以活性炭和介孔碳（MC）為載體,采用浸漬法制備了一系列Pd和Ru催化劑,并通過(guò)BET,TEM,XRD等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。在100 m L不銹鋼高壓反應(yīng)釜中,研究了不同催化劑催化1-硝基萘加氫制甲萘胺的性能,考察了活性組分、載體、溶劑、反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力和催化劑用量等條件對(duì)反應(yīng)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Pd/MC催化劑具有高活性和穩(wěn)定性。經(jīng)單因素實(shí)驗(yàn)考察,確定最優(yōu)的工藝條件為Pd/MC催化劑用量為1-硝基萘質(zhì)量的1%、溶劑為無(wú)水乙醇、反應(yīng)溫度為140℃、反應(yīng)壓力為4.0 MPa。在此條件下,1-硝基萘的轉(zhuǎn)化率為100.0%、甲萘胺選擇性大于99.8%,Pd/MC催化劑可重復(fù)使用30次以上,具有工業(yè)化應(yīng)用前景。 

【文章來(lái)源】：石油化工. 2016,45(12)北大核心

【文章頁(yè)數(shù)】：6 頁(yè)

【部分圖文】：

Pd/MC（a）和Pd/MC（U）（b）催化劑的TEM照片

謝?锏難萇浞濉?圖2MC載體和催化劑的XRD譜圖Fig.2XRDspectraoftheMCsupportandcatalysts.aMC；bPd/MC；cPd/MC(U)2.1.3TEM表征結(jié)果為進(jìn)一步確定催化劑重復(fù)使用前后，表面負(fù)載的活性組分的分布狀態(tài)及顆粒大小，對(duì)Pd/MC和Pd/MC（U）催化劑進(jìn)行了TEM表征，表征結(jié)果見(jiàn)圖3。從圖3可看出，Pd/MC催化劑表面的Pd金屬顆粒的粒徑為4～5nm，且大小一致，分布均勻；Pd/MC（U）催化劑表面的Pd金屬粒徑略微增大，Pd金屬顆粒處于分散性狀態(tài)。TEM表征結(jié)果與XRD表征結(jié)果一致。圖3Pd/MC（a）和Pd/MC（U）（b）催化劑的TEM照片F(xiàn)ig.3TEMimagesofthePd/MC(a)andPd/MC(U)(b)catalysts.2.2活性組分對(duì)反應(yīng)的影響對(duì)Ru/AC和Pd/AC催化劑以及兩種鎳催化劑進(jìn)行1-硝基萘加氫反應(yīng)活性評(píng)價(jià)，考察金屬活性組分對(duì)反應(yīng)的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表2。由表2可知，使用Ru/AC催化劑時(shí)反應(yīng)速率很慢，轉(zhuǎn)化率只有57.1%，這表明活性組分Ru并不適合催化該反應(yīng)�；钚越M分Ni可用于該反應(yīng)，轉(zhuǎn)化率和選擇性均很高。但負(fù)載型鎳催化劑的重復(fù)使用性能較差（見(jiàn)表9），雷尼鎳易燃、安全性差且消耗量大。綜合考慮，選擇Pd為活性組分較適宜。

謝?锏難萇浞濉?圖2MC載體和催化劑的XRD譜圖Fig.2XRDspectraoftheMCsupportandcatalysts.aMC；bPd/MC；cPd/MC(U)2.1.3TEM表征結(jié)果為進(jìn)一步確定催化劑重復(fù)使用前后，表面負(fù)載的活性組分的分布狀態(tài)及顆粒大小，對(duì)Pd/MC和Pd/MC（U）催化劑進(jìn)行了TEM表征，表征結(jié)果見(jiàn)圖3。從圖3可看出，Pd/MC催化劑表面的Pd金屬顆粒的粒徑為4～5nm，且大小一致，分布均勻；Pd/MC（U）催化劑表面的Pd金屬粒徑略微增大，Pd金屬顆粒處于分散性狀態(tài)。TEM表征結(jié)果與XRD表征結(jié)果一致。圖3Pd/MC（a）和Pd/MC（U）（b）催化劑的TEM照片F(xiàn)ig.3TEMimagesofthePd/MC(a)andPd/MC(U)(b)catalysts.2.2活性組分對(duì)反應(yīng)的影響對(duì)Ru/AC和Pd/AC催化劑以及兩種鎳催化劑進(jìn)行1-硝基萘加氫反應(yīng)活性評(píng)價(jià)，考察金屬活性組分對(duì)反應(yīng)的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表2。由表2可知，使用Ru/AC催化劑時(shí)反應(yīng)速率很慢，轉(zhuǎn)化率只有57.1%，這表明活性組分Ru并不適合催化該反應(yīng)�；钚越M分Ni可用于該反應(yīng)，轉(zhuǎn)化率和選擇性均很高。但負(fù)載型鎳催化劑的重復(fù)使用性能較差（見(jiàn)表9），雷尼鎳易燃、安全性差且消耗量大。綜合考慮，選擇Pd為活性組分較適宜。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]介孔鈀碳催化液相加氫制備4,4′-二氨基二苯乙烯-2,2′-二磺酸酸[J]. 劉明,李明時(shí),魯墨弘.  精細(xì)石油化工. 2012(05)
[2]介孔碳負(fù)載鉑催化2,2′-二氯氫化偶氮苯的清潔合成[J]. 李波,李明時(shí),魯墨弘.  精細(xì)石油化工. 2012(05)
[3]對(duì)苯二胺加氫制備1,4-環(huán)己二胺的工藝研究[J]. 林雪,李明時(shí),魯墨弘,單玉華,朱建軍.  精細(xì)石油化工. 2012(03)
[4]催化劑制備條件對(duì)丙酸甲酯催化加氫反應(yīng)的影響[J]. 周婭芬.  西華師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2011(03)
[5]硒催化反應(yīng)最新研究進(jìn)展[J]. 張曉鵬,苗江歡,孫玉標(biāo).  有機(jī)化學(xué). 2009(10)
[6]鈀基催化劑的失活原因及預(yù)防措施[J]. 鄭賢敏.  浙江海洋學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2007(02)
[7]脂肪腈加氫胺化過(guò)程中Pd/C催化劑失活原因探討[J]. 張建遠(yuǎn),康保安.  化學(xué)通報(bào). 2006(09)
[8]硒催化CO/H2O還原1-硝基萘制1-萘胺（英文）[J]. 劉曉智,劉泉,陸世維.  催化學(xué)報(bào). 2004(08)
[9]催化加氫還原法制備甲萘胺[J]. 王成武,戴杰,齊鳴齋.  上�；�. 2003(11)



本文編號(hào)：3064155