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功能化石墨烯修飾電極的制備及其生物傳感應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2017-04-09 09:25

  本文關(guān)鍵詞:功能化石墨烯修飾電極的制備及其生物傳感應(yīng)用,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:石墨烯作為一種性能良好的納米材料,已經(jīng)引起人們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注。在實(shí)際應(yīng)用中,使用更多的往往是石墨烯復(fù)合材料。由于不同材料具有不同的性能,將不同性能的材料與石墨烯結(jié)合可以改良石墨烯的性能,如提高了石墨烯的電化學(xué)性能等。石墨烯復(fù)合材料廣泛地應(yīng)用于電化學(xué)領(lǐng)域,可以實(shí)現(xiàn)對(duì)葡萄糖、DNA、多巴胺等小生物分子檢測(cè)的高靈敏度和高選擇性。 生物傳感器在生物小分子等檢測(cè)方面顯示出其優(yōu)越性,具有一定的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值,而且制備簡(jiǎn)單,應(yīng)用廣泛,也是近些年的研究熱點(diǎn)之一。在生物傳感器的制備過(guò)程中引入石墨烯復(fù)合材料有望提高其性能,此應(yīng)用在環(huán)境檢測(cè)、生命科學(xué)、食品工程和臨床診斷等領(lǐng)域具有很重要的應(yīng)用價(jià)值。 本文對(duì)石墨烯的功能化進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,以功能化的石墨烯納米復(fù)合材料制備修飾電極并于生物小分子的生物傳感。主要包括以下四個(gè)方面的工作: 1. PDDA功能化的石墨烯復(fù)合膜修飾電極的制備及其用于尿酸的檢測(cè) 本實(shí)驗(yàn)將天然石墨粉利用Hummer法制得氧化石墨烯(GO),再以水合肼為還原劑進(jìn)行還原,同時(shí)加入聚二烯丙基二甲基氯化銨(PDDA),制備成PDDA功能化石墨烯復(fù)合材料(PDDA-G)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,合成了比較理想的PDDA-G納米復(fù)合材料,且該材料呈良好的片層結(jié)構(gòu)。將PDDA-G用滴涂法制備了修飾玻碳電極(PDDA-G/GCE),并用于檢測(cè)尿酸(UA)的電化學(xué)響應(yīng)信號(hào)。其響應(yīng)電流與UA在0.1~60μM范圍內(nèi)呈線性關(guān)系,檢出限為0.03μM (S/N=3)。該修飾電極能較好地避免抗壞血酸的干擾,可用于UA的快速檢測(cè)。 2.聚苯乙烯磺酸鈉功能化石墨烯修飾電極的制備及其用于過(guò)氧化氫的檢測(cè) 利用聚苯乙烯磺酸鈉(PSS)與石墨烯的π-π相互作用功能化石墨烯(G),制備了PSS功能化的石墨烯納米復(fù)合材料(PSS-G)。用透射電子顯微鏡(TEM)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、紫外吸收光譜(UV)分別對(duì)該復(fù)合材料進(jìn)行了表征,并用循環(huán)伏安法(CV)和電化學(xué)阻抗法(EIS)對(duì)PSS功能化石墨烯修飾電極(PSS-G/GCE)進(jìn)行了電化學(xué)表征。用該修飾電極考察了H2O2的電化學(xué)響應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,在工作電位為-0.7V時(shí),該修飾電極對(duì)H2O2的的電化學(xué)響應(yīng)在10μM~21.88mM范圍內(nèi)呈良好線性關(guān)系,檢出限為3.0μM (S/N=3),該修飾電極可以作為無(wú)酶電化學(xué)傳感器對(duì)H2O2進(jìn)行檢測(cè),結(jié)果較為理想。 3.普魯士藍(lán)/PDDA-石墨烯復(fù)合膜修飾電極的制備及應(yīng)用于過(guò)氧化氫無(wú)酶?jìng)鞲衅?本實(shí)驗(yàn)制備了一種基于普魯士藍(lán)/PDDA-石墨烯復(fù)合膜的新型無(wú)酶電化學(xué)傳感器,可以用于過(guò)氧化氫的靈敏檢測(cè)。以聚二烯丙基二甲基氯化銨(PDDA)作為分散劑和功能化試劑制備了PDDA功能化的石墨烯(PDDA-G),然后將普魯士藍(lán)(PB)電沉積到PDDA-G修飾的玻碳電極表面,制備了PB/PDDA-G/GCE。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在工作電位為-0.3V時(shí),PB/PDDA-G/GCE作為傳感器對(duì)H2O2的電化學(xué)還原有很好的催化能力,響應(yīng)時(shí)間小于5s,,這主要是緣于PDDA-G和PB的協(xié)同作用。在3.0~2061μM的范圍內(nèi),H2O2的還原電流與其濃度呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,檢出限為1.0μM (S/N=3)。該修飾電極有望用于實(shí)際樣品中H2O2的快速檢測(cè)。 4.