【摘要】：高靈敏度的激光吸收光譜技術(shù)是開展分子光譜研究的重要實驗手段,在基礎(chǔ)科學(xué)研究以及痕量氣體探測領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。光譜定量分析需要高精度的分子光譜參數(shù)(如譜線躍遷頻率、躍遷強度、線寬、譜線線形等),而這些光譜參數(shù)主要來自于高精度的實驗室測量。本文主要介紹應(yīng)用激光鎖頻光腔衰蕩光譜技術(shù)測量分子光譜參數(shù)的方法,并利用該技術(shù)實現(xiàn)了對CO2分子躍遷頻率亞MHz精度的測量以及譜線強度好于0.85%精度的測量。此外我們也發(fā)展了集成化的光腔衰蕩光譜裝置并應(yīng)用于痕量氣體探測。本論文的主要內(nèi)容如下:第一章簡單介紹分子吸收光譜的基本理論,常見的高分辨吸收光譜技術(shù)和傳統(tǒng)光腔衰蕩光譜技術(shù)的原理。我們也簡要回顧了本文采用的激光鎖頻光腔衰蕩光譜技術(shù)的發(fā)展歷史及其測量原理。第二章詳細介紹激光鎖頻光腔衰蕩光譜實驗裝置及實驗方法。主要內(nèi)容包括衰蕩腔體的機械設(shè)計,實驗光路的搭建以及衰蕩光譜測量方法。實驗結(jié)果表明該裝置的極限探測靈敏度達到4.8 × 10-12 cm-1。為了補償吸收氣體折射率變化帶來的色散效應(yīng),我們通過掃描腔模的方式獲得了吸收氣體的色散光譜。利用該裝置示范性測量了 CO2分子在6470.42cm-1附近的光腔衰蕩光譜,使用光頻梳作為頻率參考,我們實現(xiàn)了亞MHz的頻率測量精度。我們也對比了色散光譜與光腔衰蕩光譜的測量結(jié)果以及數(shù)據(jù)庫相關(guān)光譜參數(shù)。第三章主要介紹利用激光鎖頻光腔衰蕩光譜裝置測量12C1602分子(30011-00001)帶譜線強度的工作。目前部分譜線強度的實驗測量相對精度和理論計算相對精度已經(jīng)好于1%,然而在某些譜線帶,不同理論強度計算值以及理論計算值與實驗測量值之間的相對偏差遠大于標稱的精度,因此需要開展獨立的高精度譜線強度測量。利用激光鎖頻光腔衰蕩光譜裝置,我們實現(xiàn)了精度好于0.85%的譜線強度測量,并與之前的測量結(jié)果以及最新的理論計算結(jié)果進行了對比。第四章介紹搭建的集成化光腔衰蕩光譜裝置,并用其開展痕量氣體探測的工作。我們充分利用了光學(xué)衰蕩腔的縱模本身可以做為頻率參考的特性,發(fā)展了三套小型的集成化光譜裝置。我們介紹了裝置的設(shè)計以及測量痕量氣體的結(jié)果,在此基礎(chǔ)上評估了裝置的性能。
【圖文】：

通過測量輻射場經(jīng)過樣品池后的能量損失可以獲得吸收光譜。由于各類逡逑分子具有不同的能級結(jié)構(gòu)，因此測量特定波長的衰減可以識別不同的分子。如逡逑圖１．〗所示，，根據(jù)Ｌａｍｂｅｒｔ－Ｂｅｅｒ定律，特定波長Ａ輻射場的透射強度Ｉｔ（Ａ）與入逡逑射強度１0（入）滿足如下關(guān)系：逡逑Ｉｔ（Ａ）邋＝邋Ｉ0（Ａ）ｅ－ａ（Ａ）Ｌ邐（１－１）逡逑或逡逑ａ（Ａ）邋＝邋￣Ｉｌｎ邐（Ｌ２）逡逑其中，Ｌ為樣品的吸收光程，ａ為分子吸收系數(shù)。對于孤立的吸收譜線：逡逑ａ（Ａ）邋＝邋ＮＳｃｐ（Ａ）邐（１．３）逡逑其中Ｎ為分子數(shù)密度，Ｓ為分子譜線強度，＜ｐ（Ａ）為分子吸收譜線線形函數(shù)。逡逑分子的吸收光譜主要包括三個重要參數(shù)：譜線躍遷頻率，譜線強度，以及譜逡逑線線形。譜線躍遷頻率Ｖｙ或者波長入Ｍ由躍遷的上下態(tài)能級差決定：逡逑ＡＥ邋＝邋Ｅ邋—邋Ｅ邋＝邋Ｋｖ＾ｊ邋＝邋Ｋｃ／Ａ＾ｊ邐（１．４）逡逑譜線強度表征的是躍遷的強度，兩個振轉(zhuǎn)態(tài)之間的譜線強度可以表示為：逡逑…Ｔ邐Ａ”邋ｇ＇Ｗ＇／Ｔ（１＿ｅ，／Ｔ）逡逑Ｓ（Ｔ）邋＝邋Ｉａ８＾邐Ｗ）邐邐（）逡逑Ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ邋ｂｅｔｗｅｅｎ邋ｍｏｌｅｃｕｌａｒ邋ｅｎｅｒｇｙ邋ｌｅｖｅｌｓ逡逑Ｉｎｃｉｄｅｎｔ邋．邐＾邐＾邐？邋Ｔｒａｎｓｍｉｔｔｅｄ＾逡逑Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ邋Ｉ0邋？邋？邋？邋？邐？邐？邋？邋Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ邋Ｉｔ逡逑Ｈｉｇｈ邋ｅｎｅｒｇｙ邋ｌｅｖｅｌ逡逑ＩＩ邋幸邋Ｅ．逡逑ｉ邋ｉ邋ｉ逡逑—ＩＩ？逡逑ＩＩＩ逡逑Ａ邋，邋＼邐ｐ，逡逑０邋０邋０邐乜逡逑Ｌｏｗ邋ｅｎｅｒｇｙ邋ｌｅｖｅｌ逡逑圖１．１：分子吸收光譜測量示意圖

傅里葉變換光譜技術(shù)（Ｆｏｕｒｉｅｒ邋Ｔｒａｎｓｆｏｒｍ邋Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ，邋ＦＴＳ）是最為常見的分逡逑子吸收光譜技術(shù)之一，被廣泛應(yīng)用于高分辨的分子振轉(zhuǎn)光譜研[偅郟保保保常菀約按簀義掀廴疚錚郟保矗澹保擔(dān)菁拔率移寮嗖猓郟保叮蕁＃疲裕擁牟飭吭砣繽跡保菜盡Ｍ賈校疲裕渝義瞎餛滓鞘褂昧寺蹩碩犯繕嬉塹慕峁�。通过动緳n腦碩梢愿謀浯傭島途簿靛義戲瓷浠乩吹牧絞庵淶墓獬灘�，蛹喗z梢孕緯篩繕?gòu)詩A藕牛

本文編號：2617392