化石燃料的燃燒,產(chǎn)生大量二氧化硫、二氧化碳等酸性氣體,在大氣中形成酸雨或者造成溫室效應(yīng),不但危害環(huán)境,而且威脅人類健康。因此,發(fā)展高效節(jié)能環(huán)保的酸性氣體減排新技術(shù),從而控制和減少酸性氣體的排放,已成為全球關(guān)注的熱點(diǎn)問(wèn)題。近年來(lái),離子液體由于其蒸汽壓低、穩(wěn)定性高、不揮發(fā)性、可設(shè)計(jì)性強(qiáng)等特點(diǎn),為酸性氣體的吸收提供了新的方法。與常規(guī)離子液體相比,酸性氣體在功能離子液體中具有很高的溶解度。因此怎樣設(shè)計(jì)功能化離子液體,使其能夠?qū)λ嵝詺怏w達(dá)到有效、節(jié)能、可逆吸收,是我們目前面臨重要的挑戰(zhàn)。作為國(guó)家自然科學(xué)基金(No.21403059)資助課題研究工作中一部分,本文從離子液體的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及其良好的應(yīng)用性能出發(fā),主要針對(duì)二氧化硫(SO_2)等酸性氣體,應(yīng)用計(jì)算機(jī)輔助方法、有限數(shù)目活性位點(diǎn)方法,設(shè)計(jì)及合成了幾類新型的功能化離子液體,并實(shí)際應(yīng)用于SO_2氣體的吸收與分離工作中。主要研究?jī)?nèi)容包括:(1)應(yīng)用有限數(shù)目活性位點(diǎn)策略,設(shè)計(jì)合成出幾種含氟乙酰丙酮陰離子功能化離子液體。使用核磁共振波譜(NMR)和紅外光譜(FTIR)對(duì)離子液體的結(jié)構(gòu)和純度進(jìn)行了表征;測(cè)定了含氟乙酰丙酮類離子液體的密度、粘度和穩(wěn)定性等物理性質(zhì),發(fā)現(xiàn)該系列離子液體具有較高的熱穩(wěn)定性,密度與溫度具有較好的線性關(guān)系,粘度與溫度符合Arrhenius公式。(2)通過(guò)將含氟乙酰丙酮類離子液體應(yīng)用于SO_2氣體吸收,研究了溫度、分壓對(duì)離子液體SO_2吸收性能的影響。研究表明,含氟乙酰丙酮類功能化離子液體是通過(guò)一定數(shù)目的活性位點(diǎn)與SO_2進(jìn)行多位點(diǎn)作用。與傳統(tǒng)的雙三氟甲磺酰亞胺陰離子([TFSI])相比,雖然含氟乙酰丙酮類陰離子的潛在位點(diǎn)(氧原子、氮原子)數(shù)目有所減少,但是這些位點(diǎn)的活性得到了增強(qiáng),從而導(dǎo)致該類離子液體對(duì)SO_2氣體具有較高的吸附能力。(3)咪唑基陰離子對(duì)SO_2具有雙位點(diǎn)作用,并且這種作用受到咪唑陰離子上取代基的推拉電子效應(yīng)的影響。我們?cè)O(shè)計(jì)與合成了幾類以取代咪唑?yàn)殛庪x子的功能化離子液體,通過(guò)取代基來(lái)調(diào)控離子液體的堿性和吸收焓,使離子液體對(duì)SO_2達(dá)到高效可逆吸收。同時(shí),SO_2吸收量與離子液體的pK_a之間的關(guān)系,與通過(guò)DFT計(jì)算所得的吸收焓與離子液體的pK_a之間的關(guān)系基本一致。(4)應(yīng)用計(jì)算機(jī)輔助策略,首先通過(guò)DFT計(jì)算得到不同取代咪唑基陰離子功能離子液體吸收兩個(gè)SO_2或者一個(gè)CO_2的吸收焓,二者相比,得到預(yù)測(cè)分離度S_p。測(cè)定了該系列離子液體對(duì)CO_2的吸收量。通過(guò)該系列離子液體的SO_2吸收量與CO_2吸收量之比,得到實(shí)驗(yàn)計(jì)算分離度S。結(jié)果表明,實(shí)驗(yàn)計(jì)算分離度S與離子液體的堿性之間的關(guān)系,和預(yù)測(cè)分離度S_p與離子液體的堿性之間的關(guān)系、行為基本一致。
【學(xué)位單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O645.1
【部分圖文】：

常見(jiàn)組成離子液體的陽(yáng)離子與陰離子結(jié)構(gòu)

圖 1-2 [TMG]L 吸收 SO2反應(yīng)機(jī)理等[17]合成了三種胍基功能化離子液體，分別是[TMG][PhO]（四甲（四甲基胍三氟乙醇），[TMG][Im]（四甲基胍咪唑），研究了胍基

圖 1-3 [SCN]陰離子(a)及[C(CN)3]陰離子(b)與 SO2的作用機(jī)計(jì)合成了[Et2NEmim][Tf2N]（叔氨基甲基咪唑雙三Tetz] （叔氨基甲基咪唑四氮唑）離子液體，并且研
【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 高云;趙繼陽(yáng);;對(duì)稱性咪唑類離子液體結(jié)構(gòu)與熔點(diǎn)關(guān)系的探討[J];江蘇教育學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2009年03期

