Zn（Ⅱ）/Co（Ⅱ）-對(duì)苯二甲酸金屬—有機(jī)框架材料的離子熱合成及其結(jié)構(gòu)、性能研究
發(fā)布時(shí)間：2021-01-03 11:12
金屬-有機(jī)框架材料（MOFs）由于其結(jié)構(gòu)的可控性及在吸附、催化、藥物運(yùn)載等諸多領(lǐng)域的潛在應(yīng)用,使其近年來備受關(guān)注。離子熱法是采用離子液體作為反應(yīng)介質(zhì)、結(jié)構(gòu)模板或電荷平衡基團(tuán)的一種綠色合成方法。可通過改變離子液體組成來調(diào)控MOFs的結(jié)構(gòu)及性能。本文以三類12種1-烷基-3-甲基咪唑鹵化鹽離子液體（[RMI]X,其中R=1-烷基：乙基、丙基、丁基、戊基；MI=3-甲基咪唑;X-= Cl-、Br-、I-）為反應(yīng)溶劑,分別選用Zn（NO3）2-6H2O和Co（NO3）2-6H2O作為金屬源,構(gòu)型簡(jiǎn)單的對(duì)苯二甲酸（H2BDC）作為有機(jī)配體,改變反應(yīng)條件,獲得11種Zn-BDC配合物和12種Co-BDC配合物。通過單晶X-射線衍射、粉末X-射線衍射、紅外光譜、熱重分析、熒光光譜、染料吸附及磁性等手段對(duì)上述化合物的結(jié)構(gòu)及性能進(jìn)行了表征,并探討了離子液體對(duì)MOFs結(jié)構(gòu)及性能的影響。主要...
【文章來源】：陜西師范大學(xué)陜西省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：111 頁
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
圖１－１Ｍ０Ｆ－５的結(jié)構(gòu)圖，上部分為Ｚ叫（０）〇ｉ２Ｃ６簇；下部分為Ｍ０Ｆ－５中一個(gè)空腔的示意圖??巧ｇ．?１－１?Ｃｏｎｓｔｒｕｃｔｉｏｎ?ｏｆ?化６?Ｍ０Ｆ－５?ｆｒａｍｅｗｏｒｉｔ．?Ｔｏｐ，化ｅ?Ｚｎ４（０）〇ｎＣ６?ｃｌｕｓｔｅｒ；?Ｂｏ打ｏｍ，ｏｎｅ?ｏｆ?ｔｈｅ??ｃａｖｉｔｉｅｓ?ｉｎ?ｔｈｅ?ＭＯＦ－５?ｆｒａｍｅｗｏｒｋ．??
??實(shí)現(xiàn)了從晶態(tài)微孔材料到介孔材料的跨越，如圖１－２所示。該成果的發(fā)表，給后續(xù)??ＭＯＦｓ的研巧提供了重要的研究思路和理論依據(jù)，具有深遠(yuǎn)的意義。??奚管－滬．??ｒ舞轉(zhuǎn)違??聲，參資Ｉ??違－雜＂絳Ｉ??會(huì)尊．＂ｆｔｔ?Ｉ??塞，寒．令—心私??圖１－２?ＩＲＭＯＦｓ結(jié)構(gòu)示意圖??Ｆｉｇ．?１－２?Ｃｏｎ化ｕｃｔｉｏｎ?ｏｆ?化６?ＩＲＭＯＦｓ??此后，Ｙａｇｈｉ小組又相繼合成了具有分子篩結(jié)構(gòu)的沸石咪嗤框架材料（ＺＩＦｓ，??ＺｅｏｌＵｉｃ?Ｉｍｉｄａｚｏｌａｔｅ?Ｆｒａｍｅｗｏｒｋｓ）Ｉ＂喃多變功能化金屬－有機(jī)框架材料（ＭＶＴ－ＭＯＦｓ）??等，均在ＭＯＦｓ研究領(lǐng)域中起到了巨大影響。??另外，法國(guó)Ｆ紅ｅｙ課題組在２００４年和２００５年報(bào)道了兩個(gè)具有超大孔特征的??類分子篩型ＭＯＦｓ材料——ＭＩレ１００ｆ＂ｊ和ＭＩレ１０ｌｔＷ（分別Ｗ均苯Ｈ酸??（Ｌ３．５－Ｂ了Ｃ）和對(duì)苯二甲酸（１，４－ＢＤＣ）為有機(jī)配體與Ｇｒ］＋反應(yīng)），并通過實(shí)驗(yàn)證明該??兩種材料均具有很好的吸附特性。??國(guó)內(nèi)眾多課題組近年來也對(duì)ＭＯＦｓ材料進(jìn)行了大量研究
