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過渡金屬化合物活化單過硫酸鹽降解有機污染物的機制研究

發(fā)布時間:2021-04-28 10:41
  近些年來,基于硫酸根自由基的高級氧化技術被廣泛地應用于污染物的降解和修復。單過硫酸鹽(peroxymonosulfate,以下簡稱PMS)是一種很好的硫酸根自由基前體。過渡金屬離子最先被用來活化PMS產(chǎn)生硫酸根自由基,但是過渡金屬離子具有毒性,因此過渡金屬離子活化單過硫酸鹽的技術應用倍受限制。基于固態(tài)金屬化合物活化過硫酸鹽的非均相催化技術的發(fā)展,克服了金屬離子的二次污染問題。但目前所報道的PMS活化劑因為合成步驟復雜、成本高昂同樣難以大規(guī)模應用。因此,開發(fā)高效、環(huán)境友好、成本低的過硫酸鹽催化活化劑一直是該領域的研究熱點和重要方向。本論文以2,4,4’-三氯聯(lián)苯(PCB28)與鄰苯二甲酸二乙酯(DEP)為模式污染物,研究了非均相催化單過硫酸鹽(PMS)技術對兩種污染物的氧化降解。研發(fā)了基于生物炭負載多種金屬氧化物催化PMS降解多氯聯(lián)苯的技術,詳細分析了典型金屬硫化物CuS活化PMS產(chǎn)生自由基的化學機制,為有機污染物的降解和修復提供了新的技術。取得的主要研究結果如下:(1)通過共沉淀法、吸附法等多種方式,開發(fā)了基于生物炭負載金屬離子的復合材料,初步評價了多種金屬(Fe、Ni、Cu、Zn)氧... 

【文章來源】:安慶師范大學安徽省

【文章頁數(shù)】:69 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
中文摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    第一節(jié) 多氯聯(lián)苯類污染物概述
        1.1.1 多氯聯(lián)苯性質(zhì)
        1.1.2 多氯聯(lián)苯的污染現(xiàn)狀
    第二節(jié) 鄰苯二甲酸酯類污染物概述
        1.2.1 鄰苯二甲酸酯性質(zhì)
        1.2.2 鄰苯二甲酸酯污染現(xiàn)狀
    第三節(jié) 有機污染物的修復方法
    第四節(jié) 基于硫酸根自由基的高級氧化技術
        1.4.1 傳統(tǒng)高級氧化技術
        1.4.2 活化單過硫酸鹽產(chǎn)生硫酸根自由基
    第五節(jié) 研究意義及內(nèi)容
        1.5.1 研究目的及意義
        1.5.2 研究內(nèi)容
第二章 生物炭負載金屬氧化物降解多氯聯(lián)苯的研究
    第一節(jié) 前言
    第二節(jié) 實驗材料與方法
        2.2.1 供試材料
        2.2.2 催化劑合成與表征
        2.2.3 實驗方法
        2.2.4 分析方法
    第三節(jié) 實驗結果與討論
        2.3.1 生物炭負載氧化銅活化氧化劑去除PCB28
        2.3.2 生物炭負載氧化鐵活化氧化劑去除PCB28
        2.3.3 生物炭負載氧化鎳活化氧化劑去除PCB28
        2.3.4 生物炭負載氧化鋅活化氧化劑去除PCB28
    第四節(jié) 本章小結
第三章 硫化銅活化單過硫酸鹽降解鄰苯二甲酸酯
    第一節(jié) 前言
    第二節(jié) 實驗材料與方法
        3.2.1 供試材料
        3.2.2 催化劑的制備與表征
        3.2.3 實驗方法
        3.2.4 分析方法
    第三節(jié) 實驗結果及討論
        3.3.1 CuS固體的表征
        3.3.2 CuS活化PMS降解DEP的動力學
        3.3.3 CuS劑量與PMS濃度對DEP降解的影響
        3.3.4 初始pH對DEP降解的影響
        3.3.5 環(huán)境中常見陰離子對DEP降解的影響
    第四節(jié) 本章小結
第四章 硫化銅活化單過硫酸鹽的機制研究
    第一節(jié) 前言
    第二節(jié) 實驗材料與方法
        4.2.1 供試材料
        4.2.2 催化劑的制備與表征
        4.2.3 實驗方法
        4.2.4 分析方法
    第三節(jié) 實驗結果及討論
        4.3.1 CuS/PMS體系自由基的鑒定
        4.3.2 CuS/PMS體系自由基產(chǎn)生的可能路徑
        4.3.3 CuS/PMS體系降解DEP的循環(huán)性能評價
    第四節(jié) 本章小結
第五章 結論與展望
    第一節(jié) 主要結論
    第二節(jié) 創(chuàng)新點
    第三節(jié) 不足之處
    第四節(jié) 未來展望
參考文獻
個人學術信息
致謝


【參考文獻】:
期刊論文
[1]炭基材料催化過氧化物降解水中有機污染物:表面作用機制[J]. 楊世迎,張翱,任騰飛,張宜濤.  化學進展. 2017(05)
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[4]納米材料在環(huán)境保護方面的最新應用進展[J]. 卓成林,伍明華.  化工時刊. 2004(03)
[5]多氯聯(lián)苯處理處置方法國內(nèi)外研究進展[J]. 李森,陳家軍,孟占利.  中國環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2004(02)
[6]多氯聯(lián)苯的環(huán)境毒理研究動態(tài)[J]. 聶湘平.  生態(tài)科學. 2003(02)
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碩士論文
[1]多氯聯(lián)苯污染現(xiàn)狀、管控政策和檢測方法研究[D]. 林咸真.浙江大學 2014
[2]臺州某廢棄電子垃圾拆解區(qū)土壤中PCBs和重金屬污染及生態(tài)風險評估[D]. 張微.浙江工業(yè)大學 2013



本文編號:3165335

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