【摘要】:銅基納米材料作為一種來源廣泛、價格低廉的催化材料,因其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)而廣泛應(yīng)用于催化、電子、抗菌、潤滑、光催化及電化學(xué)等方面,圍繞這些應(yīng)用,影響相關(guān)性能的關(guān)鍵因素之一在于這類材料的形貌或表界面結(jié)構(gòu)。本論文通過化學(xué)還原法嘗試制備了系列不同形貌的納米Cu和納米Cu_2O材料,確定了能夠?qū)崿F(xiàn)批量重復(fù)合成、適用于催化應(yīng)用研究的材料可控制備體系及條件;在此基礎(chǔ)上以CO氧化為指針反應(yīng)考察了不同形貌納米Cu_2O的催化性能,發(fā)現(xiàn)了這些材料形貌或表界面結(jié)構(gòu)對催化反應(yīng)性能的影響規(guī)律,為創(chuàng)制更高效的銅基納米材料以及理解這類材料構(gòu)效關(guān)系提供了新參考或新依據(jù)。主要結(jié)果如下:1.采用化學(xué)還原法,以有機(jī)溶劑二乙二醇為溶劑,醋酸銅為銅源,使用抗壞血酸作為還原劑,通過調(diào)變體系組成篩選確定了能夠制備出分散性良好、抗氧化性強(qiáng)、尺寸均一(50 nm)的六邊形銅納米顆粒的合成條件;以硫酸銅或醋酸銅為銅源、葡萄糖為還原劑、蒸餾水或二乙二醇為溶劑,氫氧化鈉調(diào)變?nèi)芤簆 H值,合成出了立方塊、八面體、十八面體和多孔球形Cu_2O納米顆粒,由XRD和SEM分析表明,所得各樣品粒徑和形貌都均一規(guī)整,(球形Cu_2O粒徑200 nm;立方塊、八面體、十八面體粒徑1~2μm),即在相同或相近體系中,實現(xiàn)了不同形貌Cu_2O納米材料的可控合成。2.對所合成不同形貌Cu_2O納米材料進(jìn)行了CO氧化反應(yīng)測試。首先在納米多孔球上發(fā)現(xiàn)了經(jīng)過一次反應(yīng)測試后的樣品相對于新鮮樣品,CO完全轉(zhuǎn)化溫度降低了60℃,即經(jīng)過一次反應(yīng)測試后的樣品催化性能顯著提高這一在文獻(xiàn)中鮮有報道、值得注意的現(xiàn)象。針對此現(xiàn)象就新鮮樣品、一次反應(yīng)測試后及多次反應(yīng)測試后的樣品進(jìn)行了對比表征,由XRD、H2-TPR、XPS、CO-TPD、O2-TPD測試顯示Cu_2O納米多孔球表面可在反應(yīng)過程中原位轉(zhuǎn)變?yōu)榉(wěn)定的Cu_2O和Cu O的復(fù)合界面,此復(fù)合界面相對于純Cu_2O或Cu O表面對反應(yīng)物具有更優(yōu)的活化性能,由此表現(xiàn)出更優(yōu)的催化性能。隨后對立方塊、八面體和十八面體Cu_2O納米材料進(jìn)行測試也發(fā)現(xiàn)重復(fù)使用的樣品相對于新鮮樣品具有更優(yōu)的催化性能。這些結(jié)果表明Cu_2O納米材料表面在氧化還原氣氛中很可能轉(zhuǎn)化為多價態(tài)共存的穩(wěn)定復(fù)合界面,由此可顯現(xiàn)更優(yōu)的物化性能,這些發(fā)現(xiàn)和結(jié)果一方面揭示了Cu_2O納米材料在氧化還原反應(yīng)中的真實催化界面結(jié)構(gòu),為理解Cu_2O材料的催化性質(zhì)提供了新依據(jù),另一方面顯示了一種調(diào)變Cu_2O表面結(jié)構(gòu)的新方法,由此為創(chuàng)制具有更優(yōu)物化性能的Cu_2O基材料提供了新參考。
【圖文】:
圖 1.1 不同形貌納米銅的 SEM 圖Wang 等[60]在乙二醇溶液中,以 PVP 作為保護(hù)劑,用抗壞血酸還原 CuSO4溶液合成出了 100±25nm 的立方塊 Cu 納米粒子,通過改變 CuSO4和 PVP 的用量比可以控制 Cu 納米顆粒的尺寸和形貌,,圖 1.2 是 Wang 等制備出來的均一尺寸的立方塊銅納米顆粒。

圖 1.1 不同形貌納米銅的 SEM 圖Wang 等[60]在乙二醇溶液中,以 PVP 作為保護(hù)劑,用抗壞血酸還原 CuS液合成出了 100±25nm 的立方塊 Cu 納米粒子,通過改變 CuSO4和 PVP 的用可以控制 Cu 納米顆粒的尺寸和形貌,圖 1.2 是 Wang 等制備出來的均一尺立方塊銅納米顆粒。圖 1.2 立方塊銅納米顆粒2)溶劑熱法
【學(xué)位授予單位】:南昌大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36
【參考文獻(xiàn)】
相關(guān)期刊論文 前10條
1 孫敬方;張雷;葛成艷;湯常金;董林;;固相浸漬法和濕浸漬法制備CuO/CeO_2催化劑及其CO氧化性能的對比研究[J];催化學(xué)報;2014年08期
2 仇滿德;王曉燕;李旭;宋常英;李曉幸;;水熱法合成羥基磷灰石的微分析研究[J];人工晶體學(xué)報;2013年09期
3 封雅芬;王麗;張艷慧;郭耘;郭楊龍;盧冠忠;;PdCl_2-CuCl_2/Al_2O_3催化劑低溫催化CO氧化的失活機(jī)理[J];催化學(xué)報;2013年05期
4 劉寶剛;吳大雄;朱海濤;;Cu_2O空心微球光催化降解生活污水[J];青島科技大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2012年01期
5 蘇永慶;楊明娣;李琮;王宏;任年軍;蔡英;;離子液體[Bmim]PF_6中銅納米粒子的制備與結(jié)構(gòu)表征[J];有色金屬(冶煉部分);2010年01期
6 陶庭先;辛后群;張宇東;陳培根;王二蘭;吳之傳;;納米銅/聚丙烯腈纖維抗菌性能、力學(xué)性能研究[J];功能材料;2008年01期
7 魏方芳;;納米材料的研究及應(yīng)用[J];化學(xué)工程與裝備;2007年03期
8 秦贏;張鵬遠(yuǎn);陳建峰;;液相還原法制備納米銅粉[J];北京化工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2006年06期
9 張小琴;譚鏡明;;納米材料的應(yīng)用進(jìn)展[J];河北化工;2006年10期
10 李玉金,王九思,田玲;納米材料的基本特性及發(fā)展和應(yīng)用概況[J];甘肅教育學(xué)院學(xué)報(自然科學(xué)版);2003年03期
本文編號:
2577024
本文鏈接:http://www.sikaile.net/kejilunwen/huaxue/2577024.html