有機(jī)金屬鈀優(yōu)良的催化性能,在許多重要的過渡金屬催化的碳?xì)浠罨磻?yīng)中得到推廣。鈀催化的反應(yīng)過程中形成一個(gè)芳基或烷基鈀中間體,隨后經(jīng)官能化形成碳碳鍵和碳雜原子鍵。過渡金屬鈀催化的優(yōu)點(diǎn)體現(xiàn)在各類反應(yīng)中。比如,在碳碳偶聯(lián)反應(yīng)中,可有效地縮短反應(yīng)步驟,提高原子經(jīng)濟(jì)性;在導(dǎo)向基團(tuán)協(xié)助的碳?xì)涔倌軋F(tuán)化中,有較高的區(qū)域選擇性和立體選擇性�？傊�,鈀催化的碳?xì)浠罨蔀闃?gòu)建新的碳碳鍵以及碳雜原子鍵的重要途徑,在醫(yī)藥、農(nóng)藥和材料等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用價(jià)值。本論文首先簡(jiǎn)要綜述了最近幾年相關(guān)研究的進(jìn)展,釆用量子化學(xué)中的DFT理論,系統(tǒng)研究了鈀絡(luò)合物催化的碳?xì)涔倌軋F(tuán)化反應(yīng)的機(jī)制。我們通過理論計(jì)算探究了Pd（Ⅱ）絡(luò)合物催化的N-甲氧基肉桂酰胺的α-C-H官能團(tuán)化的機(jī)理,闡釋了C-H活化的區(qū)域選擇性問題。計(jì)算結(jié)果顯示,整個(gè)催化循環(huán)路徑包括連續(xù)的六步,分別是:（1）催化劑Pd（t-BuNC）2被O2氧化,（2）O-H去質(zhì)子化,（3）t-BuNC遷移插入到Pd-C鍵,（4）�；w移,（5）C-H活化和（6）還原消除。C-H活化位點(diǎn)的選擇性主要取決于烯基上α-C和β-C與Pd（Ⅱ）中心的配位結(jié)構(gòu)。若α-C與Pd（Ⅱ）的配位構(gòu)成一個(gè)... 

【文章來源】：山東師范大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】：70 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

論文研究?jī)?nèi)容和創(chuàng)新Sheme1.10羧酸與甲苯的芐基化的反應(yīng)的機(jī)理


本文編號(hào)：2956840