自激光誕生以來,非線性光學(xué)頻率變換技術(shù)一直受到廣泛關(guān)注,該技術(shù)利用晶體在強(qiáng)光場下的非線性極化,以拓展激光波段,獲得不同頻率的相干光源。常用于光學(xué)頻率變換的二階非線性光學(xué)過程主要包括:光學(xué)倍頻、和頻、差頻、參量放大與振蕩等,這些過程中的能量轉(zhuǎn)換效率取決于相互作用光波間的相位關(guān)系,高效轉(zhuǎn)換要求相互作用過程滿足動量守恒——即相位匹配。然而,由于材料的色散特性,光波間往往存在相位差,導(dǎo)致相位匹配難以實現(xiàn)。為解決這一問題,目前有兩種常用方法,一是利用非線性光學(xué)晶體的自然雙折射效應(yīng)實現(xiàn)的雙折射相位匹配,二是依靠材料二階非線性系數(shù)的周期性調(diào)制獲得的準(zhǔn)相位匹配。準(zhǔn)相位匹配技術(shù)由諾貝爾獎獲得者Bloembergen等人于1962年提出,它巧妙地將周期結(jié)構(gòu)的倒格矢引入頻域內(nèi)實現(xiàn)相位匹配過程,使相位匹配條件變得更加靈活,也可同時實現(xiàn)多波長相位匹配,目前已在光學(xué)頻率變換、脈沖光波調(diào)制、太赫茲波產(chǎn)生、糾纏光子產(chǎn)生等領(lǐng)域得到廣泛研究與初步應(yīng)用。準(zhǔn)相位匹配技術(shù)的關(guān)鍵是獲取合適的周期或準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu),通常以操控鐵電晶體中的鐵電疇來實現(xiàn)。鐵電晶體中存在反向平行的鐵電疇,疇壁兩側(cè)的二階非線性系數(shù)符號相反,因此其周期/準(zhǔn)周期排列可實現(xiàn)對二階非線性系數(shù)的相應(yīng)調(diào)制。隨著上世紀(jì)90年代以來電場極化疇操控技術(shù)的進(jìn)步,準(zhǔn)相位匹配技術(shù)得到了長足發(fā)展,特別是南京大學(xué)所制備的一維周期、準(zhǔn)周期等疇結(jié)構(gòu)組成光學(xué)超晶格實現(xiàn)了多種準(zhǔn)相位匹配過程,發(fā)展了準(zhǔn)相位匹配理論,發(fā)現(xiàn)了一系列新穎的物理現(xiàn)象,并已在“三基色”激光產(chǎn)生、光學(xué)“芯片”等方面獲得實用。近年來,隨著疇操控技術(shù)的不斷進(jìn)步,二維準(zhǔn)相位匹配鐵電晶體及相關(guān)器件迅速發(fā)展,其增加的調(diào)制自由度在多波長、多方向相位匹配方面展現(xiàn)出獨特魅力,加深了人們對準(zhǔn)相位匹配乃至非線性光學(xué)的認(rèn)識。然而,三維準(zhǔn)相位匹配對疇操控技術(shù)的要求更高,但相關(guān)研究目前僅存在于有限的理論探索層面。本論文面向準(zhǔn)相位匹配技術(shù)的發(fā)展現(xiàn)狀,集中于三維鐵電疇結(jié)構(gòu)的制備和三維準(zhǔn)相位匹配過程的實驗研究。以提拉法生長了具有天然三維堆垛鐵電疇結(jié)構(gòu)的鈦酸鋇鈣(BCT)晶體,表征了基礎(chǔ)物理性質(zhì),注重觀察了三維自發(fā)疇結(jié)構(gòu)的分布,計算了其三維倒格矢和可能實現(xiàn)準(zhǔn)相位匹配的波長范圍與條件;以該晶體作為非線性光學(xué)介質(zhì),利用其三維正交倒格矢,獲得了寬波段三維準(zhǔn)相位匹配過程;以飛秒激光直寫疇加工技術(shù)在BCT晶體中通過近紅外激光掃描加工了可控的三維鐵電疇結(jié)構(gòu),構(gòu)成三維非線性光子晶體,實現(xiàn)了三維準(zhǔn)相位匹配,并在理論上細(xì)致分析了光波與倒格矢間的相互作用過程。主要工作如下:1.鈦酸鋇鈣晶體生長及性能測試BCT晶體在室溫下為鈣鈦礦結(jié)構(gòu)鐵電體,屬四方晶系。