聚乙烯亞胺功能化石墨烯復(fù)合膜修飾電極的制備及其用于8-羥基-2′-脫氧鳥嘌呤核苷的檢測(cè) 在氧化石墨(GO)與還原劑反應(yīng)的過(guò)程中,加入聚乙烯亞胺(PEI)對(duì)石墨烯進(jìn)行功能化。利用透射電子顯微鏡(TEM)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、紫外吸收光譜(UV)和X-射線粉末衍射(XRD)對(duì)該復(fù)合材料進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,與PEI共價(jià)鍵作用后的石墨烯具有很好的分散性,成功地合成了PEI功能化的石墨烯(PEI-G)。將PEI功能化石墨烯復(fù)合材料涂布在玻碳電極表面,制備PEI-G/GCE。該修飾電極對(duì)8-羥基-2′-脫氧鳥嘌呤核苷(8-OH-dG)有良好的電化學(xué)響應(yīng)。在0.1MpH8.0的PBS溶液中,8-OH-dG氧化峰電流與其濃度在7.0×10-9~7.56×10-7M和7.56×10-7~3.56×10-6M的范圍內(nèi)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,檢出限達(dá)到2.3nM (S/N=3)。在實(shí)際樣品中檢測(cè)8-OH-dG時(shí),該修飾電極可以較好地避免UA的干擾。
【關(guān)鍵詞】:石墨烯 聚二烯丙基二甲基氯化銨 聚苯乙烯磺酸鈉 普魯士藍(lán) 聚乙烯亞胺 尿酸 過(guò)氧化氫 8-羥基-2′-脫氧鳥嘌呤核苷 生物傳感器
【學(xué)位授予單位】:聊城大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2014
【分類號(hào)】:O646.54;O613.71
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-11
  • 前言11-12
  • 第一章 緒論12-26
  • 1.1 石墨烯的概述12-18
  • 1.2 功能化石墨烯復(fù)合材料18-19
  • 1.3 功能化石墨烯修飾電極的傳感應(yīng)用19-24
  • 1.4 本課題研究的意義和主要內(nèi)容24-26
  • 第二章 PDDA 功能化的石墨烯復(fù)合膜修飾電極的制備及其用于尿酸的檢測(cè)26-35
  • 2.1 引言26-27
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分27-28
  • 2.3 結(jié)果與討論28-33
  • 2.4 結(jié)論33-35
  • 第三章 聚苯乙烯磺酸鈉功能化的石墨烯修飾電極的制備及其用于過(guò)氧化氫的檢測(cè)35-41
  • 3.1 引言35-36
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分36
  • 3.3 結(jié)果與討論36-40
  • 3.4 結(jié)論40-41
  • 第四章 普魯士藍(lán)/PDDA 石墨烯復(fù)合膜修飾電極的制備及應(yīng)用于過(guò)氧化氫無(wú)酶?jìng)鞲衅?/span>41-51
  • 4.1 引言41-42
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分42-43
  • 4.3 結(jié)果與討論43-49
  • 4.4 結(jié)論49-51
  • 第五章 聚乙烯亞胺功能化的石墨烯復(fù)合膜修飾電極的制備及其用于 8-羥基-2′-脫氧鳥嘌呤核苷的伏安檢測(cè)51-61
  • 5.1 引言51-52
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)部分52-53
  • 5.3 結(jié)果與討論53-60
  • 5.4 結(jié)論60-61
  • 結(jié)語(yǔ)與展望61-62
  • 參考文獻(xiàn)62-82
  • 附錄82-83
  • 致謝83-84
  • 攻讀學(xué)位期間已發(fā)表或待發(fā)表的學(xué)術(shù)論文84

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前4條

1 董紹俊;;化學(xué)修飾電極的研究進(jìn)展[J];分析化學(xué);1985年11期

2 李麗花;徐琴;王海燕;胡效亞;;普魯士藍(lán)-多壁碳納米管復(fù)合材料修飾電極測(cè)定過(guò)氧化氫[J];分析化學(xué);2007年06期

3 盧惠婷;陳昌國(guó);董海峰;;普魯士藍(lán)修飾生物傳感器的研究進(jìn)展[J];理化檢驗(yàn)(化學(xué)分冊(cè));2010年04期

4 潘吉超;姚飛;任騰飛;賈麗萍;賈文麗;崔慧;王懷生;;聚(3,4-乙烯基二氧噻吩)/碳納米管復(fù)合膜修飾電極的電化學(xué)制備及其用于8-羥基-2'-脫氧鳥嘌呤核苷的檢測(cè)[J];南京師大學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2012年02期


  本文關(guān)鍵詞:功能化石墨烯修飾電極的制備及其生物傳感應(yīng)用,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號(hào):294965

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