【摘要】：金屬有機框架(MOFs)材料也稱之為配位聚合物,是由有機配體和金屬離子通過配位鍵形成的多孔有機-無機雜化材料,在氣體分離與存儲、能量轉變、藥物傳遞、發(fā)光、磁性、傳感和催化劑等領域有著廣泛的應用。由于四氮唑有機配體具有多種配位模式、五元環(huán)結構和高含氮量等優(yōu)點,近十年來四氮唑金屬有機框架材料的研究引起了眾多研究者的重視。在本篇論文中,選取基于芴基和基于四苯乙烯的兩種多功能四氮唑配體,合成了5種金屬有機框架材料。研究了這5種MOFs材料的合成、結構和固態(tài)熒光等,并研究了3種分別為一維、二維和三維結構的Cd(II)-MOFs材料對溶劑小分子、陰離子、陽離子和硝基化合物的熒光傳感性能。第一章是緒論部分,介紹了金屬有機框架材料的合成和影響因素,探討了四唑金屬有機框架材料的優(yōu)勢和研究進展,并對金屬有機框架材料能夠作為熒光探針的機理進行了闡述。第二章合成了兩種多功能四氮唑配體:芴基四唑配體L1(9,9-diethyl--2,7-ditetrazole簡稱H2EDT)和具有聚集誘導發(fā)光(AIE)特性的四唑配體L2(tetra-(4-tetrazole-benzene)ethylene簡稱H4TTB)。研究表明配體L1是很好的藍光材料,配體L2可用作藍綠光材料,同時具有溶劑效應、AIE特性、較高的熒光效率和較短的瞬態(tài)壽命以及較好的電化學特性。第三章選取配體L1作為MOFs材料中的橋連配體,得到了三維Cd(II)配合物1、一維Cd(II)配合物2、一維Ni(II)配合物3和一維Cu(II)配合物4。研究發(fā)現(xiàn)配合物1和配合物2對溶劑小分子和陰離子的響應同時體現(xiàn)在熒光強度和波長方面,配合物1對陽離子的響應也同時體現(xiàn)在熒光強度和波長方面,而配合物2對陽離子的響應僅在熒光強度方面。配合物1和配合物2都對PA有很強的猝滅響應,研究還發(fā)現(xiàn)配合物1和配合物2分別對脂肪族的DMNB和只有一個硝基的NB的探測能力最弱。第四章選取配體L2作為MOF材料中的橋連配體,得到了二維Cd(II)配合物5。實驗結果表明配合物5是很好的藍綠光材料且具有良好的熱穩(wěn)定性。研究還發(fā)現(xiàn)配合物5對溶劑小分子在熒光強度和波長方面都有不同程度的響應,但對陰離子和陽離子的響應都僅體現(xiàn)在熒光強度方面。實驗結果表明配合物5能夠檢測Co2+和PA,并且二維配合物5對芳香族的DMNB和只有一個硝基的NB的檢測限相同�？傊�,本文通過多功能四唑配體L1和L2合成了5種MOFs材料,有助于研究人員合成特定的有機配體和金屬有機框架材料,并為使用金屬有機框架材料作為熒光探針提供了理論基礎和實驗基礎。
【圖文】：

圖 1.1 4 種中性四唑的（A） 和 6 種去質子化的四唑的配位模式（B）金屬有機框架材料唑金屬有機框架材料的合成路線的配體是氰基配體還是四唑配體，將四唑 MOFs 材料的水熱/溶劑成法和四唑直接合成法（如圖 1.2 所示）。原位合成法指的是使用鹽作為反應物，一鍋反應直接得到四唑 MOFs 材料。直接合成法作為反應物合成四唑 MOFs 材料。合成法，加入足夠量的疊氮化鈉的前提下，氰基不一定都會合成，有時氰基水解成羧酸，有時氰基合成為四唑，這嚴重影響了四唑是多四唑 MOFs 材料的合成。并且使用四唑直接合成還具有一下

金屬有機框架材料的合成路線配體是氰基配體還是四唑配體，將四唑 MOFs 材料的水熱/溶劑熱合成法法和四唑直接合成法（如圖 1.2 所示）。原位合成法指的是使用氰基配體作為反應物，一鍋反應直接得到四唑 MOFs 材料。直接合成法指的是把為反應物合成四唑 MOFs 材料。成法，，加入足夠量的疊氮化鈉的前提下，氰基不一定都會合成為四唑，有時氰基水解成羧酸，有時氰基合成為四唑，這嚴重影響了四唑 MOFs多四唑 MOFs 材料的合成。并且使用四唑直接合成還具有一下優(yōu)點：反條件（溶劑、pH 值等）要求低、合成的 MOFs 為 N 配位而非 O 配位、構和發(fā)光機理等優(yōu)點。因此先合成目標四唑配體、再將合成的四唑配體加入到反應釜中的直接合成法能夠高效地合成四唑 MOFs 材料。n+n+
【學位授予單位】：南京郵電大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O641.4

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1 李亞娟;多功能四氮唑金屬有機框架材料的制備和性質研究[D];南京郵電大學;2018年

本文編號：2622306