自然生長的BCT晶體具有沿三個結(jié)晶學(xué)主軸分布的反向平行鐵電疇,可提供三維倒格矢以實現(xiàn)三維準(zhǔn)相位匹配,因此在準(zhǔn)相位匹配領(lǐng)域有重要研究價值。與經(jīng)典鈣鈦礦鐵電體-鈦酸鋇相比,BCT晶體的相變特性隨Ca含量的增加而變化,當(dāng)Ca含量達(dá)到0.23時,其室溫附近的正交-四方相變消失,與此同時居里點(四方-立方相變點)幾乎不變,從而使BCT晶體的四方鐵電相能夠在更大的溫度區(qū)間內(nèi)保持穩(wěn)定,可避免溫度接近相變點時的疇壁運動對光學(xué)現(xiàn)象的影響。因此相較鈦酸鋇晶體,BCT晶體在三維準(zhǔn)相位匹配領(lǐng)域更具研究意義。為獲得不同組分的BCT晶體,通常需要合成不同配比的多晶原料,導(dǎo)致生長周期較長且經(jīng)濟(jì)效益不高。本工作中我們分別在空氣和氮氣氣氛下生長了 BCT晶體,通過控制生長氣氛中的氧含量調(diào)控了晶體中的氧空位濃度,并利用Ba、Ca離子與氧離子親和力的不同,由同種多晶料分別獲得了 Ca含量為0.189和0.225的BCT晶體;對不同氣氛下所生長晶體的鈦離子價態(tài)、晶格結(jié)構(gòu)、熱學(xué)和介電性能進(jìn)行測試,分析了生長氣氛對晶體物理性質(zhì)的影響;最后通過測試兩種晶體的透過光譜,發(fā)現(xiàn)空氣中生長的BCT晶體在可見-近紅外波段透過率較高,適合用于三維準(zhǔn)相位匹配相關(guān)研究。2.鈦酸鋇鈣晶體中自發(fā)疇調(diào)制的三維準(zhǔn)相位匹配疇結(jié)構(gòu)的分布決定了鐵電晶體的準(zhǔn)相位匹配性能,本工作中我們對不同切向的BCT晶體的表面進(jìn)行化學(xué)腐蝕,并在掃描電子顯微鏡下進(jìn)行了觀察,展示了沿三個結(jié)晶學(xué)主軸(四方晶系中,光學(xué)主軸與之重合)分布的隨機(jī)鐵電疇結(jié)構(gòu),根據(jù)疇寬度的分布情況計算了所能提供的三維倒格矢;利用可調(diào)諧紅外基頻光(900-1250nm)進(jìn)行倍頻實驗,獲得了寬波段“十字”形狀倍頻光斑,結(jié)合自發(fā)疇結(jié)構(gòu)的分布對倍頻過程進(jìn)行分析,得知三維倒格矢同時參與了相位匹配過程,即實現(xiàn)三維準(zhǔn)相位匹配,并在理論上重建了準(zhǔn)相位匹配過程;測量了倍頻光斑發(fā)散角隨波長的色散變化趨勢,與計算結(jié)果符合良好;對倍頻光功率隨基頻光功率的變化關(guān)系進(jìn)行了測量與二次擬合,證明BCT晶體中的倍頻現(xiàn)象來自二階非線性光學(xué)過程;研究了倍頻光與基頻光偏振態(tài)之間的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)了非線性過程中的對稱破缺現(xiàn)象,并通過計算三維堆垛疇結(jié)構(gòu)調(diào)制的有效非線性系數(shù)對該現(xiàn)象進(jìn)行了分析。3.飛秒激光加工三維鐵電疇結(jié)構(gòu)及三維準(zhǔn)相位匹配飛秒激光疇加工技術(shù)具有靈活、快捷、精度高、操作簡便等特點。我們利用近紅外飛秒激光在BCT晶體中加工了三維鐵電疇結(jié)構(gòu),構(gòu)成三維非線性光子晶體,其能夠提供豐富的三維倒格矢,可在空間任意方向?qū)ο辔皇溥M(jìn)行補(bǔ)償;利用切倫科夫二次諧波顯微鏡對所加工的疇結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,證明了其三維分布特性,并發(fā)現(xiàn)了疇壁的θ形結(jié)構(gòu)特點;參考相關(guān)全光極化理論,推測了 