    3.2 勢能面建立方法基組的選擇
    3.3 HOCO~+ +CO反應的幾何結構優(yōu)化和勢能面分析
        3.3.1 幾何結構優(yōu)化
        3.3.2 計算方法優(yōu)選
        3.3.3 勢能面分析
    3.4 本章小結
第4章 HOCO~+ +CO體系的直接動力學模擬
    4.1 引言
    4.2 直接動力學模擬條件的選擇
    4.3 反應可能性的影響因素
        4.3.1 碰撞參數(shù)對反應可能性的影響
        4.3.2 反應方位角對反應可能性的影響
    4.4 原子水平反應機理探討
    4.5 散射角分布與能量分配
        4.5.1 散射角分布
        4.5.2 能量分配計算與分析
        4.5.3 內(nèi)能百分比隨散射角的變化關系
        4.5.4 碰撞參數(shù)對散射角以及內(nèi)能百分比的影響
    4.6 本章小結
結論
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
[1]星際間的化學[J]. Tom Millar,David Williams,徐智策.  世界科學. 1986(01)

碩士論文
[1]燃燒反應中HOCO與H2O碰撞動力學研究[D]. 閆肅.哈爾濱工業(yè)大學 2019



本文編號：3165618