（ａ）?（ｂ）??圖３－３化合物Ｚｎｌ中ＢＤＣ２－配體的配位模式??Ｓｃｈｅｍｅ?１?Ｔｈｅ?ｃｏｏｒｄｉｎａｔｉｏｎ?ｆａｓｈｉｏｎｓ?ｏｆ?ＢＤＣ＾￣?ｌｉｇａｎｄｓ?ｉｎ?ｃｏｍｐｏｕｎｄ?Ｚｎｌ??由結(jié)構(gòu)圖３－４可知，每個(gè)Ｚｎ２與周圍的兩個(gè)Ｚｎｌ通過兩個(gè)＂２雙齒ＣＯＣｒ基和??一個(gè)＂２單齒橋聯(lián)的ＣＯＣＴ基相連，構(gòu)成一個(gè)線性＝核［Ｚｎ３（ＣＯＯ）６Ｂｒ２］次級(jí)結(jié)構(gòu)單??元，Ｚｎ２可看作該次級(jí)結(jié)構(gòu)單元的對(duì)稱中屯、。每個(gè)［Ｚｎ３（ＣＯＯ）６Ｂｒ２］次級(jí)結(jié)構(gòu)單元??與周圍的六個(gè)該單元通過六個(gè)ＢＤＣ２＇配體相連（四個(gè)；ｊ４－雙端雙齒ＢＤＣ２－和兩個(gè)??４－單齒橋聯(lián)ＢＤＣ２＇），形成在６ｃ－平面內(nèi)的二維層狀結(jié)構(gòu)。從拓?fù)浞治�，�??［Ｚｎ３（ＣＯＯ）６Ｂｒ２］?ＳＢＵ看成６－配位節(jié)點(diǎn)，配體看作２－配位節(jié)點(diǎn)，可Ｗ將整個(gè)結(jié)構(gòu)看??作（３，巧拓?fù)漕愋偷亩S層，如圖３－５所示。??１８??
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]金屬-有機(jī)骨架材料及其在催化反應(yīng)中的應(yīng)用[J]. 李慶遠(yuǎn),季生福,郝志謀. 化學(xué)進(jìn)展. 2012(08)
本文編號(hào)：2954881
【文章來源】：陜西師范大學(xué)陜西省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：111 頁
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
圖１－１Ｍ０Ｆ－５的結(jié)構(gòu)圖，上部分為Ｚ叫（０）〇ｉ２Ｃ６簇；下部分為Ｍ０Ｆ－５中一個(gè)空腔的示意圖??巧ｇ．?１－１?Ｃｏｎｓｔｒｕｃｔｉｏｎ?ｏｆ?化６?Ｍ０Ｆ－５?ｆｒａｍｅｗｏｒｉｔ．?Ｔｏｐ，化ｅ?Ｚｎ４（０）〇ｎＣ６?ｃｌｕｓｔｅｒ；?Ｂｏ打ｏｍ，ｏｎｅ?ｏｆ?ｔｈｅ??ｃａｖｉｔｉｅｓ?ｉｎ?ｔｈｅ?ＭＯＦ－５?ｆｒａｍｅｗｏｒｋ．??
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（ａ）?（ｂ）??圖３－３化合物Ｚｎｌ中ＢＤＣ２－配體的配位模式??Ｓｃｈｅｍｅ?１?Ｔｈｅ?ｃｏｏｒｄｉｎａｔｉｏｎ?ｆａｓｈｉｏｎｓ?ｏｆ?ＢＤＣ＾￣?ｌｉｇａｎｄｓ?ｉｎ?ｃｏｍｐｏｕｎｄ?Ｚｎｌ??由結(jié)構(gòu)圖３－４可知，每個(gè)Ｚｎ２與周圍的兩個(gè)Ｚｎｌ通過兩個(gè)＂２雙齒ＣＯＣｒ基和??一個(gè)＂２單齒橋聯(lián)的ＣＯＣＴ基相連，構(gòu)成一個(gè)線性＝核［Ｚｎ３（ＣＯＯ）６Ｂｒ２］次級(jí)結(jié)構(gòu)單??元，Ｚｎ２可看作該次級(jí)結(jié)構(gòu)單元的對(duì)稱中屯、。每個(gè)［Ｚｎ３（ＣＯＯ）６Ｂｒ２］次級(jí)結(jié)構(gòu)單元??與周圍的六個(gè)該單元通過六個(gè)ＢＤＣ２＇配體相連（四個(gè)；ｊ４－雙端雙齒ＢＤＣ２－和兩個(gè)??４－單齒橋聯(lián)ＢＤＣ２＇），形成在６ｃ－平面內(nèi)的二維層狀結(jié)構(gòu)。從拓?fù)浞治�，�??［Ｚｎ３（ＣＯＯ）６Ｂｒ２］?ＳＢＵ看成６－配位節(jié)點(diǎn)，配體看作２－配位節(jié)點(diǎn)，可Ｗ將整個(gè)結(jié)構(gòu)看??作（３，巧拓?fù)漕愋偷亩S層，如圖３－５所示。??１８??
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]金屬-有機(jī)骨架材料及其在催化反應(yīng)中的應(yīng)用[J]. 李慶遠(yuǎn),季生福,郝志謀. 化學(xué)進(jìn)展. 2012(08)
本文編號(hào)：2954881
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