采用等體積浸漬法制備了不同負(fù)載量（1%⁷%）的CuO/HZSM-5催化劑,在固定床反應(yīng)器中研究了不同反應(yīng)溫度、溴甲烷流量以及CuO負(fù)載量對(duì)溴甲烷芳構(gòu)化催化性能的影響。采用SEM、XRD、N₂吸附脫附、TEM、XPS、TG、DSC、NH₃-TPD等技術(shù)對(duì)反應(yīng)前后的催化劑進(jìn)行表征。XRD結(jié)果顯示活性組分CuO在HZSM-5上具有很好的分散性,并且反應(yīng)后Cu晶型不變。NH₃-TPD結(jié)果顯示3%的CuO負(fù)載后,催化劑強(qiáng)酸量增加。在CuO負(fù)載量為3%,溫度為360℃,反應(yīng)空速為240 ml·g^-1·h^-1條件下得到最高的芳烴收率（22.3%）。XPS結(jié)果顯示反應(yīng)后在催化劑上主要的積炭為石墨碳。催化劑穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果表明反應(yīng)40 h內(nèi)催化活性沒(méi)有明顯下降。 

【文章來(lái)源】：化工學(xué)報(bào). 2017,68(06)北大核心

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反應(yīng)溫度對(duì)溴甲烷轉(zhuǎn)化率和芳烴收率的影響

℃時(shí)達(dá)到最高（19.3%）。升高反應(yīng)溫度可以加快反應(yīng)速率，但溫度過(guò)高后，芳烴收率下降可能是由于高溫下積炭嚴(yán)重，堵塞了分子篩孔道，380℃下芳烴收率降低至16.0%。得出溴甲烷芳構(gòu)化得到芳烴最合適的溫度為360℃。圖1反應(yīng)溫度對(duì)溴甲烷轉(zhuǎn)化率和芳烴收率的影響Fig.1EffectofreactiontemperatureonCH3Brconversionandaromaticyield2.1.2空速對(duì)溴甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)的影響考察了空速對(duì)溴甲烷芳構(gòu)化制備芳烴的影響，在360℃下研究了5%CuO/HZSM-5在不同的溴甲烷空速（180～360ml·g1·h1）下的催化性能，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖2所示。從圖中可以看出，溴甲烷的轉(zhuǎn)化率基本維持在96.5%，隨著溴甲烷空速的增加，芳烴收率先增加后降低，在240ml·g1·h1下達(dá)到最高為19.3%。這可能是由于溴甲烷空速的提高，減少了反應(yīng)物以及中間產(chǎn)物如乙烯、丙烯與催化劑的接觸時(shí)間，導(dǎo)致烯烴聚合成環(huán)概率下降，芳烴收率降低。圖2空速對(duì)溴甲烷轉(zhuǎn)化率和芳烴收率的影響Fig.2EffectofGHSVonCH3Brconversionandaromaticyield2.1.3CuO負(fù)載量對(duì)溴甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)的影響在反應(yīng)溫度為360℃、空速240ml·g1·h1條件下考察了催化劑中CuO負(fù)載量對(duì)溴甲烷芳構(gòu)化的影響。如圖3所示，隨著催化劑中CuO負(fù)載量的增加，溴甲烷的轉(zhuǎn)化率始終高于97.0%，而芳烴的收率先增加后減小，在CuO的負(fù)載量為3%時(shí)達(dá)到最高（22.3%）。綜合考慮，當(dāng)CuO負(fù)載量為3%時(shí)，催化劑催化溴甲烷芳構(gòu)化性能最好。圖3CuO負(fù)載量對(duì)溴甲烷轉(zhuǎn)化率和芳烴收率的影響Fig.3EffectofCuOloadingonCH3Brconversionandaromaticyield表1列出了未負(fù)載HZSM-5和3%CuO/HZSM-5催化溴甲烷芳構(gòu)化的產(chǎn)物分布。從表中可以看出，3%CuO負(fù)載后的HZSM-5芳烴收率比未負(fù)載HZSM-5有所提高。3%CuO/HZSM-5所

化劑的接觸時(shí)間，導(dǎo)致烯烴聚合成環(huán)概率下降，芳烴收率降低。圖2空速對(duì)溴甲烷轉(zhuǎn)化率和芳烴收率的影響Fig.2EffectofGHSVonCH3Brconversionandaromaticyield2.1.3CuO負(fù)載量對(duì)溴甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)的影響在反應(yīng)溫度為360℃、空速240ml·g1·h1條件下考察了催化劑中CuO負(fù)載量對(duì)溴甲烷芳構(gòu)化的影響。如圖3所示，隨著催化劑中CuO負(fù)載量的增加，溴甲烷的轉(zhuǎn)化率始終高于97.0%，而芳烴的收率先增加后減小，在CuO的負(fù)載量為3%時(shí)達(dá)到最高（22.3%）。綜合考慮，當(dāng)CuO負(fù)載量為3%時(shí)，催化劑催化溴甲烷芳構(gòu)化性能最好。圖3CuO負(fù)載量對(duì)溴甲烷轉(zhuǎn)化率和芳烴收率的影響Fig.3EffectofCuOloadingonCH3Brconversionandaromaticyield表1列出了未負(fù)載HZSM-5和3%CuO/HZSM-5催化溴甲烷芳構(gòu)化的產(chǎn)物分布。從表中可以看出，3%CuO負(fù)載后的HZSM-5芳烴收率比未負(fù)載HZSM-5有所提高。3%CuO/HZSM-5所得氣態(tài)產(chǎn)物

【參考文獻(xiàn)】：
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