BCT晶體中三維疇結(jié)構(gòu)的極化機(jī)理;利用不同周期的簡單四方鐵電疇結(jié)構(gòu)進(jìn)行準(zhǔn)相位匹配倍頻實驗,得到了眾多倍頻點組成的倍頻光斑;結(jié)合三維疇結(jié)構(gòu)的特點對準(zhǔn)相位匹配過程進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)在三維倒格矢的參與下實現(xiàn)了復(fù)雜的三維準(zhǔn)相位匹配過程,同時存在有相位失配的拉曼-尼斯倍頻過程,詳細(xì)討論了每個倍頻點的相位匹配機(jī)制,并通過對疇結(jié)構(gòu)的傅里葉分析在理論上重建了相位匹配過程;對非線性過程中共線倍頻功率隨波長的響應(yīng)規(guī)律等性質(zhì)進(jìn)行了測試和分析。
【學(xué)位單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O78
【部分圖文】：

而在第二個相干長度內(nèi)，基頻光與倍頻光相位差大于７Ｔ，導(dǎo)致能量由二次諧波回??流向基波，由此往復(fù)的結(jié)果是倍頻光能量不能隨傳播距離的增長而持續(xù)增加形成??有效倍頻輸出（圖１－１）。在準(zhǔn)相位匹配過程中，通過反轉(zhuǎn)晶體的二階非線性系數(shù)??可使得基波與二次諧波間相位差產(chǎn)生突變，當(dāng)此改變與相干長度呈周期性關(guān)系時，??可使能量持續(xù)地由基頻光流入倍頻光，從而實現(xiàn)有效倍頻輸出，如圖１－３中曲線??Ｂ所示。??Ｂ?ｆｉｒｓｔ?ｏｒｄｅｒ?ＱＰＭ??Ｃ?Ｐｈａｓｅ?ｍａｔｃｈｅｄ／?｜?ｊｙ］?Ｊ??０?Ｊｃ?ＺＪｃ?５ｉｃ?６／ｃ??圖１－３不同相位匹配情況下倍頻光強(qiáng)隨傳播距離的變化關(guān)系（Ａ：相位失??配，Ｂ：?—階準(zhǔn)相位匹配，Ｃ：理想情況下的相位匹配）［１８Ｊ??７??

格結(jié)構(gòu)在一個方向上對材料的二階非線性系數(shù)存在周期性調(diào)制［１９－２１］。值得注意??的是，在光學(xué)超晶格中，材料的折射率是均勻不變的，只是二階非線性系數(shù)存在??周期變化。圖１－４所示為一調(diào)制周期為ｙｌ，占空比為乃＝４的周期結(jié)構(gòu)，即在??Ａ??一個周期內(nèi)Ｍ長度上非線性系數(shù)取值為其余為－＜，為簡化計算，我們設(shè)??周期函數(shù)關(guān)于軸對稱分布。此時，根據(jù)傅里葉展開，非線性系數(shù)隨傳播距??離ｚ的變化關(guān)系可表示為ｆｌＯ，?１８］：????．?ｍｉｔｚ????ｄ（ｚ）?＝?ｄ；ｊ?Ｙ２?ｃｍｅ?Ａｎ?＝山』＾?ｃｍｅ＇ｌＧ＂：?（１－１６）??ｗ?＝?０，?土１，士?２．．．?／ｗ?＝?０，?±１，土２．．．??其中，周期結(jié)構(gòu)調(diào)制引入的倒格矢為（？，？，其大小為Ｃｒｎ為第ｗ階傅里葉系??Ａ??數(shù)，可由以下積分求得：??卜?（１－１７）??Ａ?Ｊ?＿ａ?ｒｒｍ??將式（１－１６）帶入倍頻三波耦合方程（１－１３）

２?＼－ｉ｛Ａｋ－Ｇｍ）Ｌ）ｒ?…２〇）２ｄｉ，２Ａ＾ｃｌＬ２?．?２（｛Ａｋ－Ｇｍ）Ｌ＼?，Ａ、??／２⑷＝ｃＷ＾－＾?｛＾２—－ｊ?（１－２〇）??將上式與（１－１５）相比，可以看出在一維光學(xué)超晶格的調(diào)制作用下，周期結(jié)構(gòu)的??倒格矢參與了相位匹配過程，一維準(zhǔn)相位匹配條件變?yōu)椤?Ｇ？，?＝?〇，即??ｋ２?—?２Ａ：丨一（７ｍ?＝?０。??在準(zhǔn)相位匹配過程中，倒格矢（？，？的引入使相位匹配變得更加靈活，實際應(yīng)??用中，可根據(jù)不同目的來設(shè)計周期長度從而實現(xiàn)所需的準(zhǔn)相位匹配過程。在此情??況下，實現(xiàn)第ｍ階準(zhǔn)相位匹配所需調(diào)制周期為ｄ?＝?１表示倍頻光的波??ｎ２?—?ｎｘ??長。??§?１．３．２二維準(zhǔn)相位匹配??
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2836029