2 戴金續(xù);李阿峰;樊國(guó)棟;陳華;趙琪;;酯化反應(yīng)中離子液體結(jié)構(gòu)與催化性能的關(guān)系[J];應(yīng)用化工;2013年07期

3 李宏輝;;離子液體結(jié)構(gòu)對(duì)Diels-Alder反應(yīng)的影響[J];科技風(fēng);2017年14期

4 馬征;張柏松;胡玉峰;董曉霞;徐長(zhǎng)英;劉艷升;;離子液體結(jié)構(gòu)對(duì)Diels-Alder反應(yīng)的影響[J];過(guò)程工程學(xué)報(bào);2014年06期

5 滕洪園;董斌;郭健;張乃樑;夏風(fēng);;雙層板填充液體結(jié)構(gòu)的抗壓性能研究[J];艦船科學(xué)技術(shù);2018年21期

6 秦敬玉,邊秀房,王偉民,Ｓ．Ｉ．Ｓｌｉｕｓａｒｅｎｋｏ;Al和Sn液態(tài)結(jié)構(gòu)的溫度變化特性[J];物理學(xué)報(bào);1998年03期

7 陳玲;趙倩;汪洋;柴牧原;徐志勇;趙文波;;離子液體中陰陽(yáng)離子的特性對(duì)其吸收二氧化硫的影響[J];材料導(dǎo)報(bào);2018年17期

8 張力群;李浩然;;利用紅外光譜和拉曼光譜研究離子液體結(jié)構(gòu)與相互作用的進(jìn)展[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2010年11期

9 馬征;董曉霞;胡玉峰;張柏松;徐長(zhǎng)英;劉艷升;;由無(wú)限稀釋活度系數(shù)研究離子液體結(jié)構(gòu)對(duì)有機(jī)反應(yīng)的影響(英文)[J];Chinese Journal of Chemical Engineering;2013年12期

10 滕新?tīng)I(yíng),閔光輝,劉含蓮,石志強(qiáng),王煥榮,葉以富;液態(tài)純鐵1550℃的粘度及表面張力與結(jié)構(gòu)的相關(guān)性[J];材料科學(xué)與工藝;2001年04期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 鄭玲;醚基功能化稀土離子液體的合成、熱力學(xué)及熒光性質(zhì)研究[D];遼寧大學(xué);2018年

2 張慧;基于氨基的功能型離子液體的合成、物性及其應(yīng)用研究[D];南京理工大學(xué);2016年

3 孟曉彩;氨基功能化離子液體設(shè)計(jì)合成及其二氧化硫吸收性能的研究[D];天津大學(xué);2017年

4 于桂琴;離子液體的合成及其摩擦學(xué)性能的研究[D];蘭州大學(xué);2007年

5 王均鳳;含離子液體體系熱力學(xué)性質(zhì)的測(cè)定及模型化研究[D];北京化工大學(xué);2008年

6 王媛媛;新型離子液體的制備、表征及其在有機(jī)合成反應(yīng)中的拓展研究[D];華東師范大學(xué);2008年

7 任紅威;功能化離子液體的合成及其對(duì)纖維素的溶解機(jī)制研究[D];中國(guó)石油大學(xué)(北京);2016年

8 魏小鋒;離子液體結(jié)構(gòu)及催化反應(yīng)機(jī)理的理論研究[D];山東大學(xué);2009年

9 畢嵐;離子液體離子輸運(yùn)機(jī)理和導(dǎo)電特性的研究[D];南京郵電大學(xué);2016年

10 孫慧;若干離子液體結(jié)構(gòu)與催化機(jī)理的理論研究[D];山東大學(xué);2010年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 趙寧;功能離子液體的合成及其吸收二氧化硫氣體性能的研究[D];河南師范大學(xué);2018年

2 茹潔;離子液體作為表面活性劑自組裝介質(zhì)的研究[D];河南師范大學(xué);2018年

3 李瑞鵬;膽堿類離子液體對(duì)苯酚和碘的萃取與捕集性能研究[D];河南師范大學(xué);2018年

4 牛雅琪;油砂分離廢固中離子液體的回收[D];天津大學(xué);2017年

5 李曉靜;離子液體萃取有機(jī)酸、堿規(guī)律研究[D];河南理工大學(xué);2017年

6 張雅琴;離子液體結(jié)構(gòu)性質(zhì)及其溶解木質(zhì)素的機(jī)理研究[D];中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所);2017年

7 馬志強(qiáng);三種咪唑硝酸鹽類離子液體對(duì)土壤理化性質(zhì)及微生物量的影響[D];山東農(nóng)業(yè)大學(xué);2017年

8 張華;水和甲醇分子對(duì)氨基酸離子液體結(jié)構(gòu)影響的研究[D];江南大學(xué);2012年

9 卓志昊;離子液體結(jié)構(gòu)性質(zhì)及其與小分子相互作用的理論研究[D];廣西工學(xué)院;2012年

10 郭燕;苯并咪唑基雙陽(yáng)離子型離子液體的設(shè)計(jì)合成及其性能研究[D];河南師范大學(xué);2017年

本文編號(hào)：2893086